低碳醇是一種重要的基礎(chǔ)有機原料,在能源和化工領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。合成氣來源豐富,可由煤炭、天然氣/頁巖氣、生物質(zhì)等多種含碳資源獲得。加之我國煤制合成氣工藝成熟,因此有關(guān)合成氣制低碳醇的研究日趨活躍。而Cu-Co催化劑是該工藝最具前景的催化劑之一,其主要存在的問題是產(chǎn)物中C₂₊醇的選擇性不夠高。本文使用密度泛函理論（DFT）計算方法和動力學(xué)蒙特卡洛（kMC）模擬方法研究了Cu（100）和CoCu（100）表面的電子性質(zhì)、吸附性質(zhì)及合成氣制低碳醇過程中由C₁到C₂的碳鏈增長相關(guān)反應(yīng)。解釋了Co在Cu-Co雙金屬催化碳鏈增長生成C₂含氧化合物中的作用,分析了CoCu（100）表面碳鏈增長的反應(yīng)機理,為改進和設(shè)計高C₂₊醇選擇性的Cu-Co催化劑提供了理論支持。首先,使用DFT方法,考察了Co原子在Cu（100）表面上的覆蓋度和排布方式,得出Co原子傾向于連續(xù)聚集排布。對比了Cu（100）與選出的Co4fnCu和Co8fnCu兩種CoCu（100）表面的電子性質(zhì),結(jié)果發(fā)現(xiàn),Co與Cu形成合金之...

【文章頁數(shù)】：98 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 文獻綜述
    1.1 低碳醇概述
        1.1.1 低碳醇的用途
        1.1.2 合成氣制低碳醇
    1.2 合成氣制備低碳醇的研究進展
        1.2.1 國內(nèi)外工藝方法
        1.2.2 催化劑
        1.2.3 反應(yīng)機理
    1.3 Cu-Co催化劑的研究進展
        1.3.1 催化反應(yīng)機理
        1.3.2 合金結(jié)構(gòu)與Co/Cu比例
        1.3.3 存在的問題
    1.4 密度泛函理論概述
        1.4.1 基本原理
        1.4.2 基本方程
        1.4.3 在表面催化領(lǐng)域的應(yīng)用
    1.5 動力學(xué)蒙特卡洛模擬概述
        1.5.1 基本原理和方程
        1.5.2 在表面催化領(lǐng)域的應(yīng)用
    1.6 本課題的研究內(nèi)容和意義
第二章 CoCu(100)表面排布與電子性質(zhì)的研究
    2.1 引言
    2.2 計算模型和細節(jié)
        2.2.1 計算模型
        2.2.2 計算方法
        2.2.3 計算內(nèi)容
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 表面原子比例與排布
        2.3.2 電子性質(zhì)
    2.4 本章小結(jié)
第三章 Co在 Cu-Co雙金屬催化碳鏈增長過程中的作用
    3.1 引言
    3.2 計算模型與細節(jié)
        3.2.1 計算模型
        3.2.2 計算方法
        3.2.3 計算內(nèi)容
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 單吸附
        3.3.2 共吸附
        3.3.3 與CH3碳鏈增長過程相關(guān)的反應(yīng)
    3.4 三種表面上反應(yīng)的對比與Co的作用
        3.4.1 CH_3與CH_3OH的生成
        3.4.2 CH_3CHO的生成
        3.4.3 Co的作用
    3.5 本章小結(jié)
第四章 Cu-Co催化劑上碳鏈增長的反應(yīng)機理
    4.1 引言
    4.2 計算模型與細節(jié)
        4.2.1 計算模型
        4.2.2 計算方法與內(nèi)容
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 碳鏈增長反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)的DFT計算
        4.3.2 碳鏈增長過程的kMC模擬
    4.4 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
    5.1 主要結(jié)論
    5.2 展望
符號說明
參考文獻
發(fā)表論文
致謝



本文編號：4006315