甲烷化學(xué)鏈干重整(chemical looping dry reforming,CLDR)區(qū)別于傳統(tǒng)的干氣重整反應(yīng)(dry reforming),將連續(xù)反應(yīng)分解為兩個(gè)半反應(yīng),從而實(shí)現(xiàn)高純合成氣(H₂/CO=2)和一氧化碳(CO)的制備,且能有效抑制逆水氣變換反應(yīng)和催化劑積碳,其關(guān)鍵是氧載體。鈣鈦礦復(fù)合氧化物(ABO₃)具有組成靈活多變、氧移動(dòng)性好、高溫穩(wěn)定等優(yōu)點(diǎn),在多相催化尤其是高溫條件下的反應(yīng)中表現(xiàn)出突出的反應(yīng)活性和穩(wěn)定性,這些獨(dú)特的性質(zhì)使鈣鈦礦材料擁有成為優(yōu)異氧載體的可能。本論文的第一部分工作通過浸漬法制備了不同含量的Ni/LaFeO₃(1%-5wt%)氧載體,并對其甲烷CLDR性能進(jìn)行深入研究。結(jié)果發(fā)現(xiàn),該氧載體可實(shí)現(xiàn)高選擇性將甲烷氧化為合成氣(98%selectivity)并將二氧化碳還原為一氧化碳(100%selectivity)。此外,Ni與LaFeO₃氧載體間存在協(xié)同效應(yīng),鎳含量增加有效促進(jìn)甲烷活化,顯著提高反應(yīng)速率。高溫氧化還原反應(yīng)中Ni粒子的燒結(jié)是反應(yīng)活性降低的主要原因。本論文的第...

【文章頁數(shù)】：60 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 引言
    1.2 鈣鈦礦氧化物概述
    1.3 鈣鈦礦型催化劑的合成
        1.3.1 顆粒材料的制備
        1.3.2 多孔材料的制備
        1.3.3 空心材料的制備
        1.3.4 納米材料的制備
        1.3.5 納米管材料的制備
    1.4 鈣鈦礦型材料的催化應(yīng)用
        1.4.0 甲烷二氧化碳重制合成氣
        1.4.1 甲烷化學(xué)鏈部分制合成氣
        1.4.2 甲烷二氧化碳化學(xué)鏈重整制合成氣
        1.4.3 太陽能高溫?zé)峄瘜W(xué)裂解二氧化碳制太陽能燃料
        1.4.4 催化NO分解
        1.4.5 揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)的催化燃燒
    1.5 本論文的出發(fā)點(diǎn)及研究內(nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 氧載體的制備
    2.2 催化劑的表征
        2.2.1 X射線粉末衍射(XRD)
        2.2.2 比表面積測定(BET)
        2.2.3 氫氣程序升溫還原(H₂-TPR)
        2.2.4 甲烷程序升溫還原(CH₄-TPR)
        2.2.5 X-射線光電子能譜(XPS)
        2.2.6 甲烷脈沖實(shí)驗(yàn)(CH₄-Pulses)
        2.2.7 電鏡測試(SEM和 TEM)
    2.3 氧載體在甲烷化學(xué)循環(huán)(CLDR)過程中的性能評價(jià)
        2.3.1 氧載體的活性測試
        2.3.2 氧載體的循環(huán)穩(wěn)定性測試
    2.4 氧載體的性能評價(jià)指標(biāo)
第三章 Ni/LaFeO₃ 氧載體對甲烷CLDR性能研究
    3.1 引言
    3.2 氧載體的表征
        3.2.1 晶相組成
    3.3 CLDR反應(yīng)性能
        3.3.1 氧載體與甲烷反應(yīng)性能
    3.5 本章小結(jié)
第四章 鎳基鈣鈦礦氧載體對甲烷CLDR性能研究
    4.1 引言
    4.2 新鮮氧載體的表征
        4.2.1 晶相組成
        4.2.2 H₂-TPR
        4.2.3 XPS
        4.2.4 CH₄-TPR
    4.3 CLDR反應(yīng)性能
        4.3.1 氧載體的循環(huán)反應(yīng)性能
        4.3.2 氧載體的循環(huán)穩(wěn)定性
        4.3.3 氧載體的最佳氧化還原時(shí)間
    4.4 氧載體在高溫?zé)峄瘜W(xué)循環(huán)中的微觀結(jié)構(gòu)演變
        4.4.1 反應(yīng)過程中催化劑XRD衍射圖
        4.4.2 CH₄-Pulses
        4.4.3 SEM和 TEM
    4.5 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 結(jié)論
參考目錄
攻讀碩士學(xué)位期間取得的科研成果
致謝



本文編號：3997832