發(fā)布時(shí)間：2018-12-13 19:05

【摘要】：隨著核能的不斷發(fā)展和應(yīng)用,產(chǎn)生的放射性廢水也越來(lái)越多,由于該廢水對(duì)環(huán)境和生物的危害極大,近年以來(lái),放射性廢水的處理受到了很多領(lǐng)域?qū)＜覍W(xué)者的關(guān)注和研究。放射性廢水的處理主要有化學(xué)沉淀法、蒸發(fā)濃縮法、膜分離法、離子交換法和吸附法等。其中,吸附法以其操作簡(jiǎn)單、成本低廉、吸附效率高和固體廢棄物易于固化處理等優(yōu)點(diǎn)成為研究熱點(diǎn)。目前常見(jiàn)的吸附材料主要有沸石類礦物材料、活性炭類材料、化學(xué)合成的磷鉬酸鹽類和亞鐵氰化物材料以及殼聚糖類的高分子材料,但這些材料大多存在穩(wěn)定性差、制備工藝復(fù)雜和固體廢棄物不易固化等缺陷,并且多數(shù)為粉體,容易團(tuán)聚、脫水困難以及不能用于吸附床連續(xù)處理放射性廢水�；�于此,本文以磷酸鎂水泥為基體,采用不同發(fā)泡工藝制備了氣孔連通、孔徑均勻、強(qiáng)度較高的磷酸鎂水泥基多孔材料(M P C P M),系統(tǒng)研究了發(fā)泡劑種類、泡沫摻量、引氣劑摻量和水固比等因素對(duì)MPCPM氣孔結(jié)構(gòu)、孔徑分布和力學(xué)性能的影響。并以含C s+、Sr~(2+)的模擬放射性廢水為研究對(duì)象,探討了MPCPM對(duì)Cs+、Sr~(2+)的吸附性能,并通過(guò)動(dòng)力學(xué)模型和熱力學(xué)模型擬合分析了吸附機(jī)理;為進(jìn)一步提高吸附性能,采用斜發(fā)沸石進(jìn)行改性,并探討了改性后的多孔材料(MPCPM-Z)對(duì)Cs+、Sr~(2+)的吸附性能。研究結(jié)果表明,在物理發(fā)泡工藝下制備的MPCPM平均孔徑為2 0 0~400μm、孔隙率為5 5%~7 5%、干密度為1 0 0 0~6 0 0 k g/m3、抗壓強(qiáng)度為10~1MPa;其中,采用動(dòng)物蛋白發(fā)泡劑(FA)制備的MPCPM強(qiáng)度最高、氣孔形貌最完整,但所有樣品均為封閉氣孔結(jié)構(gòu);而由自制發(fā)泡劑(FB、FC)所制備的樣品均為連通氣孔結(jié)構(gòu),具有透水性能。在以金屬鋅粉為引氣劑的化學(xué)發(fā)泡工藝下,制備的MPCPM孔隙率為5 5%~6 5%、干密度為1 0 0 0~7 8 0 k g/m3、抗壓強(qiáng)度是幾種工藝下最高為14~6MPa、平均孔徑也是幾種工藝中最大為500~900μm但所有樣品均為封閉氣孔結(jié)構(gòu)。在物理化學(xué)聯(lián)合發(fā)泡工藝下,以自制發(fā)泡劑F C、引氣劑Z n粉制備的M P C P M孔隙率為5 5%~7 4%、干密度為8 0 0~6 0 0 k g/m3、平均孔徑為150~280μm、抗壓強(qiáng)度為4.5~2MPa,所有樣品都是連通氣孔結(jié)構(gòu),并且可通過(guò)相關(guān)參數(shù)調(diào)控孔徑大小。通過(guò)吸附實(shí)驗(yàn)研究,篩選對(duì)Cs+、Sr~(2+)吸附性能最佳的MPCPM的平均孔徑為160μm、孔隙率為69%、干密度為700 kg/m3、抗壓強(qiáng)度為3MPa,其制備工藝為物理化學(xué)聯(lián)合發(fā)泡,其制備參數(shù)為M/P為1、發(fā)泡劑、引氣劑摻量分別為1.5%、1.0%,水固比為0.1 6。當(dāng)MPCPM用量為0.1g/100m L時(shí),對(duì)Cs+、Sr~(2+)吸附達(dá)到平衡均需要96h,最大飽和吸附容量分別為18.5mg/g、402mg/g,去除率最大分別為32%、96%,吸附過(guò)程的動(dòng)力學(xué)模型擬合均符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,熱力學(xué)模型擬合分別符合Freundlich模型、Langmuir模型;表明MPCPM對(duì)Cs+的吸附過(guò)程是表面不均勻的多層化學(xué)吸附且是優(yōu)惠吸附,對(duì)Sr~(2+)的吸附過(guò)程是表面均勻的單層化學(xué)吸附。此外,酸性環(huán)境和K+、Na+的存在都會(huì)嚴(yán)重影響Cs+、Sr~(2+)的吸附性能。針對(duì)Cs+吸附性能不好的問(wèn)題,對(duì)MPCPM進(jìn)行了沸石改性,改性后的多孔材料MPCPM-Z對(duì)Cs+吸附性能有顯著提升,在相同條件下,MPCPM-Z對(duì)Cs+的飽和吸附容量達(dá)到28mg/g、去除率達(dá)到75%,其吸附動(dòng)力學(xué)與吸附熱力學(xué)模型與改性之前相同。而MPCPM-Z對(duì)Sr~(2+)的吸附效率卻有一定的降低,相同條件下去除率只有92%,并且吸附熱力學(xué)模型符合Freundlich模型,也即改性后MPCPM-Z對(duì)Sr~(2+)的吸附過(guò)程變成表面非均勻的多層化學(xué)吸附。改性后MPCPM-Z仍然對(duì)酸性環(huán)境和K+、Na+、Ca~(2+)、Mg~(2+)的存在很敏感,在這些環(huán)境下,其吸附效率將會(huì)大幅降低。綜上所述,通過(guò)物理化學(xué)聯(lián)合發(fā)泡工藝制備的磷酸鎂水泥基多孔材料對(duì)Cs+、Sr~(2+)均具有較強(qiáng)的吸附作用,尤其是對(duì)Sr~(2+),去除率可高達(dá)96%以上;同時(shí)通過(guò)改性,Cs+去除率也可達(dá)75%以上。因此,該技術(shù)在放射性廢水處理領(lǐng)域具有較為廣闊的應(yīng)用前景。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：西南科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：X771;TQ424

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本文編號(hào)：2377064