發(fā)布時間：2018-04-15 22:18

  本文選題：光催化 + 異質(zhì)結(jié)�。� 參考：《福建師范大學(xué)》2016年碩士論文

【摘要】：目前,全球能源短缺以及環(huán)境污染等問題已經(jīng)成為世界性的棘手問題。半導(dǎo)體光催化劑已經(jīng)引起人們的廣泛關(guān)注,并且將其視為解決當(dāng)前能源和環(huán)境問題行之有效的方法。例如,半導(dǎo)體Ti02具有較高的光催化活性,可以氧化降解有機(jī)污染物,然而由于Ti02較低的太陽能利用率以及較慢的反應(yīng)速率等問題阻礙了其進(jìn)一步的應(yīng)用。因此,尋找新型的、光響應(yīng)范圍寬的、太陽能利用率高的、光催化活性高的光催化劑,成為目前光催化研究的新挑戰(zhàn)。本文重點研究了具有異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)和主導(dǎo)晶面的光催化劑的制備、光催化性能及其光催化活性改善的機(jī)制。采用多種測試技術(shù)對所制備的催化劑的結(jié)構(gòu)、形貌、物相組成、表面結(jié)構(gòu)和比表面積等進(jìn)行表征。并以羅丹明B為目標(biāo)降解物,研究所合成的催化劑的光催化性能,探討了催化劑的結(jié)構(gòu)和組成對其光催化活性的影響。具體工作如下：通過水熱合成法成功的制備了不同復(fù)合比的ZnS/ZnWO4異質(zhì)結(jié)光催化劑,并且將ZnS、ZnWO4與異質(zhì)結(jié)ZnS/ZnWO4的光催化活性進(jìn)行了對比。實驗結(jié)果表明,當(dāng)異質(zhì)結(jié)ZnS/ZnWO4的復(fù)合摩爾比為0.83時其光催化活性最高,在90min內(nèi)RhB基本被降解完全。研究發(fā)現(xiàn)ZnS/ZnWO4異質(zhì)結(jié)光催化劑光催化活性的顯著提高是因為半導(dǎo)體ZnS與ZnWO4構(gòu)成交錯型非p-n型異質(zhì)結(jié),該類型的異質(zhì)結(jié)能有效的將光生電子-空穴對進(jìn)行分離。通過煅燒以及水熱合成法成功制備了具有帶隙可調(diào)的C3N4/Zn1-xCdxS(0≤x≤1)異質(zhì)結(jié)光催化劑。并且以RhB為目標(biāo)降解對象,研究了復(fù)合前后的g-C3N4、 Zn1-xCdxS(0≤x≤1以及異質(zhì)結(jié)C3N4/Zn1-xCdxS (0≤x≤1)的光催化活性。實驗結(jié)果表明0.10 C3N4/Zn0.8Cd0.2S的光催化活性最高,在90 min內(nèi)可以將RhB降解97.9%。g-C3N4與Zn1-xCdxS(0≤x≤1)復(fù)合形成S-C型異質(zhì)結(jié)C3N4/Zn1-xCdxS (0≤x≤1)之后,禁帶寬度變窄、光響應(yīng)范圍增大。另外,研究發(fā)現(xiàn)異質(zhì)結(jié)0.10C3N4/Zn0.8Cd0.2S降解RhB過程中的主要活性物種是超氧自由基(02·-)和價帶空穴(h+)；在可見光照射下降解RhB的重復(fù)實驗中,異質(zhì)結(jié)0.10 C3N4/Zn0.8Cd0.2S表現(xiàn)出較高的光穩(wěn)定性,具備潛在的應(yīng)用價值。通過化學(xué)沉淀法和水熱合成法,成功制備出純CdWO4、BiOBr以及不同摩爾比的p-n型異質(zhì)結(jié)CdWO4/BiOBr。并且以RhB為目標(biāo)降解對象,研究了復(fù)合前后的CdWO4、BiOBr以及p-n型異質(zhì)結(jié)CdWO4/BiOBr的光催化活性。實驗結(jié)果表明p-n型異質(zhì)結(jié)15%CdWO4/BiOBr的光催化活性最高,在8 min內(nèi)可以將RhB降解完全。另外,還發(fā)現(xiàn)p-n型異質(zhì)結(jié)15%CdWO4/BiOBr降解RhB過程中的主要活性物種是超氧自由基(02·-)和價帶空穴(h+)。在不同溫度下,通過沉淀法和水熱合成法成功制備了具有較高光催化活性的可見光催化劑Ag3PO4微晶。并且將不同溫度條件下,通過不同方法合成的Ag3PO4微晶的光催化活性進(jìn)行了對比。實驗結(jié)果表明,120℃條件下水熱合成的Ag3PO4樣品表現(xiàn)出最高的光催化活性(可見光照射下,6 min內(nèi)RhB降解了97.83%)。另外,還發(fā)現(xiàn)120℃條件下水熱合成的Ag3PO4樣品降解RhB過程中的主要活性物種是價帶空穴(h+)和羥基自由基(·OH),而且該羥基自由基(·OH)是由價帶空穴(h+)產(chǎn)生。此外,120℃條件下水熱合成的Ag3PO4微晶中的主導(dǎo)晶面為(110)晶面,它能夠有效地將光生電子-空穴對分離,進(jìn)而提高光催化活性。
[Abstract]:At present, the global energy shortage and environmental pollution has become a difficult problem in the world. The Semiconductor Photocatalysts have attracted wide attention, and will be regarded as effective methods to solve the problem of energy and environment. For example, Ti02 has a higher photocatalytic activity of semiconductor, can oxidative degradation of organic pollutants, but due to the problem of Ti02 the low utilization rate of solar energy and the reaction rate slower hinder its further application. Therefore, the search for new, light response range, high utilization rate of solar energy, a photocatalyst with high activity, has become a new challenge in photocatalytic research. This paper focuses on the research with heterojunction structure and leading surface preparation of photocatalyst, the mechanism of improving the photocatalytic performance and photocatalytic activity. Using a variety of testing technology structure of the prepared catalyst, The morphology, phase composition, surface structure and surface area were characterized. And by using rhodamine B as target degradation, photocatalytic property was synthesized, the effects of catalyst composition and structure of influence on the photocatalytic activity. The specific work is as follows: through the hydrothermal synthesis method was successfully prepared with ZnS/ZnWO4 different than the node heterogeneity composite photocatalyst, and ZnS, were compared with the photocatalytic activity of ZnWO4 heterojunction ZnS/ZnWO4. Experimental results show that the highest photocatalytic activity when the molar ratio of compound heterojunction at 0.83 ZnS/ZnWO4 in 90min RhB was completely degraded. Basic research found that increased ZnS/ZnWO4 heterojunction photocatalysts the photocatalytic activity of ZnS and ZnWO4 semiconductor is because the interleaved type non p-n heterojunction, the heterogeneous type node can effectively transform the photogenerated electron hole pairs are separated by calcination and water. Hydrothermal synthesis was successfully prepared with tunable band gap of C3N4/Zn1-xCdxS (x = 0 ~ 1) heterojunction photocatalyst. And using RhB as the target object of degradation of composite before and after g-C3N4, Zn1-xCdxS (x = 0 ~ 1 and the heterojunction C3N4/Zn1-xCdxS (x = 0 ~ 1) the photocatalytic activity experiments. The results showed that the photocatalytic activity of C3N4/Zn0.8Cd0.2S 0.10 is the highest, in 90 min can degrade RhB 97.9%.g-C3N4 and Zn1-xCdxS (x = 0 ~ 1) composite forming type S-C heterojunction C3N4/Zn1-xCdxS (x = 0 ~ 1), the band gap, light response range increased. In addition, the study found that the main active species heterojunction 0.10C3N4/Zn0.8Cd0.2S degradation in the process of RhB is superoxide radical (02 -) and the hole (h+); under visible light irradiation experiments were repeated RhB degradation in the heterojunction 0.10 C3N4/Zn0.8Cd0.2S exhibited high light stability, has the potential application value through. The chemical precipitation method and hydrothermal synthesis method successfully prepared pure CdWO4, BiOBr and different mole ratio of type p-n heterojunction CdWO4/BiOBr. and degradation of composite objects in RhB, BiOBr and p-n before and after CdWO4, CdWO4/BiOBr type heterojunction photocatalytic activity. The experimental results show that the photocatalytic activity of p-n heterojunction 15%CdWO4/BiOBr the highest in 8 min RhB can be degraded completely. In addition, also found that the type p-n heterojunction main active species in the process of 15%CdWO4/BiOBr degradation of RhB is superoxide radical (02 -) and the hole (h+). At different temperatures by precipitation method and hydrothermal synthesis method successfully prepared with the higher photocatalytic activity of visible light catalyst Ag3PO4 microcrystals. And under different temperature conditions, the photocatalytic activity of Ag3PO4 synthesized by different methods were compared. The experimental results show that the temperature of 120 DEG C for hydrothermal synthesis The Ag3PO4 sample shows the highest photocatalytic activity (under visible light irradiation, the degradation of RhB 6 min 97.83%). In addition, they also found 120 DEG C under the condition of thermal degradation of RhB Ag3PO4 were the main active species in the process of synthesis is the holes in the valence band (h+) and hydroxyl radical (- OH), and the hydroxyl group free radical (- OH) is composed of holes in the valence band (h+). In addition, the condition of 120 DEG C hydrothermal synthesis of Ag3PO4 microcrystals in the dominant crystal surface (110) surface, it can effectively separate the photogenerated electron hole pairs, and then improve the photocatalytic activity.

【學(xué)位授予單位】：福建師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

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本文編號：1756043