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三維有序大孔重金屬吸附劑制備及其應(yīng)用

發(fā)布時(shí)間:2019-01-14 14:50
【摘要】:如今,重金屬污染已經(jīng)成為環(huán)境污染的主要問(wèn)題之一,它給人類(lèi)健康帶來(lái)極大的危害,如引發(fā)腎病、肝病、呼吸道疾病和皮膚癌等,治理重金屬污染迫在眉睫,重金屬吸附劑越來(lái)越受到科學(xué)家們的關(guān)注。本論文制備了兩種三維有序大孔重金屬吸附劑,主要研究?jī)?nèi)容如下:1.通過(guò)膠晶模板法制備了孔徑為500nm三維有序交聯(lián)聚苯乙烯孔材料(3DOM CLPS),在三維有序交聯(lián)聚苯乙烯上通過(guò)活性聚合的方法引入聚甲基丙烯酸二甲氨基乙酯鏈段(PDMAEMA),和其它報(bào)導(dǎo)的吸附劑相比,三維有序大孔交聯(lián)聚苯乙烯重金屬吸附劑具有很大的優(yōu)勢(shì),包括較強(qiáng)的吸附能力,較快的吸附速率和優(yōu)良的再生性能。同時(shí)進(jìn)行了p H和離子強(qiáng)度以及吸附劑與吸附質(zhì)比值的影響的研究,溶液的吸附能力依賴于溶液的p H,此材料有一個(gè)較寬的工作區(qū)間。在298K、308K及318K下,進(jìn)行了動(dòng)力學(xué)研究,當(dāng)重鉻酸鉀的初始濃度為100mg/L時(shí),達(dá)到吸附平衡時(shí)所需的時(shí)間為120min,并且動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)較好地符合第二動(dòng)力學(xué)模型。在等溫吸附實(shí)驗(yàn)中,實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)較好地符合Langmuir模型。最大吸附能力隨著溫度的增加而增加,當(dāng)溫度為318K時(shí),最大吸附能力為431.0mg/g。熱力學(xué)研究中顯示吸附劑吸附重鉻酸鉀的行為是吸熱的并且是自發(fā)的過(guò)程。另外,用氫氧化鈉溶液進(jìn)行了脫附實(shí)驗(yàn),3DOM CLPS-g-PDMAEMA重金屬吸附劑在脫附吸附15次后的吸附能力達(dá)到最初的90%以上,并且電鏡掃描顯示脫附后的材料仍然保持其三維有序大孔結(jié)構(gòu),證明3DOM CLPS-g-PDMAEMA重金屬吸附劑具有優(yōu)良的再生性能。2.通過(guò)膠晶模板法制備了孔徑為500nm三維有序大孔二氧化硅(3DOM SiO_2)。3DOM SiO_2-g-Pt BA DETA重金屬吸附劑制備過(guò)程如下:在3DOM SiO_2孔壁上通過(guò)活性聚合的方法引入聚甲基丙烯酸叔丁酯鏈段(Pt BA)得到3DOM SiO_2-Pt BA,3DOM SiO_2-Pt BA水解后與二乙烯三胺反應(yīng)得到3DOM SiO_2-g-Pt BA DETA。通過(guò)研究p H的影響可知,當(dāng)p H=5時(shí),吸附量較高,達(dá)到90mg/g(初始濃度為100mg/g)。在298K、308K、318K的溫度下,研究了時(shí)間對(duì)吸附量的影響,即動(dòng)力學(xué)的研究,在298K下,當(dāng)60min后吸附行為(初始濃度為100mg/g)達(dá)到平衡,吸附量不再增加。并且得到的動(dòng)力學(xué)吸附數(shù)據(jù)更好地符合第一動(dòng)力學(xué)模型。同時(shí),研究了不同初始濃度的硝酸鎘溶液對(duì)吸附量的影響,Freundlich模型可以更好地?cái)M合其數(shù)據(jù)。熱力學(xué)研究數(shù)據(jù)表明3DOM SiO_2-g-Pt BA-DETA對(duì)Cd~(2+)的吸附行為能夠自發(fā)進(jìn)行,并且是一個(gè)吸熱過(guò)程。循環(huán)6次的材料對(duì)Cd~(2+)的吸附量達(dá)到初始吸附量的80%,并且電鏡掃描顯示脫附后的材料仍然保持其三維有序大孔結(jié)構(gòu),證明材料再生性能良好。
[Abstract]:Nowadays, heavy metal pollution has become one of the main problems of environmental pollution, which brings great harm to human health, such as causing kidney disease, liver disease, respiratory diseases and skin cancer. Heavy metal adsorbents have attracted more and more attention from scientists. In this paper, two kinds of three dimensional ordered macroporous heavy metal adsorbents were prepared. The main contents are as follows: 1. Three dimensional ordered crosslinked polystyrene porous material (3DOM CLPS),) with pore size of 500nm was prepared by colloidal crystal template method. (PDMAEMA), was introduced into polymethylaminoethyl methacrylate chain by active polymerization on three dimensional ordered crosslinked polystyrene. Compared with other adsorbents, the three dimensional ordered macroporous crosslinked polystyrene heavy metal adsorbents have great advantages, including strong adsorption ability, fast adsorption rate and excellent regeneration performance. The effects of pH, ionic strength and the ratio of adsorbent to adsorbate were also studied. The adsorption capacity of the solution depends on the pH of the solution, and the material has a wide working range. Kinetic studies were carried out at 298K ~ 308K and 318K. When the initial concentration of potassium dichromate was 100mg/L, the adsorption equilibrium time was 120 min, and the kinetic experimental data were in good agreement with the second kinetic model. In the isothermal adsorption experiment, the experimental data are in good agreement with the Langmuir model. The maximum adsorption capacity increases with the increase of temperature, and the maximum adsorption capacity is 431.0 mg / g when the temperature is 318K. Thermodynamic studies show that the adsorption of potassium dichromate by adsorbent is an endothermic and spontaneous process. In addition, the desorption experiment with sodium hydroxide solution showed that the adsorption ability of 3DOM CLPS-g-PDMAEMA heavy metal adsorbent reached above 90% after desorption for 15 times. The scanning electron microscope showed that the desorption material still maintained its three-dimensional ordered macroporous structure, which proved that the 3DOM CLPS-g-PDMAEMA heavy metal adsorbent had excellent regeneration performance. 2. Three dimensional ordered macroporous silica (3DOM SiO_2) with 500nm pore size was prepared by colloidal crystal template method. The preparation process of 3DOM SiO_2-g-Pt BA DETA heavy metal adsorbent was as follows: the method of active polymerization on the wall of 3DOM SiO_2 pore Preparation of 3DOM SiO_2-Pt BA, by introducing poly (tert-butyl methacrylate) (Pt BA) Synthesis of 3DOM SiO_2-g-Pt BA DETA. by hydrolysis of 3DOM SiO_2-Pt BA with diethylenetriamine By studying the effect of pH, we can see that when pH = 5, the adsorption capacity is higher and reaches 90mg/g (initial concentration is 100mg/g). The effect of time on the adsorption capacity was studied at the temperature of 298K ~ 308K ~ (318K). At 298K, the adsorption behavior (initial concentration of 100mg/g) reached equilibrium, and the adsorption capacity did not increase. The kinetic adsorption data obtained are in better agreement with the first kinetic model. At the same time, the influence of different initial concentration of cadmium nitrate solution on the adsorption capacity was studied. The Freundlich model can better fit the data. Thermodynamic data show that the adsorption of Cd~ (2) by 3DOM SiO_2-g-Pt BA-DETA can occur spontaneously and is an endothermic process. The adsorption amount of Cd~ (2) on the material after six cycles is 80% of the initial adsorption capacity. The SEM results show that the desorbed material still maintains its three-dimensional ordered macroporous structure, which proves that the regenerative property of the material is good.
【學(xué)位授予單位】:河北工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類(lèi)號(hào)】:X505;TQ424.3

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