發(fā)布時(shí)間：2020-03-27 09:39

【摘要】：持久性有機(jī)污染物(POPs)是人類社會(huì)面臨的一個(gè)長(zhǎng)期挑戰(zhàn),其主要來源包括:1)歷史上曾作為農(nóng)藥或工業(yè)化學(xué)品而有意生產(chǎn)與使用的POPs的排放與殘留,被稱為有意生產(chǎn)的POPs(intentionally produced POPs,IP-POPs);2)在一些工業(yè)生產(chǎn)過程或燃燒過程中無意排放,稱為非故意產(chǎn)生的POPs(unintentionally produced POPs,UP-POPs)。自《斯德哥爾摩公約》簽訂以來,有意生產(chǎn)的農(nóng)藥及工業(yè)化學(xué)品POPs(IP-POPs)已經(jīng)在全球大部分國家禁止生產(chǎn)與使用。隨著IP-POPs的禁用,UP-POPs的排放對(duì)環(huán)境的影響越來越凸顯,甚至將逐漸取代IP-POPs成為環(huán)境中POPs的最主要來源。由于工業(yè)熱過程、化石燃料或生物質(zhì)燃料的燃燒等過程是UP-POPs的主要來源,而多環(huán)芳烴(PAHs)、元素碳(EC)是化石燃料和生物質(zhì)燃料高溫不完全燃燒的直接產(chǎn)物,左旋葡聚糖、甘露聚糖及半乳聚糖是纖維素的熱解產(chǎn)物,為典型的生物質(zhì)燃燒的分子標(biāo)志物,因此可以將這些化合物作為燃燒或熱過程的分子指示物,用以指示環(huán)境中的UP-POPs及其環(huán)境影響。為了解大氣環(huán)境中UP-POPs的污染特征,探究IP-POPs與UP-POPs中哪種在大氣環(huán)境中占主導(dǎo)地位,本研究以2012年8月至2015年8月采集于寧波區(qū)域大氣本底站的大氣樣品作為實(shí)驗(yàn)對(duì)象,以作為典型UP-POPs的多環(huán)芳烴(PAHs)以及既有IP-POPs排放來源又有UP-POPs排放來源的多氯聯(lián)苯(PCBs)、多氯萘(PCNs)、六氯苯(HCB)等典型POPs作為主要研究對(duì)象,以左旋葡聚糖、半乳糖、甘露聚糖、有機(jī)碳(OC)及元素碳(EC)等作為分子標(biāo)志物,分析了大氣樣品中以上污染物的濃度水平、季節(jié)變化特征,研究了PAHs與左旋葡聚糖之間的相關(guān)性、PCBs、PCNs、HCB與PAHs之間的相關(guān)性,并嘗試對(duì)PAHs、PCBs及PCNs進(jìn)行來源解析,探討UP-POPs對(duì)大氣環(huán)境中POPs的貢獻(xiàn)。對(duì)大氣中15種PAHs、3種脫水糖(左旋葡聚糖、半乳糖和甘露聚糖)、OC及EC的分析結(jié)果表明,寧波大氣中PAHs及這幾種分子標(biāo)志物均呈現(xiàn)出冬秋季濃度高、夏季濃度低的季節(jié)變化特征,這種季節(jié)趨勢(shì)可能是受中國北部地區(qū)生物質(zhì)燃料及化石燃料燃燒排放的污染物大氣長(zhǎng)距離遷移的影響,而冬秋季脫水糖濃度較高的原因可能是由于室內(nèi)生物質(zhì)的燃燒排放。基于左旋葡聚糖與多環(huán)芳烴的比值(PAHs/Lev),本研究提出了一種簡(jiǎn)單快捷的估算方法,來分析生物質(zhì)燃燒對(duì)大氣中顆粒態(tài)PAHs的貢獻(xiàn)。用該P(yáng)AHs/Lev比值的估算結(jié)果為,采樣期間生物質(zhì)燃燒對(duì)大氣顆粒物中總PAHs的平均貢獻(xiàn)率為11%,與基于正定矩陣因子分解法(PMF)解析出的估算結(jié)果相吻合。對(duì)大氣中209種PCBs的研究結(jié)果表明,PCB47+48+75、PCB51、PCB11和PCB68這幾種non-Aroclor PCBs在大氣環(huán)境中濃度很高,分別占PCBs總濃度的48±16%、10±4%、8±6%及7±3%,說明UP-PCBs已在大氣環(huán)境中占主導(dǎo)地位。PCB 47+48+75、PCB51及PCB68這幾種四氯聯(lián)苯具有明顯的夏季濃度高冬季濃度低的季節(jié)趨勢(shì),其濃度的對(duì)數(shù)值(lnC)與溫度的倒數(shù)(1/T)具有很好的線性相關(guān)性(R~20.7),說明由溫度驅(qū)使的污染物表面揮發(fā)是這些四氯代聯(lián)苯的季節(jié)變化趨勢(shì)的主導(dǎo)原因。這幾種四氯聯(lián)苯與PAHs及PCB11的相關(guān)性較弱說明其具有不同于燃燒及工業(yè)過程或者染料廠排放的其余非故意排放源。42種典型Aroclor PCBs濃度占大氣中PCBs總濃度的14±8%,其中以四氯聯(lián)苯為主�；�于PMF的源解析結(jié)果表明,歷史上工業(yè)品PCBs(Aroclor1242與Aroclor1248)的排放遺留、煤及木材燃燒過程排放及電子廢物回收過程排放是寧波大氣中42種典型Aroclor PCBs的主要來源,其中歷史上排放的工業(yè)品PCBs(IP-PCBs)的貢獻(xiàn)為52%,煤及木材燃燒過程排放(UP-PCBs)的貢獻(xiàn)為30%,電子廢物回收過程排放(EW-PCB)的貢獻(xiàn)為18%。對(duì)大氣中PCNs、HCB、OCPs的分析結(jié)果表明,寧波大氣中PCNs及HCB與PAHs呈現(xiàn)出相同的冬秋季濃度高、夏季濃度低的季節(jié)特征。PCNs及HCB與PAHs較好的相關(guān)性及源解析結(jié)果表明,燃燒或工業(yè)熱過程等排放的UP-PCNs對(duì)寧波大氣中PCNs的平均貢獻(xiàn)已超過50%,大氣中HCB也主要來源于燃燒或工業(yè)熱過程排放。大氣中α-HCH與γ-HCH沒有明顯的季節(jié)特征,但β-HCH呈現(xiàn)出夏秋季濃度高的季節(jié)特征,HCHs比值分析說明寧波大氣中HCHs主要為歷史上工業(yè)HCH排放的殘留物,而其季節(jié)變化可能與周圍土壤中殘留HCH在高溫下的二次排放有關(guān)。大氣中DDTs呈現(xiàn)出夏季濃度高的季節(jié)特征,其比值分析說明寧波大氣中DDTs主要是歷史工業(yè)品DDTs的殘留,但在夏季仍有新排放的DDTs輸入。
【圖文】：

naphthaleene) 苊(acenaphthene) 二氫苊(acenaphtylenc) phenanthrene) 蒽(anthracene) 螢蒽(fluoranthene) (a)蒽(benzo[a]anthracene) 屈(chrysene) 苯并(b)熒蒽(ben(k)熒蒽(benzo[k]fluoranthene) 苯并(a)芘(benzo[a]pyrene) 茚并(1,2,3-c,d)芘(ind

第 1 章 引言得排放的 IP-PCBs 在環(huán)境中長(zhǎng)期存在，并在不同環(huán)境介質(zhì)中以工業(yè)品 PCBs 中 22 種同系物單體作為研究對(duì)象估算 1930 Σ22PCBs 向環(huán)境中的排放量為 440~91722 噸(Breivik 等., 200出 1965 年-2010 年期間中國工業(yè)生產(chǎn)的 7 種指示性 PCBs（, PCB52, PCB101, PCB118, PCB138, PCB153, PCB180）的排放量CB28 的排放量為 57 噸。Xu 等(2018)指出 1952 年-2005 年期s（IP-PCBs）的總使用量約為 2 萬噸，，其中 PCB153 占 179，其中 56.4%的 PCB153（IP-PCB153）排入土壤中，2.7%排約 20.8%被密封存儲(chǔ)或仍在使用中。Xu 等(2018)還以 PCB 年被禁用以后，環(huán)境中 IP-PCB153 呈下降趨勢(shì)，而在此之
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X592

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5 趙U

本文編號(hào)：2602785