CH4-H2O重整反應是工業(yè)上最為成熟，應用最為廣泛的制氫技術之一，約占工業(yè)制氫總量的三分之二以上。CH4-H2O重整反應為強吸熱反應，工業(yè)上一般在高溫（800-900oC）下進行以提高CH4的轉化率，但是高溫意味著需要更高的能源消耗以及更好材質的反應器，從能源和經(jīng)濟的角度來看，這種方法是不合理的。所以當前最大的挑戰(zhàn)就是開發(fā)出一種適合低溫CH4-H2O重整反應的催化劑。低溫CH4-H2O重整反應可以利用火熱發(fā)電廠煙氣余熱作為供熱體系，利用了廢熱，節(jié)約了能源，并且催化劑在低溫下不易燒結，能長時間維持良好的活性。 本文以Ni為活性組分，CeO2-ZrO2為雙氧化物復合載體，采用共沉淀法制備了催化劑，通過改變反應的工藝條件和催化劑的制備條件對其低溫CH4-H2O重整反應催化性能進行研究。在常壓固定床反應器上考察了空速、催化劑顆粒等工藝條件以及Ni含量、Ce/Zr、焙燒溫度等制備條件對低溫CH4-H2O重整反應過程的影響。通過XRD、BET、TPR、CO2-TPD等手段分析了催化劑的晶相結構、比表面積及孔結構、還原性質以及堿性等物理化學性質。結果表明采用4mol/L KOH作為沉淀劑制備的15...

【文章頁數(shù)】：73 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
目錄
符號說明
第一章 緒論
    1.1 前言
    1.2 甲烷轉化和利用
        1.2.1 甲烷部分氧化
        1.2.2 甲烷二氧化碳重整
        1.2.3 甲烷水蒸氣重整
        1.2.4 甲烷自熱重整反應
    1.3 甲烷水蒸氣重整
        1.3.1 甲烷水蒸氣重整工藝
        1.3.2 甲烷水蒸氣重整催化劑的研究
        1.3.3 催化劑的失活
    1.4 低溫甲烷水蒸氣重整催化劑的研究
    1.5 甲烷水蒸氣重整反應機理
    1.6 研究目的及內容
第二章 實驗部分
    2.1 化學試劑與實驗設備
        2.1.1 實驗試劑及氣體
        2.1.2 主要實驗儀器及設備
    2.2 實驗裝置
    2.3 催化劑的制備
    2.4 催化劑的活性評價
    2.5 催化劑的表征
    2.6 實驗數(shù)據(jù)的處理
第三章 低溫甲烷水蒸氣重整反應內外擴散的消除
    3.1 實驗設計
        3.1.1 外擴散實驗設計
        3.1.2 內擴散實驗設計
    3.2 催化劑制備及活性評價
        3.2.1 催化劑制備
        3.2.2 催化劑活性評價
    3.3 實驗結果
        3.3.1 內擴散消除
        3.3.2 外擴散消除
    3.4 本章小結
第四章 低溫 CH4-H₂O 重整中 Ni/CeO₂-ZrO₂催化劑的催化性能
    4.1 Ni 含量對催化性能的影響
        4.1.1 催化劑的活性評價
        4.1.2 催化劑物相結構分析
        4.1.3 催化劑還原性質分析
    4.2 Ce/Zr 對催化劑性能的影響
        4.2.1 催化劑活性評價
        4.2.2 催化劑表面結構分析
        4.2.3 催化劑物相結構分析
        4.2.4 催化劑的還原性質分析
        4.2.5 催化劑表面堿性分析
    4.3 沉淀劑種類的選擇
        4.3.1 催化劑活性評價
        4.3.2 催化劑表面結構分析
        4.3.3 催化劑還原性質分析
        4.3.4 催化劑物相結構分析
    4.4 沉淀劑濃度的確定
        4.4.1 催化劑的活性評價
        4.4.2 催化劑還原性質分析
        4.4.3 催化劑物相結構表征分析
        4.4.4 催化劑表面結構表征
    4.5 焙燒溫度的確定
        4.5.1 催化劑催化性能評價
        4.5.2 催化劑物相結構分析
        4.5.3 催化劑還原性質分析
    4.6 本章小結
第五章 Ni/CeO₂-ZrO₂催化劑在低溫甲烷水蒸氣重整反應中穩(wěn)定性的探討
    5.1 催化劑在不同空速下的活性及穩(wěn)定性評價
    5.2 催化劑的積炭分析
    5.3 催化劑反應前后活性金屬含量分析
    5.4 催化劑反應前后的還原性
    5.5 本章小結
第六章 結論
參考文獻
致謝
發(fā)表論文情況



本文編號：3997431