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  本文關(guān)鍵詞：氧化石墨烯負載席夫堿金屬配合物的制備、表征及其環(huán)氧化催化性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《吉林大學》 2015年

氧化石墨烯負載席夫堿金屬配合物的制備、表征及其環(huán)氧化催化性能研究

蘇海亮  

【摘要】：烯烴環(huán)氧化反應在有機化學合成工業(yè)中，提供了重要的且具有高經(jīng)附加值有機中間產(chǎn)物烯烴環(huán)氧化物，這類有機反應在精細品、醫(yī)藥和農(nóng)藥工業(yè)中都具有非常重要的應用。席夫堿配體是由胺和醛縮合形成的一種雙齒配體，具有突出的化學性質(zhì)和一定的生物活性，能和過渡金屬形成穩(wěn)定的配合物。席夫堿金屬配合物具有較好的的催化活性，可以作為一種高效的催化劑催化烯烴化環(huán)氧化。 近些年來，均相催化劑的多相化在研究領(lǐng)域成為十分熱門的方向。多相催化劑使用成本往往比均相催化劑更低，回收利用時，更加環(huán)保。目前很多方法可以將均相催化劑多相化，例如共價鍵法、靜電力法等。碳材料、介孔硅、粘土、有機高分子聚合物和金屬有機骨架材料可以作為負載均相催化劑的材料。這些材料負載催化劑后催化活性大幅度提高，且可以重復利用，而且成本較低。 石墨烯由于獨特的微觀結(jié)構(gòu)和突出的物理性質(zhì)，如特殊的電子性質(zhì)、較大的比表面積和較高的導熱率，在光學、傳感器、藥物傳遞、電池等方面有著廣泛的應用前景。氧化石墨烯作為合成石墨烯的前驅(qū)體，可以通過石墨的氧化成氧化石墨，繼續(xù)剝離烯剝離制備出石墨烯。由于氧化石墨烯片層之間存在大量的羥基和環(huán)氧基，邊緣懸掛著羥基和羰基，因此氧化石墨烯可以為不同均相催化劑的負載提供活性點位。本實驗主要做了以下工作; （1）我們在預先氨基功能化的氧化石墨烯上負載了Fe2+, Co2+, VO2+和Cu2+的席夫堿配合物用來催化苯乙烯環(huán)氧化。通過對比實驗發(fā)現(xiàn)，負載Cu（II）的催化活性要比其他金屬離子的高，該催化材料在以叔丁基過氧化氫為氧化劑，催化反應7個小時后，，測得苯乙烯的轉(zhuǎn)化率為93%以上，環(huán)氧化物的選擇性為99%以上，連續(xù)四次重復試驗測定，材料催化活性降低較小。 （2）將水楊醛亞胺過渡金屬配合物負載到了預先經(jīng)過氨基功能化的氧化石墨烯上。向反應體系中泵入空氣作為為氧化劑，用來催化苯乙烯，反應8個小時后，得到Co-GO和Fe-GO的轉(zhuǎn)化率分別為90.8%和86.7%，選擇性為63.7%和51.4%，催化劑經(jīng)過4次重復使用實驗后，其催化活性沒有明顯的降低。

【關(guān)鍵詞】：
【學位授予單位】：吉林大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36
【目錄】：

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