發(fā)布時(shí)間：2019-02-12 14:57

【摘要】：在電化學(xué)領(lǐng)域,諸如電解精煉銅、電解水制氫等許多電解過(guò)程存在傳質(zhì)困難以及氣體產(chǎn)物覆蓋電極活性位引起電極有效面積減小的問(wèn)題,它們使電解過(guò)程的能耗增加,因此傳質(zhì)的強(qiáng)化研究在電化學(xué)工業(yè)上具有重要意義。本論文研究了自行設(shè)計(jì)制造的仿生電化學(xué)池(即由多個(gè)部件構(gòu)成,其中每個(gè)部件完成一項(xiàng)功能并按反應(yīng)順序串聯(lián)起來(lái)完成電化學(xué)反應(yīng)的裝置)在電解精煉銅和電解水中的應(yīng)用,達(dá)到強(qiáng)化傳質(zhì),提升電解效率,降低能耗的目的。并且在此基礎(chǔ)上研究泡沫鎳基復(fù)合物電極,以期提升其電解水性能。我們利用自行設(shè)計(jì)制造的仿生電化學(xué)池來(lái)電解精煉銅,并通過(guò)電解液的強(qiáng)制對(duì)流來(lái)加強(qiáng)電解液中離子的傳質(zhì)過(guò)程。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),電解液的流動(dòng)可以促進(jìn)電解精煉銅過(guò)程,并且當(dāng)電解液流動(dòng)方向和SO42-的運(yùn)動(dòng)方向相同(即從陰極向陽(yáng)極方向)時(shí)效果更好。例如,在50 A·m-2恒定電流密度下,槽電壓和電耗隨著循環(huán)速度的增大而減小,電流效率隨著循環(huán)速度的增大逐漸增大,最后趨于穩(wěn)定;當(dāng)電解液的流動(dòng)速度為600 mL·h-1(大約相當(dāng)于電解槽內(nèi)運(yùn)動(dòng)速度0.056cm·s-1)時(shí),相對(duì)于電解液靜止時(shí),電解液同反向流動(dòng)的槽電壓分別降低了 35.5%和36.9%,電解效率均從94.4%提升到98.9%。這說(shuō)明,通過(guò)電解液的強(qiáng)制流動(dòng)促進(jìn)電化學(xué)反應(yīng)的傳質(zhì)過(guò)程是可行的。我們還設(shè)計(jì)了一種使用聚丙烯酸鈉(PAAS)凝膠電解質(zhì)的帶有氣體擴(kuò)散層的電解水裝置,其使用純泡沫鎳(NF)作為陰、陽(yáng)極電極材料,記為NF‖NF。該設(shè)計(jì)的目的是研究產(chǎn)物的及時(shí)移除對(duì)電化學(xué)反應(yīng)的影響。在此,就是使氣體產(chǎn)物盡快地經(jīng)氣體擴(kuò)散層逸出,從而降低氣體在電極上的遮蓋效應(yīng)。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),用6.0 M KOH和7.4 wt.%PAAS聚合物凝膠電解質(zhì)可以同時(shí)兼顧機(jī)械性能和電化學(xué)性能,有最好的電化學(xué)性能,確定其為最佳凝膠電解質(zhì)組成。該聚合物凝膠電解質(zhì)的電解水性能要優(yōu)于KOH溶液電解質(zhì),且還具有長(zhǎng)期電化學(xué)穩(wěn)定性。在2.0 V時(shí),兩者的電流密度分別為95.14 mA·cm-2和70.00 mA·cm-2,在100mA·cm-2恒定的電流密度下電解池電壓分別為2.10V和2.16V。這表明,凝膠電解質(zhì)和氣體擴(kuò)散層的使用可以實(shí)現(xiàn)我們最初的設(shè)想。為了提高所述凝膠電解質(zhì)電解水裝置的性能,我們還對(duì)電催化劑的制備及其性能進(jìn)行了研究。首先利用恒電流電沉積法在2mA·cm-2、4mA·cm-2和8mA·cm-2三種不同沉積電流密度下制備了 Fe/NF和Ni-Fe/NF電極,并使其作為陰極,與泡沫鎳陽(yáng)極及最佳凝膠電解質(zhì)分別組裝成電解池NF‖F(xiàn)e/NF和NF‖Ni-Fe/NF,測(cè)試其電解水性能。結(jié)果發(fā)現(xiàn)與前述NF‖NF電解池相比較,Fe/NF和Ni-Fe/NF電極大大提高了電解水的電化學(xué)性能。分別在2 mA·cm-2和4 mA·cm-2沉積電流密度下沉積的Fe/NF和Ni-Fe/NF電極具有最好的電化學(xué)性能,在2.0 V時(shí)的最大電解電流密度分別為250.4 mA.cm-2和293.7 mA·cm-2,在100mA·cm-2恒定的電流密度下電解池電壓分別為1.94V和1.91 V。我們還使用恒電位電沉積法在不同沉積時(shí)間條件下制備了α-Co(OH)2/NF電極,并使其作為陽(yáng)極,與泡沫鎳陰極及最佳凝膠電解質(zhì)組裝成電解池α-Co(OH)2/NF‖NF,測(cè)試其電解水性能。結(jié)果發(fā)現(xiàn),沉積時(shí)間為60min的α-Co(OH)2/NF電極具有最好的電化學(xué)性能。通過(guò)與最佳凝膠電解質(zhì)組裝的NF‖NF電解池相比較,發(fā)現(xiàn)α-Co(OH)2/NF陽(yáng)極大大提升了電解水性能,其在2.0 V時(shí)的最大電流密度為280.4 mA·cm-2,在100 mA·cm-2恒定電流密度下的電解池電壓為1.94 V。最后,我們把性能最好的α-Co(OH)2/NF陽(yáng)極與性能最佳的Ni-Fe/NF陰極重新組裝電解池α-Co(OH)2/NF‖Ni-Fe/NF,研究其電解水性能。結(jié)果發(fā)現(xiàn)其在2.0V時(shí)的電流密度高達(dá)344.2 mA·cm-2,在100mA·cm-2恒定的電流密度下電解池電壓低至1.88V,且在10 mA·cm-2電流密度下14 h內(nèi)一直保持著穩(wěn)定的電解池電壓,表現(xiàn)出了優(yōu)異的長(zhǎng)期電化學(xué)穩(wěn)定性。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O646

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本文編號(hào)：2420534