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  本文關(guān)鍵詞：炭基固體酸催化劑的制備及其對(duì)酯化反應(yīng)的應(yīng)用研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《西北農(nóng)林科技大學(xué)》 2012年

炭基固體酸催化劑的制備及其對(duì)酯化反應(yīng)的應(yīng)用研究

張文娟  

【摘要】：酸催化反應(yīng)是現(xiàn)代化學(xué)工業(yè)中的重要反應(yīng)類(lèi)型之一，均相酸催化劑的優(yōu)點(diǎn)是成本低、酸性強(qiáng)、催化效率高，但易造成設(shè)備腐蝕，催化劑與反應(yīng)體系難以分離，大量廢液排放引起環(huán)境污染等缺點(diǎn)。在當(dāng)前倡導(dǎo)綠色化學(xué)和可持續(xù)發(fā)展的大背景下，以環(huán)境友好的固體酸催化劑代替液體酸是大勢(shì)所趨，炭載磺酸型固體酸催化劑成為的目前酸催化反應(yīng)的研究熱點(diǎn)。為了進(jìn)一步提高炭催化劑的催化性能，了解不同來(lái)源炭催化劑對(duì)不同酯化反應(yīng)的催化活性。本文以椰殼、木粉和煤三種商品活性炭為原料，通過(guò)重氮鹽還原法制備炭催化劑，采用比表面積儀和反滴定法測(cè)定炭催化劑的理化性質(zhì)，并以油酸的酯化反應(yīng)為模型以篩選催化性能較好的炭催化劑，然后將其用于脂肪酸和芳香酸的酯化反應(yīng)中，通過(guò)考察反應(yīng)的酯化率來(lái)評(píng)價(jià)該固體酸催化劑的催化活性，并與商品催化劑Amberlyst-15、Nafion NR50、Nafion SAC-13和濃硫酸作對(duì)照。為進(jìn)一步提高固體酸催化劑的催化性能，我們以廢棄物松木粉為原料，經(jīng)過(guò)炭化和活化處理自制活性炭，再通過(guò)重氮鹽還原反應(yīng)制備出炭催化劑，然后將其用于乙酸的酯化反應(yīng)，并與固體酸催化劑Amberlyst-15、Nafion SAC-13和Nafion NR50做比較，考察其催化性能。研究結(jié)果如下： （1）活性炭原料對(duì)炭催化劑理化性質(zhì)和催化活性具有顯著的影響，煤基活性炭制備的催化劑（AC-SO_3H）的磺酸基密度最高，達(dá)到0.64mmol·g~-1，其催化活性也最好，可以使油酸與乙醇的酯化在反應(yīng)溫度80°C，反應(yīng)時(shí)間6h的條件下，酯化率達(dá)到69.70%。 （2）AC-SO3H催化劑的磺酸基密度隨著使用次數(shù)的增加有所下降，可以穩(wěn)定重復(fù)使用三次。 （3）在直鏈脂肪酸與乙醇的酯化反應(yīng)中，反應(yīng)10h，AC-SO3H對(duì)于正癸酸酯化反應(yīng)的酯化率為49.20%，十四酸的酯化反應(yīng)的酯化率為74.83%；油酸的酯化反應(yīng)的酯化率為58.31%，均高于Amberlyst-15，Nafion SAC-13和Nafion NR50。說(shuō)明與現(xiàn)有的商品固體酸催化劑相比，AC-SO3H催化劑對(duì)于較長(zhǎng)碳鏈的脂肪酸的酯化反應(yīng)具有明顯的優(yōu)勢(shì)。 （4）將AC-SO_3H催化劑用于芳香酸與乙醇的酯化反應(yīng)，結(jié)果表明，對(duì)于苯甲酸的酯化反應(yīng)時(shí)，10h酯化率為19.37%，遠(yuǎn)低于濃硫酸的10h酯化率（82.12%）。對(duì)于苯乙酸和3-苯丙酸的酯化反應(yīng)，10h酯化率分別為89.42%和91.33%，略低于濃硫酸的催化效果。結(jié)果表明，隨著苯環(huán)上炭鏈長(zhǎng)度的增加，AC-SO_3H催化劑的催化效果增強(qiáng)。 （5）以農(nóng)林廢棄物松木粉為原料，經(jīng)過(guò)炭化和活化處理制備活性炭，最佳的ZnCl_2質(zhì)量分?jǐn)?shù)為60%，炭化溫度為500°C；再通過(guò)苯磺酸重氮鹽還原反應(yīng)制備出的炭催化劑，，其比表面積可達(dá)到1364m~2·g~-1，磺酸基密度為1.36mmol·g~-1。在乙酸的酯化反應(yīng)中，在反應(yīng)溫度80°C時(shí)，反應(yīng)10h，炭催化劑催化乙酸的轉(zhuǎn)化率為78.50%，這一結(jié)果僅次于Amberlyst-15，高于Nafion NR50和Nafion SAC-13。結(jié)果表明，自制的炭催化劑的性能完全可以與現(xiàn)有的商品催化劑競(jìng)爭(zhēng)，表現(xiàn)出了很好的優(yōu)越性。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：西北農(nóng)林科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類(lèi)號(hào)】：O643.32
【目錄】：

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