發(fā)布時間：2018-08-29 18:49

【摘要】：當代社會資源和環(huán)境問題日益突出,資源枯竭和環(huán)境污染成為世界各國關注的問題。生物質資源因為其可再生和產(chǎn)量豐富的特點,其開發(fā)利用對解決資源短缺問題有重要意義。農(nóng)作物生物質資源,如植物秸稈、菌糠、豆粕和玉米皮等,產(chǎn)量豐富,目前利用率較低,處理麻煩且成本高,處理不當易造成環(huán)境污染和資源浪費,因此對該類生物質的高效利用已成為了當今迫切需要研究的課題。水凝膠是一種重要的功能性高分子材料,其性質柔軟,且具有良好的親水性、透氣滲液性能、生物相容性、光學透明性和力學強度,并且能保持一定的彈性形狀,在生活中有廣泛應用。由于纖維素和淀粉結構中含有大量的羥基,易被化學改性,而農(nóng)作物生物質的主要成分是纖維素或淀粉,因此農(nóng)作物生物質是合成水凝膠的理想原料。本工作主要是采用紫外輻射引發(fā)法,利用農(nóng)作物生物質玉米皮、菌糠和豆粕合成復合水凝膠,通過元素分析、FTIR、SEM、EDS、TG、XRD和XPS等表征手段對復合水凝膠進行了表征;并研究了其吸水性,保水性及對水體中Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)、Cu(Ⅱ)和Cr(Ⅲ)離子的吸附性能。具體內(nèi)容如下:1.以玉米皮、丙烯酸為原料,以BDK和APS為引發(fā)劑,MBA為交聯(lián)劑,利用紫外輻射引發(fā)法制備了玉米皮基鹽敏感復合水凝膠MB PAA。探究了不同合成條件對MB PAA吸水性能的影響,確定了吸水性最大時的最佳合成條件。利用元素分析、FTIR、TG/DTG、SEM和XRD對最佳合成條件下的MB PAA進行了表征。討論了樣品顆粒度、鹽溶液濃度、溶液中陽離子和陰離子對吸水性能的影響,并對吸水過程進行了溶脹動力學和擴散機理分析。測定了MB PAA水凝膠的保水性能及對Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)離子的吸附性能,研究了不同吸附條件對金屬離子吸附性能的影響,探討了水凝膠的合成機理及對Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)離子的吸附機理。2.采用紫外光輻射引發(fā)法,以一定中和度的丙烯酸為單體,對農(nóng)作物生物質菌糠進行化學改性,合成了一種低成本、環(huán)境友好的菌糠基復合水凝膠WNMS PAA。測定了WNMS PAA的吸水性能,在高溫和高壓條件下的保水性能以及對水體中Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)離子的吸附性能。研究了吸附時間、Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)初始濃度、溶液p H值、溫度等條件對金屬離子吸附性能的影響。對WNMS PAA吸附金屬離子的過程進行了分析,證明該吸附過程是放熱過程,符合偽二級動力學吸附模型。XPS和EDS分析結果證明了Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)被成功地吸附在了WNMS PAA上,水凝膠對金屬離子的去除主要是由于金屬離子[Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)]與聚合物發(fā)生了離子交換和配位作用(金屬離子與羧酸根和羥基相互作用)。3.利用生物質豆粕,在光、熱復合引發(fā)劑的作用下,以AA為單體,MBA為交聯(lián)劑,利用紫外輻射引發(fā)法制備了豆粕基復合水凝膠SESD PAA。對合成水凝膠進行了FTIR、TG/DTG、SEM和XRD等性能表征,證明了SESD成功地參與了聚合反應,其合成機理是典型的自由基聚合反應。測定了SESD PAA對水體中重金屬離子Zn(Ⅱ),Fe(Ⅲ),Cu(Ⅱ)和Cr(Ⅲ)的吸附性能,研究了吸附時間、金屬離子初始濃度、溶液p H值、溫度、競爭離子等條件對Zn(Ⅱ),Fe(Ⅲ),Cu(Ⅱ)和Cr(Ⅲ)吸附性能的影響。SESD PAA對金屬離子的競爭吸附順序是:Fe(Ⅲ)Cu(Ⅱ)Cr(Ⅲ)Zn(Ⅱ)。XPS和EDS分析證明了四種離子被SESD PAA成功地吸附在了聚合物上。并探討了SESD PAA對Zn(Ⅱ),Fe(Ⅲ),Cu(Ⅱ)和Cr(Ⅲ)四種離子的吸附機理,其吸附以化學吸附為主,主要是聚合物網(wǎng)絡結構中的羧酸根,羥基和胺基與金屬離子發(fā)生離子交換和絡合作用的結果。SESD PAA吸附金屬離子的過程符合偽二級動力學和Freundlich吸附等溫線模型。粒子內(nèi)擴散機理分析證明,金屬離子與水凝膠網(wǎng)絡結構的作用主要包括表面吸附和金屬離子向網(wǎng)絡內(nèi)部擴散兩個階段。此外還研究了SESD PAA對Zn(Ⅱ),Fe(Ⅲ),Cu(Ⅱ)和Cr(Ⅲ)離子的解吸性能和重復吸附性能。與報道的現(xiàn)有吸附劑相比,SESD PAA對金屬離子表現(xiàn)出較高的去除性能和較快的去除速率。4.采用紫外輻射法,利用丙烯酸/丙烯酸鈉和鈉基膨潤土完成對玉米皮的化學修飾,合成了一種具有強吸水、保水性能的鈉基膨潤土/玉米皮基無機-有機復合水凝膠Na-Bentonite/MB PAA。完成了該水凝膠吸水性能、保水性能及對水體中重金屬離子的去除性能測定。研究了p H值、吸附溫度、金屬離子濃度以及吸附時間對Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)離子吸附性能的影響。結果證明化學修飾后,Na-Bentonite/MB PAA對金屬離子具有更高的去除能力和更快的去除速率。動力學分析證明,Na-Bentonite/MB PAA對水溶液和Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)離子的吸附過程均符合偽二級動力學模型。除此之外,利用XPS分析探討了Na-Bentonite/MB PAA對Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)離子的吸附機理。
[Abstract]:......
【學位授予單位】：吉林大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O648.17;O647.3

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本文編號：2212090