發(fā)布時(shí)間：2020-11-21 16:13

　　 具有表面化學(xué)和形狀各向異性的膠體體系在光電性質(zhì)、界面活性以及藥物輸運(yùn)等方面具備極大的優(yōu)越性,涉及到材料科學(xué)、凝聚態(tài)物理、生命科學(xué)等多個(gè)學(xué)科領(lǐng)域。補(bǔ)丁膠體因補(bǔ)丁數(shù)目、補(bǔ)丁大小以及補(bǔ)丁幾何分布的可調(diào)控,而成為一種具備發(fā)展成為帶有目標(biāo)性質(zhì)的新型功能材料的構(gòu)筑單元。因而,補(bǔ)丁膠體體系近年來受到人們的廣泛關(guān)注。膠體顆粒的表面各向異性和軟形變特性為功能材料的設(shè)計(jì)提供了新的思路,同時(shí)也增加了人們對補(bǔ)丁膠體體系結(jié)晶與玻璃化轉(zhuǎn)變微觀機(jī)制的理解。在本論文中,針對補(bǔ)丁膠體體系,我們采用分子動(dòng)力學(xué)的模擬方法,系統(tǒng)地研究了表面各向異性和軟形變特性對補(bǔ)丁膠體體系結(jié)晶與玻璃化轉(zhuǎn)變的影響。主要的研究內(nèi)容和結(jié)果如下:研究單補(bǔ)丁膠體顆粒的堆積問題。相對于硬球膠體體系,由于表面各向異性和軟形變特性的存在,單補(bǔ)丁膠體顆粒的堆積問題變得十分復(fù)雜。研究發(fā)現(xiàn),稀溶液相中的單補(bǔ)丁膠體顆�？勺越M裝形成單螺旋、雙螺旋、雙分子層、超膠束、Bernal三螺旋、凝膠網(wǎng)絡(luò)等多種結(jié)構(gòu)。對比不同軟硬度體系,相對較軟的單補(bǔ)丁膠體顆粒容易形成單螺旋和雙螺旋結(jié)構(gòu);增加粒子的彈性模量,相對較硬的單補(bǔ)丁膠體顆粒更容易形成Bernal三螺旋結(jié)構(gòu)。調(diào)節(jié)粒子的彈性模量實(shí)際上是影響了螺旋結(jié)構(gòu)的配位數(shù)。改變粒子的軟形變特性和表面各向異性,能夠有效地調(diào)控螺旋結(jié)構(gòu)的配位數(shù)和配位粒子之間的夾角,進(jìn)而得到結(jié)構(gòu)規(guī)整的螺旋結(jié)構(gòu)。研究發(fā)現(xiàn),調(diào)節(jié)粒子的堆積密度和補(bǔ)丁之間的吸引強(qiáng)度,單補(bǔ)丁膠體顆粒聚集形成多種密堆積結(jié)構(gòu),包括塑性面心立方晶體、塑性體心立方晶體、四方柱狀晶體。增加粒子間的吸引強(qiáng)度實(shí)際上影響了單補(bǔ)丁膠體顆粒的取向有序性。增加補(bǔ)丁之間的吸引強(qiáng)度,晶格位置粒子的取向有序性增加,這有利于四方柱狀晶體的形成。理解單補(bǔ)丁膠體顆粒松弛與擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)。研究發(fā)現(xiàn),在接近玻璃化轉(zhuǎn)變點(diǎn)時(shí),單個(gè)粒子的平動(dòng)與轉(zhuǎn)動(dòng)松弛時(shí)間之間的關(guān)聯(lián)系數(shù)隨著溫度的降低而增大,表明了平動(dòng)松弛與轉(zhuǎn)動(dòng)松弛之間的耦合關(guān)系;單個(gè)粒子的平動(dòng)與轉(zhuǎn)動(dòng)運(yùn)動(dòng)性之間的耦合系數(shù)隨著溫度的降低而減小,表明了平動(dòng)擴(kuò)散與轉(zhuǎn)動(dòng)擴(kuò)散之間的非耦合關(guān)系。平動(dòng)擴(kuò)散與轉(zhuǎn)動(dòng)擴(kuò)散之間的非耦合是由于,在接近玻璃化轉(zhuǎn)變點(diǎn)時(shí),單補(bǔ)丁膠體顆粒的平動(dòng)運(yùn)動(dòng)性受到抑制而轉(zhuǎn)動(dòng)運(yùn)動(dòng)性反而有所促。此外,平動(dòng)運(yùn)動(dòng)性和重取向運(yùn)動(dòng)性的關(guān)聯(lián)系數(shù)隨著溫度的降低而增大,表明了平動(dòng)與重取向擴(kuò)散之間的耦合關(guān)系。無論是在高溫還是低溫條件下,單補(bǔ)丁膠體體系Stokes-Einstein關(guān)系以及Stokes-Einstein-Debye關(guān)系都發(fā)生破缺。研究表明,單補(bǔ)丁膠體顆粒的“跳躍”運(yùn)動(dòng)導(dǎo)致了低溫下Stokes-Einstein的破缺,而高溫下Stokes-Einstein關(guān)系的破缺是由于單補(bǔ)丁膠體顆粒整體性“牢籠”運(yùn)動(dòng)所導(dǎo)致。探究多補(bǔ)丁膠體脆性的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)起源。研究發(fā)現(xiàn),隨著溫度的降低,多補(bǔ)丁膠體體系的快松弛模式與慢松弛模式之間具有非耦合關(guān)系。快松弛模式與粒子快速的彈道運(yùn)動(dòng)相關(guān)聯(lián),而慢松弛模式與粒子結(jié)構(gòu)松弛相關(guān)聯(lián)。隨著溫度的降低,弱吸引體系慢松弛模式的弛豫時(shí)間由q-2依賴性變?yōu)閝-1依賴性,而強(qiáng)吸引體系慢松弛模式的弛豫時(shí)間幾乎保持著q-2依賴性。研究表明,慢松弛模式的弛豫時(shí)間由q-2依賴性轉(zhuǎn)變?yōu)閝-1依賴性,這是由于多補(bǔ)丁膠體顆粒非連續(xù)的“跳躍”運(yùn)動(dòng)導(dǎo)致。隨著吸引強(qiáng)度的增加,多補(bǔ)丁膠體體系的松弛動(dòng)力學(xué)由臨界動(dòng)力學(xué)變慢行為過渡到非臨界動(dòng)力學(xué)變慢行為。研究表明,弱吸引的多補(bǔ)丁膠體體系的臨界動(dòng)力學(xué)變慢行為是由熱力學(xué)因子和動(dòng)力學(xué)因子共同主導(dǎo);而強(qiáng)吸引的多補(bǔ)丁膠體體系的非臨界動(dòng)力學(xué)變慢行為由動(dòng)力學(xué)因子主導(dǎo)。
【學(xué)位單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2020
【中圖分類】：TB34
【部分圖文】：

?第一章緒論???第１章緒論??１．１引言??通常，人們可以將粒子尺寸介于納米與微米尺度之間的顆粒統(tǒng)稱為膠體顆??粒。膠體顆粒廣泛存在于日常生活和工業(yè)生產(chǎn)中，例如牛奶類乳制品、護(hù)膚化??妝品、建筑涂料甚至人體血液中的紅細(xì)胞［１］等等，涉及到材料科學(xué)、凝聚態(tài)物??理以及生命科學(xué)等多個(gè)學(xué)科領(lǐng)域。廣泛存在于日常生活之中的膠體顆粒，在國??民經(jīng)濟(jì)和人類健康等方面發(fā)揮著重要的作用，深入認(rèn)識(shí)和理解膠體體系的結(jié)構(gòu)??與性能之間的關(guān)系具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。近年來，隨著膠體制備技術(shù)的不斷發(fā)??展與成熟，科學(xué)家們己經(jīng)可以制備得到結(jié)構(gòu)規(guī)整、功能多樣化的膠體顆粒［２］（如??圖１．１所示）。膠體顆�？山M裝形成各種圖案化結(jié)構(gòu)，可用于制備光子帶隙材料??或者先進(jìn)材料模板［３＿７］。目前，利用膠體顆粒作為構(gòu)筑單元，設(shè)計(jì)并有效地調(diào)控??膠體材料的性能己經(jīng)成為材料科學(xué)領(lǐng)域研究的一大熱點(diǎn)。為了滿足工業(yè)化的批??量生產(chǎn)和可觀的經(jīng)濟(jì)效益，人們不斷地嘗試制備形狀和表面化學(xué)各向異性的膠??體顆粒，但是，如何設(shè)計(jì)并有效地調(diào)控膠體顆粒的聚集行為仍然面臨巨大的困??難與挑戰(zhàn)。??德巷？麵??ａｉ？ｙｍｉＱ??圖１．１膠體自組裝形成多樣化的超膠體結(jié)構(gòu)［２］。??Ｆｉｇｕｒｅ?１．１?Ｓｅｌｆ－ａｓｓｅｍｂｌｙ?ｏｆ?ｃｏｌｌｏｉｄｓ?ｉｎｔｏ?ｄｉｖｅｒｓｅ?ｓｕｐｒａｃｏｌｌｏｉｄａｌ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｓ［２］．??９??

第一章緒論???不同于原子和分體體系，膠體在諸多方面具有獨(dú)特之處，因而成為人們理??解和認(rèn)識(shí)自然科學(xué)問題一種最常用體系。總結(jié)而言，一方面，膠體顆粒的尺寸??可足夠小（最小可達(dá)幾個(gè)納米），在膠體分散液中膠體顆粒受到周圍分子的碰撞??而表現(xiàn)出隨機(jī)的布朗運(yùn)動(dòng)，有著類似原子和分子的熱力學(xué)行為特征；另一方面，??膠體顆粒的尺寸又可以相對較大（尺寸高達(dá)數(shù)個(gè)微米），可以直接借助光學(xué)顯微??鏡或者激光顯微鏡觀察、并且能夠動(dòng)態(tài)追蹤顆粒的運(yùn)動(dòng)軌跡。因此，膠體作為??一個(gè)理想的物理模型［８］（如圖１．２所示），可用于研宄軟物質(zhì)領(lǐng)域的一些關(guān)鍵性??的科學(xué)難題，例如結(jié)晶轉(zhuǎn)變機(jī)理、玻璃態(tài)和玻璃化轉(zhuǎn)變的本質(zhì)等。目前，針對??膠體體系開展系統(tǒng)性的實(shí)驗(yàn)、理論與模擬研宄，將極大地幫助人們深入理解結(jié)??晶轉(zhuǎn)變微觀機(jī)理，玻璃態(tài)和玻璃化轉(zhuǎn)變的本質(zhì)。相信，膠體體系作為一個(gè)理想??的物理模型必將為人們理解軟物質(zhì)領(lǐng)域的科學(xué)難題發(fā)揮越來越突出的作用。??Ａ?？?＊?＃?＊＇?＊＇?＊■?．?＊?Ｂ??％?ｉ，，Ｖ?％?？‘＊？■■＊??？吞氣??響?＿?ｃｕｂｉｃ?（ＦＣＣ）?ｃｌｏｓｅ－ｐａｃｋｅｄ?（ＨＣＰ）??圖１．２膠體顆粒作為物理模型體系理解相轉(zhuǎn)變［８］。（Ａ）膠體顆粒受到溶劑分子??的碰撞而發(fā)生布朗運(yùn)動(dòng)。（Ｂ）膠體顆粒的隨機(jī)運(yùn)動(dòng)軌跡。（Ｃ）膠體顆粒由流體??相轉(zhuǎn)變成晶體相，例如ＦＣＣ晶體和ＨＣＰ晶體。??Ｆｉｇｕｒｅ?１．２?Ｃｏｌｌｏｉｄａｌ?ｐａｒｔｉｃｌｅｓ?ａｒｅ?ａ?ｐｈｙｓｉｃａｌ?ｍｏｄｅｌ?ｆｏｒ?ｕｎｄｅｒｓｔａｎｄｉｎｇ?ｐｈａｓｅ??ｔｒａｎｓｉｔｉｏｎｓ［８］．?（Ａ）?Ｂｒｏｗｎｉａｎ?ｍｏｔｉｏｎ?ｏｆ?ｃｏｌｌｏｉ

?第一章緒論???Ｉｓｏｔｒｏｐｉｃ?ｐａｒｔｉｃｌｅｓ??Ｃｊ??Ｓｕｒｆａｃｅ?ａｎｉｓｏｔｒｏｐｙ／＇＼ｓｈａｐｅ?ａｎｉｓｏｔｒｏｐｙ??０?夂?＇一＇ｉ??Ｐａｔｃｈｙ?ｐａｒｔｉｃｌｅｓ?Ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ?ｐａｒｔｉｃｌｅｓ??！??Ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ?ｐａｔｃｈｙ?ｐａｒｔｉｃｌｅｓ??ｉ?．?＇?蠢?ｍｍ??圖１．３依據(jù)各向異性特征分類，代表性的各向異性膠體顆粒，包括形狀各向異??性膠體粒子、表面化學(xué)各向異性膠體粒子以及既有表面化學(xué)又有形狀各向異性??膠體粒子［＿。??Ｆｉｇｕｒｅ?１．３?Ａｃｃｏｒｄｉｎｇ?ｔｏ?ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ?ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓ，?ｒｅｐｒｅｓｅｎｔａｔｉｖｅ?ｅｘａｍｐｌｅｓ?ｏｆ??ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ?ｃｏｌｌｏｉｄａｌ?ｐａｒｔｉｃｌｅｓ?ｉｎｃｌｕｄｅ?ｓｈａｐｅ?ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ?ｃｏｌｌｏｉｄａｌ?ｐａｒｔｉｃｌｅｓ，?ｓｕｒｆａｃｅ??ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ?ｃｏｌｌｏｉｄａｌ?ｐａｒｔｉｃｌｅｓ，?ａｎｄ?ｂｏｔｈ?ｓｕｒｆａｃｅ?ａｎｄ?ｓｈａｐｅ?ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ?ｃｏｌｌｏｉｄａｌ??ｐａｒｔｉｃｌｅｓ［１８＿１９］．??１２??
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本文編號(hào)：2893268