發(fā)布時(shí)間：2020-03-27 20:32

【摘要】：隨著水處理行業(yè)的不斷發(fā)展,對于傳統(tǒng)的高級氧化技術(shù)(AOPs)也提出了更多新的要求,也開發(fā)了很多新的高性能催化劑用于高級氧化領(lǐng)域。為了探究NiO_x在超聲強(qiáng)化條件下對單過硫酸鹽(PMS)的催化性能,同時(shí)探究NiO_x/PMS/US高級氧化體系對染料廢水降解的優(yōu)勢,采用溶膠-凝膠法制備NiO_x催化劑,酸性橙7(AO7)作為降解底物。探究發(fā)現(xiàn):相比于NiO_x/H_2O_2/US、NiO_x/過硫酸鹽(PDS)/US體系,NiO_x/PMS/US體系具有更高的降解效率,且催化劑的煅燒溫度、n(氧化劑)∶n(氧化底物)、催化劑投量、超聲功率都會(huì)對NiO_x/PMS/US體系產(chǎn)生影響。結(jié)果表明:煅燒溫度由200℃升至700℃后,AO7的降解率由95%降低至20%。n(氧化劑)∶n(氧化底物)、由20∶1升至70∶1,其降解率由77%提至95%,繼續(xù)提高比例則會(huì)抑制降解。催化劑投量由120mg/L升至280mg/L,降解率提升不明顯,在15min內(nèi)都能達(dá)到95%的降解,但降解速率有所提升,繼續(xù)提高催化劑投量其降解速率沒有明顯的提高。超聲功率由0提至400W也會(huì)提高降解速率,但過高的超聲功率對降解速率提高卻不明顯。此外,對催化劑復(fù)用及對甲基橙(HIn)和活性艷藍(lán)(KN-R)的降解證明NiO_x/PMS/US體系具有一定的穩(wěn)定性和普適性。NiO_x的XRD圖譜說明最佳煅燒溫度下催化劑主要有NiO、Ni及無定型碳組成。NiO_x是一種高效的催化劑,其良好的催化活性、穩(wěn)定性和普適性在高級氧化技術(shù)中可以發(fā)揮重要作用。當(dāng)然其制備成本高和難以規(guī)�；�生產(chǎn)成為制約NiO_x實(shí)現(xiàn)經(jīng)濟(jì)效益的主要因素,所以接下來的研究方向應(yīng)為降低催化劑的制備成本并使其量產(chǎn),最終讓其進(jìn)入應(yīng)用領(lǐng)域。
【圖文】：

n(AO7)=0．032mmol/L，n(氧化劑)∶n(氧化底物)=70∶1，催化劑煅燒溫度:200℃，催化劑投量:280mg/L，，超聲功率:400W。圖1不同體系對AO7去除效率的影響Fig．1EffectsofdifferentsystemsonAO7removal劑投量和超聲功率進(jìn)行研究。選擇效果最好的氧化劑PMS作為主要研究體系，AO7為模擬染料廢水。2．2．1煅燒溫度的影響為了探究不同煅燒溫度對降解率的影響，實(shí)驗(yàn)對不同煅燒溫度下的催化活性和吸附效果進(jìn)行探究，其結(jié)果如圖2所示。由圖2(a)可知，不同煅燒溫度下的吸附效果并沒有太大的差別，吸附率都在2%～8%之間，但催化效率卻存在較大差別，隨著煅燒溫度的上升其催化效率降低。反應(yīng)符合一級動(dòng)力學(xué)，在不同溫度煅燒下體系的一級反應(yīng)速率常數(shù)k為0．9878、0．6806、0．1037、0．0614、0．0663、0．0464。由圖2(b)知，隨著煅燒溫度的由200℃提高至400℃時(shí)，降解速率下降明顯;繼續(xù)提高煅燒溫度，降解速率的變化不顯著。煅燒溫度對催化效率可能存在影響，在不同的煅燒溫度會(huì)影響催化劑的晶型和組分［21－23］。在過去的研究中也已經(jīng)發(fā)現(xiàn)在不同煅燒溫度下的Co催化劑在n(AO7)=0．032mmol/L，n(氧化劑)∶n(氧化底物)=70∶1，催化劑投量:280mg/L。圖2煅燒溫度對AO7去除效率的影響Fig．2EffectsofcalcinationtemperatureonAO7removal晶型和組分上存在很大差異，進(jìn)而導(dǎo)致催化效率上存在差別［24］。對于NiOx，不同的煅燒溫度也會(huì)對晶型和組分產(chǎn)生較大影響，較低溫度煅燒下以NiO形式存在，加熱至400℃時(shí)，因吸收空氣中氧而變成Ni2O3，600℃時(shí)又還原為NiO。低溫制得的NiO具有化學(xué)活性，隨制備溫度的升高，其催化活性逐漸降低［25］。圖3為200℃下煅燒催化劑的XＲD圖譜。圖3煅燒溫度為200℃時(shí)催化劑的XＲD圖譜Fig．3XＲ

n(AO7)=0．032mmol/L，n(氧化劑)∶n(氧化底物)=70∶1，催化劑煅燒溫度:200℃，催化劑投量:280mg/L，超聲功率:400W。圖1不同體系對AO7去除效率的影響Fig．1EffectsofdifferentsystemsonAO7removal劑投量和超聲功率進(jìn)行研究。選擇效果最好的氧化劑PMS作為主要研究體系，AO7為模擬染料廢水。2．2．1煅燒溫度的影響為了探究不同煅燒溫度對降解率的影響，實(shí)驗(yàn)對不同煅燒溫度下的催化活性和吸附效果進(jìn)行探究，其結(jié)果如圖2所示。由圖2(a)可知，不同煅燒溫度下的吸附效果并沒有太大的差別，吸附率都在2%～8%之間，但催化效率卻存在較大差別，隨著煅燒溫度的上升其催化效率降低。反應(yīng)符合一級動(dòng)力學(xué)，在不同溫度煅燒下體系的一級反應(yīng)速率常數(shù)k為0．9878、0．6806、0．1037、0．0614、0．0663、0．0464。由圖2(b)知，隨著煅燒溫度的由200℃提高至400℃時(shí)，降解速率下降明顯;繼續(xù)提高煅燒溫度，降解速率的變化不顯著。煅燒溫度對催化效率可能存在影響，在不同的煅燒溫度會(huì)影響催化劑的晶型和組分［21－23］。在過去的研究中也已經(jīng)發(fā)現(xiàn)在不同煅燒溫度下的Co催化劑在n(AO7)=0．032mmol/L，n(氧化劑)∶n(氧化底物)=70∶1，催化劑投量:280mg/L。圖2煅燒溫度對AO7去除效率的影響Fig．2EffectsofcalcinationtemperatureonAO7removal晶型和組分上存在很大差異，進(jìn)而導(dǎo)致催化效率上存在差別［24］。對于NiOx，不同的煅燒溫度也會(huì)對晶型和組分產(chǎn)生較大影響，較低溫度煅燒下以NiO形式存在，加熱至400℃時(shí)，因吸收空氣中氧而變成Ni2O3，600℃時(shí)又還原為NiO。低溫制得的NiO具有化學(xué)活性，隨制備溫度的升高，其催化活性逐漸降低［25］。圖3為200℃下煅燒催化劑的XＲD圖譜。圖3煅燒溫度為200℃時(shí)催化劑的XＲD圖譜Fig．3XＲ

【參考文獻(xiàn)】

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【共引文獻(xiàn)】

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【二級參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2603354