發(fā)布時間：2024-03-17 11:15

　　非貴金屬-氮-碳(M-N-C)納米材料價格低廉、活性和耐受性好,在能源存儲與轉(zhuǎn)換、環(huán)境保護與催化、醫(yī)療診斷與分析檢測等領域具有廣泛的應用前景。但復雜的結(jié)構(gòu)組成和活性位點的不確定性制約其進一步開發(fā),因此,在原子尺度上深入理解納米材料與催化反應之間的本質(zhì)有利于精確設計高效M-N-C催化劑。本論文以構(gòu)建M-N-C納米材料與不同類酶催化和電催化反應之間的構(gòu)效關系為研究出發(fā)點,根據(jù)不同的催化反應類型來設計相應的金屬中心和配位環(huán)境,顯著提升M-N-C催化劑性能并揭示不同催化反應本質(zhì)。(1)研究了不同M-N-C催化劑組成與納米酶活性之間的構(gòu)效關系,詳細探討了具有不同金屬位點和不同配位數(shù)的M-N-C納米材料與其類氧化酶活性的結(jié)構(gòu)依賴機制,篩選出具有Fe-N₃結(jié)構(gòu)的Fe-N-C催化劑用作優(yōu)異的類氧化物酶;(2)研究了不同結(jié)構(gòu)Mo-N-C單原子催化劑與其納米酶特異性之間的構(gòu)效關系,合成具有Mo-N₃位點的單原子催化劑(Mo-SAC)用作高效特異性的類過氧化物單原子納米酶,彌補了納米酶與天然酶在特異性上的差距;(3)研究了Fe-N-C催化劑結(jié)構(gòu)與電催化氮氣還原反應...

【文章頁數(shù)】：169 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
內(nèi)容提要
中文摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 非貴金屬-氮-碳納米材料
        1.1.1 非貴金屬-氮-碳納米材料概述
        1.1.2 非貴金屬-氮-碳納米材料的制備
        1.1.3 非貴金屬-氮-碳納米材料的活性位點識別
    1.2 非貴金屬-氮-碳納米材料在類酶催化反應中的研究進展
        1.2.1 M-N-C納米材料用作類過氧化物納米酶
        1.2.2 M-N-C納米材料用作類氧化物、類過氧化氫、類超氧化物歧化納米酶
    1.3 非貴金屬-氮-碳納米材料在電催化反應中的研究進展
        1.3.1 M-N-C納米材料在電催化氮氣還原中的研究進展
        1.3.2 M-N-C納米材料在電催化二氧化碳還原中的研究進展
    1.4 本論文的研究目的和主要內(nèi)容
第二章 M-N-C組成與其類氧化物酶活性構(gòu)效關系的建立
    2.1 引言
    2.2 實驗方法
        2.2.1 實驗原料
        2.2.2 儀器表征
        2.2.3 催化劑制備
        2.2.4 M-N-C納米材料的類氧化物酶活性測定和穩(wěn)態(tài)動力學分析
        2.2.5 比色法檢測谷胱甘肽
        2.2.6 理論計算方法
    2.3 結(jié)果和討論
    2.4 本章小結(jié)
第三章 Mo-N-C單原子催化劑組成與其類過氧化物酶特異性構(gòu)效關系的建立
    3.1 引言
    3.2 實驗方法
        3.2.1 實驗原料
        3.2.2 儀器表征
        3.2.3 催化劑制備
        3.2.4 Mo-SAC納米材料的類過氧化物酶活性測定和穩(wěn)態(tài)動力學分析
        3.2.5 電化學法檢測過氧化氫
        3.2.6 比色檢測黃嘌呤
        3.2.7 理論計算方法
    3.3 結(jié)果和討論
    3.4 本章小結(jié)
第四章 Fe-N-C中的Fe-N₃活性位高效催化常溫常壓下氮氣電化學還原
    4.1 引言
    4.2 實驗方法
        4.2.1 實驗原料
        4.2.2 儀器表征
        4.2.3 催化劑制備
        4.2.4 電催化氮氣還原測試
        4.2.5 電催化NRR產(chǎn)物檢測方法
        4.2.6 評定氨污染對照實驗
        4.2.7 NRR性能評估計算公式
        4.2.8 理論計算方法
    4.3 結(jié)果和討論
    4.4 本章小結(jié)
第五章 Ni-N-C中的單原子位點和碳包裹納米顆粒協(xié)同用于二氧化碳電化學還原
    5.1 引言
    5.2 實驗方法
        5.2.1 實驗原料
        5.2.2 儀器表征
        5.2.3 催化劑制備
        5.2.4 電催化CO₂RR測試
        5.2.5 理論計算方法
    5.3 結(jié)果和討論
    5.4 本章小結(jié)
第六章 本文結(jié)論
參考文獻
作者簡介及攻讀博士學位期間的科研成果
致謝



本文編號：3930948