發(fā)布時間：2020-11-21 16:13

　　 具有表面化學和形狀各向異性的膠體體系在光電性質(zhì)、界面活性以及藥物輸運等方面具備極大的優(yōu)越性,涉及到材料科學、凝聚態(tài)物理、生命科學等多個學科領(lǐng)域。補丁膠體因補丁數(shù)目、補丁大小以及補丁幾何分布的可調(diào)控,而成為一種具備發(fā)展成為帶有目標性質(zhì)的新型功能材料的構(gòu)筑單元。因而,補丁膠體體系近年來受到人們的廣泛關(guān)注。膠體顆粒的表面各向異性和軟形變特性為功能材料的設(shè)計提供了新的思路,同時也增加了人們對補丁膠體體系結(jié)晶與玻璃化轉(zhuǎn)變微觀機制的理解。在本論文中,針對補丁膠體體系,我們采用分子動力學的模擬方法,系統(tǒng)地研究了表面各向異性和軟形變特性對補丁膠體體系結(jié)晶與玻璃化轉(zhuǎn)變的影響。主要的研究內(nèi)容和結(jié)果如下:研究單補丁膠體顆粒的堆積問題。相對于硬球膠體體系,由于表面各向異性和軟形變特性的存在,單補丁膠體顆粒的堆積問題變得十分復雜。研究發(fā)現(xiàn),稀溶液相中的單補丁膠體顆�？勺越M裝形成單螺旋、雙螺旋、雙分子層、超膠束、Bernal三螺旋、凝膠網(wǎng)絡(luò)等多種結(jié)構(gòu)。對比不同軟硬度體系,相對較軟的單補丁膠體顆粒容易形成單螺旋和雙螺旋結(jié)構(gòu);增加粒子的彈性模量,相對較硬的單補丁膠體顆粒更容易形成Bernal三螺旋結(jié)構(gòu)。調(diào)節(jié)粒子的彈性模量實際上是影響了螺旋結(jié)構(gòu)的配位數(shù)。改變粒子的軟形變特性和表面各向異性,能夠有效地調(diào)控螺旋結(jié)構(gòu)的配位數(shù)和配位粒子之間的夾角,進而得到結(jié)構(gòu)規(guī)整的螺旋結(jié)構(gòu)。研究發(fā)現(xiàn),調(diào)節(jié)粒子的堆積密度和補丁之間的吸引強度,單補丁膠體顆粒聚集形成多種密堆積結(jié)構(gòu),包括塑性面心立方晶體、塑性體心立方晶體、四方柱狀晶體。增加粒子間的吸引強度實際上影響了單補丁膠體顆粒的取向有序性。增加補丁之間的吸引強度,晶格位置粒子的取向有序性增加,這有利于四方柱狀晶體的形成。理解單補丁膠體顆粒松弛與擴散動力學。研究發(fā)現(xiàn),在接近玻璃化轉(zhuǎn)變點時,單個粒子的平動與轉(zhuǎn)動松弛時間之間的關(guān)聯(lián)系數(shù)隨著溫度的降低而增大,表明了平動松弛與轉(zhuǎn)動松弛之間的耦合關(guān)系;單個粒子的平動與轉(zhuǎn)動運動性之間的耦合系數(shù)隨著溫度的降低而減小,表明了平動擴散與轉(zhuǎn)動擴散之間的非耦合關(guān)系。平動擴散與轉(zhuǎn)動擴散之間的非耦合是由于,在接近玻璃化轉(zhuǎn)變點時,單補丁膠體顆粒的平動運動性受到抑制而轉(zhuǎn)動運動性反而有所促。此外,平動運動性和重取向運動性的關(guān)聯(lián)系數(shù)隨著溫度的降低而增大,表明了平動與重取向擴散之間的耦合關(guān)系。無論是在高溫還是低溫條件下,單補丁膠體體系Stokes-Einstein關(guān)系以及Stokes-Einstein-Debye關(guān)系都發(fā)生破缺。研究表明,單補丁膠體顆粒的“跳躍”運動導致了低溫下Stokes-Einstein的破缺,而高溫下Stokes-Einstein關(guān)系的破缺是由于單補丁膠體顆粒整體性“牢籠”運動所導致。探究多補丁膠體脆性的熱力學和動力學起源。研究發(fā)現(xiàn),隨著溫度的降低,多補丁膠體體系的快松弛模式與慢松弛模式之間具有非耦合關(guān)系。快松弛模式與粒子快速的彈道運動相關(guān)聯(lián),而慢松弛模式與粒子結(jié)構(gòu)松弛相關(guān)聯(lián)。隨著溫度的降低,弱吸引體系慢松弛模式的弛豫時間由q-2依賴性變?yōu)閝-1依賴性,而強吸引體系慢松弛模式的弛豫時間幾乎保持著q-2依賴性。研究表明,慢松弛模式的弛豫時間由q-2依賴性轉(zhuǎn)變?yōu)閝-1依賴性,這是由于多補丁膠體顆粒非連續(xù)的“跳躍”運動導致。隨著吸引強度的增加,多補丁膠體體系的松弛動力學由臨界動力學變慢行為過渡到非臨界動力學變慢行為。研究表明,弱吸引的多補丁膠體體系的臨界動力學變慢行為是由熱力學因子和動力學因子共同主導;而強吸引的多補丁膠體體系的非臨界動力學變慢行為由動力學因子主導。
【學位單位】：中國科學技術(shù)大學
【學位級別】：博士
【學位年份】：2020
【中圖分類】：TB34
【部分圖文】：

?第一章緒論???第１章緒論??１．１引言??通常，人們可以將粒子尺寸介于納米與微米尺度之間的顆粒統(tǒng)稱為膠體顆??粒。膠體顆粒廣泛存在于日常生活和工業(yè)生產(chǎn)中，例如牛奶類乳制品、護膚化??妝品、建筑涂料甚至人體血液中的紅細胞［１］等等，涉及到材料科學、凝聚態(tài)物??理以及生命科學等多個學科領(lǐng)域。廣泛存在于日常生活之中的膠體顆粒，在國??民經(jīng)濟和人類健康等方面發(fā)揮著重要的作用，深入認識和理解膠體體系的結(jié)構(gòu)??與性能之間的關(guān)系具有重要的現(xiàn)實意義。近年來，隨著膠體制備技術(shù)的不斷發(fā)??展與成熟，科學家們己經(jīng)可以制備得到結(jié)構(gòu)規(guī)整、功能多樣化的膠體顆粒［２］（如??圖１．１所示）。膠體顆�？山M裝形成各種圖案化結(jié)構(gòu)，可用于制備光子帶隙材料??或者先進材料模板［３＿７］。目前，利用膠體顆粒作為構(gòu)筑單元，設(shè)計并有效地調(diào)控??膠體材料的性能己經(jīng)成為材料科學領(lǐng)域研究的一大熱點。為了滿足工業(yè)化的批??量生產(chǎn)和可觀的經(jīng)濟效益，人們不斷地嘗試制備形狀和表面化學各向異性的膠??體顆粒，但是，如何設(shè)計并有效地調(diào)控膠體顆粒的聚集行為仍然面臨巨大的困??難與挑戰(zhàn)。??德巷？麵??ａｉ？ｙｍｉＱ??圖１．１膠體自組裝形成多樣化的超膠體結(jié)構(gòu)［２］。??Ｆｉｇｕｒｅ?１．１?Ｓｅｌｆ－ａｓｓｅｍｂｌｙ?ｏｆ?ｃｏｌｌｏｉｄｓ?ｉｎｔｏ?ｄｉｖｅｒｓｅ?ｓｕｐｒａｃｏｌｌｏｉｄａｌ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｓ［２］．??９??

第一章緒論???不同于原子和分體體系，膠體在諸多方面具有獨特之處，因而成為人們理??解和認識自然科學問題一種最常用體系�？偨Y(jié)而言，一方面，膠體顆粒的尺寸??可足夠�。ㄗ钚】蛇_幾個納米），在膠體分散液中膠體顆粒受到周圍分子的碰撞??而表現(xiàn)出隨機的布朗運動，有著類似原子和分子的熱力學行為特征；另一方面，??膠體顆粒的尺寸又可以相對較大（尺寸高達數(shù)個微米），可以直接借助光學顯微??鏡或者激光顯微鏡觀察、并且能夠動態(tài)追蹤顆粒的運動軌跡。因此，膠體作為??一個理想的物理模型［８］（如圖１．２所示），可用于研宄軟物質(zhì)領(lǐng)域的一些關(guān)鍵性??的科學難題，例如結(jié)晶轉(zhuǎn)變機理、玻璃態(tài)和玻璃化轉(zhuǎn)變的本質(zhì)等。目前，針對??膠體體系開展系統(tǒng)性的實驗、理論與模擬研宄，將極大地幫助人們深入理解結(jié)??晶轉(zhuǎn)變微觀機理，玻璃態(tài)和玻璃化轉(zhuǎn)變的本質(zhì)。相信，膠體體系作為一個理想??的物理模型必將為人們理解軟物質(zhì)領(lǐng)域的科學難題發(fā)揮越來越突出的作用。??Ａ?？?＊?＃?＊＇?＊＇?＊■?．?＊?Ｂ??％?ｉ，，Ｖ?％?？‘＊？■■＊??？吞氣??響?＿?ｃｕｂｉｃ?（ＦＣＣ）?ｃｌｏｓｅ－ｐａｃｋｅｄ?（ＨＣＰ）??圖１．２膠體顆粒作為物理模型體系理解相轉(zhuǎn)變［８］。（Ａ）膠體顆粒受到溶劑分子??的碰撞而發(fā)生布朗運動。（Ｂ）膠體顆粒的隨機運動軌跡。（Ｃ）膠體顆粒由流體??相轉(zhuǎn)變成晶體相，例如ＦＣＣ晶體和ＨＣＰ晶體。??Ｆｉｇｕｒｅ?１．２?Ｃｏｌｌｏｉｄａｌ?ｐａｒｔｉｃｌｅｓ?ａｒｅ?ａ?ｐｈｙｓｉｃａｌ?ｍｏｄｅｌ?ｆｏｒ?ｕｎｄｅｒｓｔａｎｄｉｎｇ?ｐｈａｓｅ??ｔｒａｎｓｉｔｉｏｎｓ［８］．?（Ａ）?Ｂｒｏｗｎｉａｎ?ｍｏｔｉｏｎ?ｏｆ?ｃｏｌｌｏｉ

?第一章緒論???Ｉｓｏｔｒｏｐｉｃ?ｐａｒｔｉｃｌｅｓ??Ｃｊ??Ｓｕｒｆａｃｅ?ａｎｉｓｏｔｒｏｐｙ／＇＼ｓｈａｐｅ?ａｎｉｓｏｔｒｏｐｙ??０?夂?＇一＇ｉ??Ｐａｔｃｈｙ?ｐａｒｔｉｃｌｅｓ?Ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ?ｐａｒｔｉｃｌｅｓ??！??Ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ?ｐａｔｃｈｙ?ｐａｒｔｉｃｌｅｓ??ｉ?．?＇?蠢?ｍｍ??圖１．３依據(jù)各向異性特征分類，代表性的各向異性膠體顆粒，包括形狀各向異??性膠體粒子、表面化學各向異性膠體粒子以及既有表面化學又有形狀各向異性??膠體粒子［＿。??Ｆｉｇｕｒｅ?１．３?Ａｃｃｏｒｄｉｎｇ?ｔｏ?ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ?ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓ，?ｒｅｐｒｅｓｅｎｔａｔｉｖｅ?ｅｘａｍｐｌｅｓ?ｏｆ??ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ?ｃｏｌｌｏｉｄａｌ?ｐａｒｔｉｃｌｅｓ?ｉｎｃｌｕｄｅ?ｓｈａｐｅ?ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ?ｃｏｌｌｏｉｄａｌ?ｐａｒｔｉｃｌｅｓ，?ｓｕｒｆａｃｅ??ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ?ｃｏｌｌｏｉｄａｌ?ｐａｒｔｉｃｌｅｓ，?ａｎｄ?ｂｏｔｈ?ｓｕｒｆａｃｅ?ａｎｄ?ｓｈａｐｅ?ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ?ｃｏｌｌｏｉｄａｌ??ｐａｒｔｉｃｌｅｓ［１８＿１９］．??１２??
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本文編號：2893268