發(fā)布時間：2016-12-02 08:27

  本文關(guān)鍵詞：ZSM-35分子篩的合成、改性及其正丁烯骨架異構(gòu)化性能的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《東北石油大學(xué)》 2014年

ZSM-35分子篩的合成、改性及其正丁烯骨架異構(gòu)化性能的研究

薄洋  

【摘要】：沸石分子篩作為酸性催化劑廣泛的應(yīng)用于石油化工行業(yè)，例如，Y型分子篩用于流化床催化裂化和加氫裂解；ZSM-5分子篩用于二甲苯異構(gòu)化、加氫脫蠟、烷基化和芳構(gòu)化；ZSM-35分子篩用于正丁烯骨架異構(gòu)化和丁烯裂解；本文在比較主孔道為十元環(huán)一維結(jié)構(gòu)的ZSM-35、SPAO-11、ZSM-22、ZSM-23分子篩的基礎(chǔ)上用于催化正丁烯骨架異構(gòu)化反應(yīng)；對合成ZSM-35分子篩的影響因素和改性的方法進行詳細研究，同時利用XRD、NH3-TPD、SEM表征手段進行了分析，利用固定床評價微反應(yīng)器裝置對其正丁烯骨架異構(gòu)化反應(yīng)性能進行測試。 通過水熱合成法合成了十元環(huán)一維孔道結(jié)構(gòu)的ZSM-35、SPAO-11、ZSM-22、ZSM-23分子篩，并對比其正丁烯異構(gòu)化反應(yīng)的催化性能。四種催化都能夠用于催化正丁烯骨架異構(gòu)化反應(yīng)，其中ZSM-35分子篩表現(xiàn)出了優(yōu)異的催化性能，在常壓、反應(yīng)溫度為400℃、空速為7h-1的條件下，異丁烯選擇性高達86%。 采用四氫呋喃、乙二胺、吡咯烷作為模板劑合成ZSM-35分子篩，利用XRD、SEM、生物顯微鏡進行分析。其中四氫呋喃作為模板劑未成功合成出ZSM-35分子篩，乙二胺為模板劑的合成產(chǎn)物為鎂堿沸石相，但有絲光沸石相出現(xiàn)。吡咯烷作為模板劑合成的為ZSM-35純相分子篩，且保留了良好的結(jié)晶度，為最佳模板劑。研究了吡咯烷為模板劑的原料硅鋁比和堿度對合成ZSM-35分子篩的影響，發(fā)現(xiàn)降低反應(yīng)原料的硅鋁比、提升堿度有利于提高產(chǎn)物的純度。同時也考察了吡咯烷為模板劑合成ZSM-35分子篩的晶化時間和晶化溫度，發(fā)現(xiàn)改變晶化溫度、延長晶化時間可有效降低產(chǎn)物中絲光沸石的含量。 為了優(yōu)化ZSM-35分子篩的催化性能，本文進一步嘗試對ZSM-35分子篩進行改性，在550℃、600℃、650℃溫度下進行水蒸汽處理，NH3-TPD結(jié)果表明這些處理會導(dǎo)致B酸量減少，高溫水蒸氣處理會引起Al-OH-Si橋式羥基脫除，評價結(jié)果也反應(yīng)出高溫水蒸汽處理后正丁烯轉(zhuǎn)化率由54%下降到19%。用鹽酸、檸檬酸、草酸、硝酸改性ZSM-35分子篩，結(jié)果表明：通過草酸和檸檬酸改性后，ZSM-35分子篩的選擇性由86%提高到91%，收率由41%提高到44%，并且能夠保持較好的穩(wěn)定性，達到了改性的目的。此后，考察了反應(yīng)溫度為350℃、400℃、450℃對檸檬酸改性ZSM-35分子篩上的正丁烯骨架異構(gòu)化性能的影響，其中反應(yīng)溫度為400℃時催化性能最佳�？疾炝朔磻�(yīng)空速為3.5h-1、7h-1、14h-1對草酸改性ZSM-35分子篩上的正丁烯骨架異構(gòu)化反應(yīng)的影響，，其中空速為7h-1時的催化性能最佳。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：東北石油大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：O643.36
【目錄】：

下載全文 更多同類文獻

CAJ全文下載

(如何獲取全文？ 歡迎：購買知網(wǎng)充值卡、在線充值、在線咨詢)

CAJViewer閱讀器支持CAJ、PDF文件格式

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 商永臣,張文祥,賈明君,潘維成,蔣大振,吳通好;MCM-22分子篩的酸性及在1-丁烯骨架異構(gòu)化反應(yīng)中的催化性能[J];催化學(xué)報;2005年06期

2 劉曄;王振東;凌云;李賢波;劉月明;吳鵬;;以異丙胺為模板劑合成ZSM-23分子篩[J];催化學(xué)報;2009年06期

3 謝素娟;劉克峰;劉盛林;劉勇;張維萍;徐龍伢;;混合胺體系中MCM-49/ZSM-35復(fù)合分子篩的晶化過程[J];催化學(xué)報;2010年08期

4 遲克彬;趙震;田志堅;胡勝;閻立軍;孟祥彬;高善彬;;基于Pt/SAPO-11和Pt/ZSM-22催化劑的溶劑脫蠟油加氫異構(gòu)反應(yīng)[J];東北石油大學(xué)學(xué)報;2013年02期

5 郭國清,龍英才;正丁烯在FER沸石上異構(gòu)化催化制異丁烯的研究進展[J];化工進展;2000年06期

6 張旭;馬新賓;;NaY分子篩的脫鋁改性[J];化學(xué)工業(yè)與工程;2007年02期

7 遲克彬;趙震;田志堅;胡勝;閻立軍;孟祥彬;李發(fā)永;;正十二烷在Pt/ZSM-22和Pt/ZSM-23上的加氫異構(gòu)反應(yīng)性能[J];化工進展;2012年11期

8 朱曉誼;陳志偉;車小鷗;周廣林;周紅軍;;ZSM-35分子篩催化正丁烯骨架異構(gòu)的反應(yīng)性能及失活再生[J];精細化工;2013年12期

9 劉麗;周峰;喬凱;劉振華;;十元環(huán)分子篩催化正丁烯骨架異構(gòu)制異丁烯反應(yīng)性能研究[J];石油煉制與化工;2013年04期

10 張利霞;任行濤;栗同林;趙嵐;楊光;劉艷惠;裴慶君;;正丁烯骨架異構(gòu)化催化劑的研究[J];現(xiàn)代化工;2011年07期

【共引文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 毛東森;夏建超;張斌;陳慶齡;盧冠忠;;分子篩硅/鋁比對Cu-ZnO-Al_2O_3/HMCM-22催化合成二甲醚反應(yīng)性能的影響[J];催化學(xué)報;2008年09期

2 王振東;鄭玉婷;方向青;劉月明;;以異丙胺為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑合成ZSM-5納米棒[J];工業(yè)催化;2010年09期

3 王鵬飛;李俊汾;董梅;秦張峰;王建國;樊衛(wèi)斌;;以深度脫鐵Fe-YNU-1分子篩為硅源制備Al-YNU-1及其形成機理[J];催化學(xué)報;2013年01期

4 李三妹;陜紹云;賈慶明;胡易成;蔣麗紅;王亞明;;分子篩改性研究進展[J];材料導(dǎo)報;2013年13期

5 胡云峰;薄洋;冷傳英;胡林杰;劉麗潔;李喜微;;十元環(huán)一維孔道分子篩的合成及其正丁烯骨架異構(gòu)性能分析[J];東北石油大學(xué)學(xué)報;2014年03期

6 車小鷗;陳志偉;朱曉誼;周廣林;周紅軍;;鎂堿沸石分子篩催化劑的制備[J];工業(yè)催化;2014年07期

7 仉濤;魏丹丹;畢鳳云;吳全貴;;ZSM-35分子篩催化劑催化正丁烯骨架異構(gòu)工藝條件研究[J];廣州化工;2014年23期

8 周偉正,林德昌,郭娟,龍英才;THF-FER沸石的系列研究 Ⅰ.晶體結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性[J];化學(xué)學(xué)報;2003年02期

9 高放;程曉維;汪靖;郭娟;周偉正;龍英才;;催化量OP乳化劑促進THF-FER沸石晶化作用的研究[J];化學(xué)學(xué)報;2006年14期

10 程時文;蘭玲;于彥校;袁曉亮;金君素;吳平易;;Y分子篩改性對其結(jié)構(gòu)和酸性的影響[J];石化技術(shù)與應(yīng)用;2011年05期

中國重要會議論文全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 李秀杰;劉小行;張大洲;劉盛林;謝素娟;朱向?qū)W;徐龍伢;;ZSM-35分子篩的改性處理及其在擇形催化反應(yīng)中的應(yīng)用[A];第十七屆全國分子篩學(xué)術(shù)大會會議論文集[C];2013年

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前6條

1 李會英;分子篩酸性位催化丁烯異構(gòu)化反應(yīng)機理的理論研究[D];北京化工大學(xué);2005年

2 祝剛;ZSM-35沸石復(fù)合膜的合成、表征及性能研究[D];大連理工大學(xué);2006年

3 邢海軍;MCM-22族分子篩的合成、后處理及其在甲烷、丙烷芳構(gòu)化反應(yīng)中的催化性能研究[D];吉林大學(xué);2008年

4 程曉維;沸石在不同膠態(tài)體系中的結(jié)晶、改性及催化醇脫水的研究[D];復(fù)旦大學(xué);2008年

5 劉垚;FER型沸石膜的制備及其滲透分離性能的研究[D];大連理工大學(xué);2012年

6 張斌;苯和乙烯液相烷基化催化材料的制備、表征及催化性能的研究[D];華東師范大學(xué);2014年

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 王超;MCM-49分子篩的合成及磷改性[D];華東理工大學(xué);2011年

2 李燕燕;苯、甲醇烷基化催化劑的研究[D];華東理工大學(xué);2011年

3 蘇瓊;催化裂化催化劑的酸性調(diào)變及氫離子交換研究[D];華東理工大學(xué);2011年

4 李賢波;甲醇氣相脫水制二甲醚分子篩催化劑及其工藝過程研究[D];華東師范大學(xué);2011年

5 丁佩;UZM-5分子篩的動態(tài)合成及模板劑脫除[D];北京化工大學(xué);2011年

6 張程;Fe_2O_3/HMCM-49和Fe配合物催化劑上尿素醇解合成碳酸二甲酯的研究[D];哈爾濱師范大學(xué);2011年

7 歐陽素芳;MWW分子篩的合成與應(yīng)用的研究[D];北京化工大學(xué);2007年

8 王立志;超濃無胺體系中ZSM-35沸石分子篩的優(yōu)化合成及表征[D];太原理工大學(xué);2008年

9 杭春燕;乙醇和聚乙二醇作有機輔助劑對MCM-22分子篩織構(gòu)及催化性能的影響[D];北京化工大學(xué);2008年

10 劉艷;復(fù)合模板劑下水熱法合成UZM-5沸石[D];北京化工大學(xué);2010年

【二級參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 劉中清,王一萌,傅軍,何鳴元;靜態(tài)水熱晶化法高效合成MCM-22分子篩[J];催化學(xué)報;2002年05期

2 黃衛(wèi)國,李大東,石亞華,康小洪,孟憲波,王奎,董維正,聶紅,李燦;分子篩催化劑上正十六烷的臨氫異構(gòu)化反應(yīng)[J];催化學(xué)報;2003年09期

3 商永臣,張文祥,李彤,吳通好;MCM-49分子篩催化劑上-1丁烯的骨架異構(gòu)化反應(yīng)[J];催化學(xué)報;2004年02期

4 劉曄;王振東;凌云;李賢波;劉月明;吳鵬;;以異丙胺為模板劑合成ZSM-23分子篩[J];催化學(xué)報;2009年06期

5 邴國強,陳建,田然,王光維,婁全珍;潤滑油異構(gòu)化脫蠟催化劑——Pt/H-SAPO-11的初探[J];大慶石油學(xué)院學(xué)報;2004年04期

6 沈春玉,儲剛,劉發(fā)起;X射線衍射法測定分子篩硅鋁比與結(jié)晶度[J];撫順石油學(xué)院學(xué)報;2002年04期

7 王濱,高強,高建東,閆亮,王曉來,索繼栓;高硅分子篩ZSM-23的合成及表征[J];分子催化;2004年04期

8 季東;汪毅;劉濤;蘇怡;李萍;高雄厚;;高硅分子篩ZSM-23催化裂解C4烷烴制乙烯丙烯的研究[J];分子催化;2007年03期

9 劉興云,張旭政,李宣文;NaY 沸石草酸脫鋁[J];高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報;1997年03期

10 孔勁媛;;國內(nèi)外潤滑油基礎(chǔ)油市場分析及展望[J];國際石油經(jīng)濟;2009年10期

【相似文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 張利霞;任行濤;栗同林;趙嵐;楊光;劉艷惠;裴慶君;;正丁烯骨架異構(gòu)化催化劑的研究[J];現(xiàn)代化工;2011年07期

2 效禹;通過正丁烯的水合作用生產(chǎn)2-丁醇[J];乙烯工業(yè);1995年01期

3 趙嵐;鎂堿沸石催化正丁烯骨架異構(gòu)化的研究進展[J];石化技術(shù);1999年04期

4 董海軍;高青軍;;工藝循環(huán)水中SBA含量對丁烯水合工段的影響[J];化學(xué)工程與裝備;2011年04期

5 賈自成;蘭化正丁烯裝置建成投產(chǎn)[J];煉油設(shè)計;1998年02期

6 王紅科,劉斌,吳濤;正丁烯提濃新工藝[J];黑龍江石油化工;1999年01期

7 朱武明;美國一石化公司打算實現(xiàn)兩項新技術(shù)[J];金山油化纖;1994年02期

8 焦寧寧;正丁烯骨架異構(gòu)化催化劑研究進展[J];工業(yè)催化;1999年02期

9 賈自成,童俊國,董滿祥,張明非;從C_4餾分中分離高純度正丁烯的新技術(shù)[J];煉油設(shè)計;1998年05期

10 ;國內(nèi)簡訊[J];石油化工;1998年07期

中國重要會議論文全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 董滿祥;賈自成;;從碳四餾分中分離正丁烯技術(shù)路線的現(xiàn)狀與進展[A];中國化工學(xué)會2003年石油化工學(xué)術(shù)年會論文集[C];2003年

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前2條

1 劉志軍;MoO_3/γ-Al_2O_3催化劑正丁烷催化脫氫制正丁烯的研究[D];新疆大學(xué);2009年

2 崔飛;正丁醇制取烯烴反應(yīng)的研究[D];西北大學(xué);2009年

相關(guān)機構(gòu)

>西北大學(xué)

>新疆大學(xué)

相關(guān)作者

>劉志軍 >崔飛

《中國學(xué)術(shù)期刊（光盤版）》電子雜志社有限公司
同方知網(wǎng)數(shù)字出版技術(shù)股份有限公司
地址：北京清華大學(xué) 84-48信箱 大眾知識服務(wù)
京ICP證040441號
互聯(lián)網(wǎng)出版許可證 新出網(wǎng)證（京）字008號
出版物經(jīng)營許可證 新出發(fā)京批字第直0595號

訂購熱線：400-819-9993 010-62982499
服務(wù)熱線：010-62985026 010-62791813
在線咨詢：
傳真：010-62780361
京公網(wǎng)安備11010802020475號

  本文關(guān)鍵詞：ZSM-35分子篩的合成、改性及其正丁烯骨架異構(gòu)化性能的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：201435