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二亞胺類催化劑的外界刺激調(diào)控在烯烴聚合及開環(huán)聚合中的應(yīng)用

發(fā)布時間:2024-06-29 15:43
  配位聚合作為高分子聚合方法的一大分支,在高分子合成領(lǐng)域有著舉足輕重的地位。其中,在烯烴聚合,內(nèi)酯開環(huán)聚合領(lǐng)域的研究尤為廣泛。這些領(lǐng)域的研究重點從早期的新型催化劑結(jié)構(gòu)的設(shè)計逐漸向聚合過程中新的調(diào)控手段轉(zhuǎn)移。而烯烴聚合,開環(huán)聚合領(lǐng)域有著各自的調(diào)控手段,若能實現(xiàn)不同領(lǐng)域調(diào)控手段的互相借鑒與應(yīng)用,將極大地拓寬我們的視野。氧化還原調(diào)控這一調(diào)控手段最早被報道應(yīng)用于丙交酯開環(huán)聚合的調(diào)控,路易斯酸調(diào)控則最早被報道應(yīng)用于烯烴聚合的調(diào)控。20世紀(jì)90年代Brookhart等人報道的二亞胺鈀催化劑,此類催化劑能催化乙烯聚合,乙烯與丙烯酸甲酯,降冰片烯,極性降冰片烯等極性單體共聚。2000年左右Coates等報道的二亞胺鋅催化劑,能高效的催化外消旋丙交酯開環(huán)聚合,同時聚合物能有較高的手性選擇性。因此,我們的工作圍繞二亞胺類配體金屬催化劑,試圖分別實現(xiàn)烯烴聚合中的氧化還原調(diào)控,開環(huán)聚合中的路易斯酸調(diào)控。1:我們設(shè)計合成并表征了一種骨架上帶有兩個二茂鐵基團的二亞胺鈀催化劑,二茂鐵基團的氧化還原過程是一種準(zhǔn)可逆的氧化還原過程,且我們的鈀催化劑上有左右對稱的兩個二茂鐵基團,因此我們不僅可以通過外加氧化劑和還原劑的方式...

【文章頁數(shù)】:97 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【部分圖文】:

圖1-1過渡金屬催化的乙烯均聚和共聚的機理??Figurel-1?Mechanism?for?transition-metal-catalysed?ethylene?polymerization?and??

圖1-1過渡金屬催化的乙烯均聚和共聚的機理??Figurel-1?Mechanism?for?transition-metal-catalysed?ethylene?polymerization?and??

者雙鍵與金屬中心鰲合,雙鍵的鰲合形式導(dǎo)致了?1,2_插入或者2,1-插入。并且??隨著極性官能團的鰲合導(dǎo)致了催化劑被毒化,1,2-插入緊接著(3-X消除是一個常??見的有害路徑。這些我們不想發(fā)生的過程共同導(dǎo)致了“極性單體難題”。圖1-1??中,L,骨架配體;M,金屬中心;尸,增長....


圖1-2不同吸電子能力取代基的a-二亞胺鈀催化劑??--

圖1-2不同吸電子能力取代基的a-二亞胺鈀催化劑??--

1.?a-二亞胺體系電子知應(yīng)的影響??早在2005年,Guan等人就己經(jīng)詳細研宂了后過渡金屬催化烯烴聚合中配體電??子效應(yīng)的影響[24]。他們合成了一系列a-二亞胺配體見圖1-2,在這些配體骨架的??芳環(huán)的對位,引入各種取代基,這些取代基能影響整個骨架的供電子能力,同??時還不會....


圖1-4羰基化合物的合成??

圖1-4羰基化合物的合成??

cr?or??圖1-3催化劑1-7的Pd-Me在氫譜(左)和碳譜(右)中的化學(xué)位移??Figurel-3?Chemical?shifts?for?Pd-A^?resonances?of?complexes?1-7?in?1H?NMR?(left)?and?13C??NMR?(ri....


圖1-3催化劑1-7的Pd-Me在氫譜(左)和碳譜(右)中的化學(xué)位移??

圖1-3催化劑1-7的Pd-Me在氫譜(左)和碳譜(右)中的化學(xué)位移??

到C0的伸縮峰在2129-2140?cm_1處。能供電子的配體導(dǎo)致了?C0的伸縮震動頻??率紅移,與一個越富電子的金屬能夠提供更強的M?-C0?71電子這一概念相一致。??把伸縮震動頻率與Hammet常數(shù)(〇)作圖,如圖1-5,可以發(fā)現(xiàn),苯環(huán)對位的取??代基能很明顯的影響配體和配....



本文編號:3997775

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