發(fā)布時(shí)間：2020-11-02 07:47

　　 由于消毒副產(chǎn)物(Disinfection by-products,DBPs)對(duì)人類健康的危害,已越來越引起人們的重視和擔(dān)憂。碘代三鹵甲烷(I-THMs)作為一種較新型的DBPs,因其具有較高的遺傳毒性和細(xì)胞毒性,逐漸受到人們廣泛的關(guān)注。在飲用水的運(yùn)輸過程中,管道的腐蝕產(chǎn)物可能會(huì)對(duì)DBPs的形成造成影響。銅管是最廣泛使用的管材之一,在長(zhǎng)期使用中會(huì)被腐蝕生成Cu2+及銅氧化物(如Cu2(OH)2C03、CuO和Cu20等),然而,這些腐蝕產(chǎn)物對(duì)消毒過程中碘代三鹵甲烷的作用機(jī)制還缺乏深入的認(rèn)識(shí)。因此,本論文探究了銅管腐蝕產(chǎn)物對(duì)含碘水體消毒過程中I-THMs形成的影響規(guī)律。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)論如下:1、氯化和氯胺化過程中Cu2+對(duì)I-THMs形成的作用規(guī)律。考察了Cu2+對(duì)消毒過程中消毒劑和次碘酸(HOI)濃度變化的影響,分析了 Cu2+與消毒前驅(qū)體腐殖酸(HA)之間的相互作用,研究了氯和氯胺消毒過程中I-THMs的形成隨Cu2+濃度的變化關(guān)系,在以上研究的基礎(chǔ)上,基于HA結(jié)構(gòu)選用了5種模型化合物較為深入的探究了Cu2+對(duì)I-THMs形成的作用機(jī)制,最后探索了Cu2+存在和不存在時(shí),磷酸鹽和pH對(duì)I-THMs形成的影響。研究結(jié)果表明,Cu2+的存在會(huì)促進(jìn)HA消毒過程中氯(Cl2)的消耗但對(duì)氯胺(NH2Cl)的消耗無明顯影響,且Cu2+對(duì)I-/HOI與Cl2/NH2CI的反應(yīng)基本無影響;Cu2+會(huì)優(yōu)先與HA中類腐殖酸組分絡(luò)合且對(duì)其構(gòu)象影響明顯;在氯化過程中,隨著Cu2+濃度從0增加到20μM,I-THMs的濃度從34.5±0.8 nM減少到20.9±0.8 nM;而在氯胺消毒過程中,當(dāng)Cu2+濃度從0增加到5 μM時(shí),總I-THMs的濃度從320.7±7.4 nM減少到267.2±10.7 nM,當(dāng)Cu2+濃度進(jìn)一步增加到20μM時(shí),I-THMs的總濃度增加到315.0±1.7 nM;消毒過程中Cu2+主要通過影響HA的構(gòu)象來影響I-THMs的形成,并且模型化合物研究發(fā)現(xiàn),Cu2+對(duì)I-THMs形成的影響在很大程度上取決于HA的結(jié)構(gòu);在較低的pH值下,Cu2+的存在會(huì)更有效的降低I-THMs的形成,而磷酸鹽的存在與否對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果無明顯影響。2、氯胺消毒中銅氧化物對(duì)I-THMs形成的作用規(guī)律。探究了Cu2(OH)2C03、CuO或Cu20三種不同銅氧化物存在時(shí)氯胺消毒中氯胺和HOI濃度隨時(shí)間的變化規(guī)律,考察了銅氧化物濃度、I濃度、HA濃度、Brf濃度、pH和有機(jī)前驅(qū)體對(duì)I-THMs形成的影響。研究結(jié)果表明,銅氧化物的存在會(huì)催化NH2Cl和HOI的分解;I-THMs的總濃度隨Cu2(OH)2C03濃度的增加而增加,隨CuO或Cu20濃度的增加而減少,且Cu20抑制效果更明顯。不管銅氧化物存在與否,HA氯胺化過程中,低濃度的HA、高濃度的I-會(huì)更有利于I-THMs的形成,Br-的存在會(huì)新增含溴I-THMs且會(huì)使總I-THMs的生成增加,而I-THMs的生成隨pH的升高先升高后降低;在I-/HA較高的情況下,銅氧化物的存在更有利于促進(jìn)CHI3的生成;在酸性和堿性條件下,銅氧化物的加入更有利于抑制I-THMs的生成;當(dāng)選用不同有機(jī)底物時(shí),銅氧化物的存在對(duì)I-THMs形成的影響不同。
【學(xué)位單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TU991.25;R123
【部分圖文】：

已經(jīng)被大多數(shù)國(guó)家列為飲用水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)中的控制參數(shù)。因此，如何合理使用消毒??劑，平衡消毒處理后飲用水中微生物與消毒副產(chǎn)物所帶來的風(fēng)險(xiǎn)得到越來越多的??關(guān)注（圖１．１）。由于氯的較強(qiáng)氧化能力，容易與水中的有機(jī)物發(fā)生氯化反應(yīng)生??１??

１．２碘代三鹵甲烷的形成機(jī)理和影響因素??１．２．１碘代三鹵甲烷的形成機(jī)理??在自然水體中，碘元素主要以ｒ和碘酸根（ｉｏ３＿）的形式存在，其中ｒ被認(rèn)為??是形成Ｉ－ＴＨＭｓ主要碘源，已有研究表明較常用消毒劑如Ｃｌ２、ＮＨ２Ｃ１、０３、Ｃ１０２??和ＫＭｎ〇４等處理含Ｉ＼?ＮＯＭ的水溶液時(shí)均可產(chǎn)生Ｉ－ＴＨＭｓ［ｌｌ，３１，３２］。在淡水??中，ｒ的濃度一般在０．５－２０?ｎｇ／Ｌ［３３】，一些特殊情況下如海水倒灌或鹵水排入等??會(huì)提高水體中的ｒ的含量。調(diào)查結(jié)果顯示，歐洲、美國(guó)和加拿大主要河流的碘離??子濃度范圍為０．５－２１２?ｔｉｇ／Ｌ［３３］。在我國(guó)，部分內(nèi)陸地區(qū)和沿海地區(qū)碘污染較為??嚴(yán)重。２００５年，衛(wèi)生部的調(diào)查結(jié)果顯示，在我國(guó)分屬１１個(gè)省份的１２９個(gè)縣中發(fā)??現(xiàn)了高碘井區(qū)，其中有２４６個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)的地下水含碘量的中位數(shù)大于３００?ｎｇ／Ｌ［３４］。另??有報(bào)道表明，河南、河北、北京等部分地區(qū)中的淺層淡水中，碘離子濃度可達(dá)??１０００?＾１機(jī)以上［３５］。??Ｌｏｗ?ｐｒｅｓｓｕｒｅ?ＵＶ?Ｘ?＝?２５４ｎｍ??

ＩＣＶ是無毒的，但近年來的研宄表明，在一些特定條件下，碘酸??根也能作為碘源。Ｚｈａｎｇ等人研究發(fā)現(xiàn)，ＩＣＶ可以被紫外光降解為碘離子，在后??續(xù)的氯胺消毒中生成Ｉ－ＴＨＭｓ?（圖１．２）?［３６］。Ｔｉａｎ等人研究結(jié)果也表明，紫外消??毒對(duì)１〇３＿有明顯的降解作用，在后續(xù)的氯或氯胺消毒中會(huì)檢測(cè)到Ｉ－ＴＨＭｓ的生成??［３７］。此外，有研究發(fā)現(xiàn)，氯胺消毒過程中，當(dāng)有零價(jià)鐵存在時(shí)，１〇３＿能被還原??為碘離子，從而導(dǎo)致Ｉ－ＴＨＭｓ的生成（圖１．３）?［３８］。除了無機(jī)碘源外，水體中存??在的有機(jī)碘源也逐漸被人們所關(guān)注。碘代造影劑（ＩＣＭ）是臨床檢查中對(duì)人體組??織或器官進(jìn)行成像的常用藥物之一。全球一年的ＩＣＭ用量可達(dá)３５００噸，且ＩＣＭ??在體內(nèi)代謝穩(wěn)定，９５％的ＩＣＭ在２４?ｈ內(nèi)可被人體通過尿液和糞便排出進(jìn)入水體。??由于污水處理廠并不能有效地將ＩＣＭ去除，在河流和地下水中都能檢測(cè)到??ＩＣＭ［３９，?４０］。在一次調(diào)查中發(fā)現(xiàn)，１０個(gè)美國(guó)城市的原水中都檢測(cè)到ＩＣＭ的存在，??包括碘帕醇、碘海醇、碘普羅胺和碘美普爾。其中碘帕醇的存在最為普遍
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