發(fā)布時間：2020-03-29 17:47

【摘要】：表而活性劑淋洗修復(fù)疏水性有機污染土壤是一項非常有效的治理技術(shù)。但是淋洗出來的廢水排放前必須經(jīng)過一定的后處理過程,其中傳統(tǒng)的物理處理一般只能分離表而活性劑和目標(biāo)污染物,而多數(shù)的生物和化學(xué)處理方法,可能會同時降解淋洗液中的表面活性劑和目標(biāo)污染物。因此,基于硫酸根自由基(S04·-)選擇性優(yōu)先降解口標(biāo)污染物的技術(shù),為淋洗液的再生及其重復(fù)利用提供了有效的技術(shù)支持。本論文以淋洗修復(fù)BTEX污染土壤為基礎(chǔ),首先研究了陰離子表面活性十二烷基硫酸鈉(SDS)淋洗修復(fù)甲苯污染土壤的效果,優(yōu)化了淋洗條件對土壤甲苯去除的影響；再以不同活化過硫酸鹽(S2O82-, PS)方式產(chǎn)生的S04·-選擇性氧化甲苯再生淋洗液,分別研究了亞鐵離子(Fe2+)活化、電(EC)協(xié)同亞鐵離子活化、紫外光(UV)活化和超聲(US)協(xié)同UV活化體系再生淋洗液的效果；最后選取了選擇性氧化效果較好的UV活化PS體系再生淋洗液,考察再生淋洗液的修復(fù)效果。 (1)選用SDS淋洗修復(fù)甲苯污染土壤。淋洗過程能有效去除土壤中甲苯,甲苯的去除率隨著淋洗時間、SDS濃度和淋洗流速的增加而增加。響應(yīng)面(RSM)Box-Behnken Design (BBD)模型優(yōu)化淋洗修復(fù)的結(jié)果表明,三個主要影響因素淋洗時間、SDS濃度和淋洗流速對土壤甲苯去除率的影響均為正效應(yīng),其中SDS濃度與淋洗流速之間的交互影響較為顯著。模型的方差分析等說明模型擬合顯著,并且是準(zhǔn)確有效的。在SDS質(zhì)量濃度為1.8%,淋洗流速為4.8mL/min,反應(yīng)270分鐘能使土壤甲苯的去除率達到91.0%,與BBD模型預(yù)測值96.2%較為接近,證明BBD優(yōu)化實驗條件能獲得高效的土壤甲苯去除率。 (2)采用了BBD模型分析Fe2+/S2O82-體系處理水相甲苯的效果。該體系能有效的氧化降解甲苯,Fe2+濃度對甲苯去除率的影響為正效應(yīng)。Fe2+濃度與PS濃度之間的交互影響較為顯著。模型的方差分析等說明模型擬合顯著,并且是準(zhǔn)確有效。當(dāng)Fe2+濃度為8.1mM, PS濃度為27.3mM,溶液初始pH值為本底值時,反應(yīng)10分鐘和30分鐘甲苯去除率分別為81.1%和84.4%,接近BBD模型的預(yù)測值80.8%和85.1%。同時,通過GC-MS技術(shù)初步分析了甲苯的中間產(chǎn)物及其可能的降解路徑。另外根據(jù)BBD優(yōu)化的反應(yīng)條件,選用Fe2+/H2O2和Fe2+/S2O82-體系分別對表而活性劑SDS中的甲苯進行降解,結(jié)果表明S04·-相比于OH·更具有選擇性氧化的能力,適合用于淋洗液的再生。 (3)采用了BBD分析EC/Fe2+/S2O82-體系處理表面活性劑中甲苯的效果。結(jié)果表明,該體系中生成的Fe3+能在電場作用下被還原成Fe2+,進一步活化PS生成SO4·-氧化降解甲苯,提高降解效率。同時,PS和Fe2+濃度對甲苯降解擬二級反應(yīng)速率常數(shù)的影響為正效應(yīng),而初始SDS濃度對甲苯降解擬二級反應(yīng)速率常數(shù)的影響為負(fù)效應(yīng)。交互影響的分析結(jié)果表明Fe2+濃度與PS濃度之間的交互影響較為顯著。模型的方差分析等結(jié)果說明本實驗?zāi)Ｐ蛿M合顯著,并且是準(zhǔn)確有效的。另從響應(yīng)面曲線可以看出,甲苯降解擬二級反應(yīng)速率常數(shù)隨Fe2+濃度與PS濃度的增加而增大,而隨著SDS濃度的增加反而減小。研究還通過GC-MS技術(shù)初步分析了甲苯降解的中間產(chǎn)物并推出可能的降解路徑。EC/Fe2+/S2O82-體系降低了氧化劑和活化劑的投加量,提高了使用效率。 (4)采用了BBD分析UV/S2O82-體系處理表面活性劑中甲苯的效果。結(jié)果表明,UV能有效活化PS產(chǎn)生SO4·-選擇性氧化降解甲苯,PS濃度對甲苯降解擬一級反應(yīng)速率常數(shù)的影響為正效應(yīng),而甲苯濃度和SDS濃度對甲苯降解擬一級反應(yīng)速率常數(shù)的影響為負(fù)效應(yīng)。因素間交互影響的分析結(jié)果表明PS濃度與甲苯濃度和SDS濃度的交互作用較為明顯。模型的方差分析等結(jié)果說明模型擬合顯著,并且是準(zhǔn)確有效的。從響應(yīng)面曲線可以看出,PS濃度增加有利于體系中SO4·-的產(chǎn)生,加快甲苯降解的反應(yīng)速率,而SDS濃度和甲苯濃度的增大降低了甲苯降解的反應(yīng)速率。同時通過GC-MS技術(shù)初步分析了甲苯的中間產(chǎn)物并推出可能的降解路徑。結(jié)果表明,本體系用于降解表而活性劑中的甲苯所產(chǎn)生的中間產(chǎn)物較少,且對降解的甲苯效率高,反應(yīng)速率快,適合用于淋洗液的再生。 (5)采用UV/S2O82-體系對實際淋洗液中的甲苯進行選擇性氧化降解獲得再生的淋洗液,然后用再生淋洗液修復(fù)污染土壤。結(jié)果表明,UV/S2O82-體系能有效降解甲苯,再生的兩次淋洗液與原淋洗液相比,淋洗120分鐘土壤甲苯的去除率分別能達到62.1%、52.1%和43.6%。重復(fù)利用次數(shù)越多,土壤甲苯的去除率雖然有所降低,但仍能有效起到表面活性劑淋洗的作用。同時本研究還引入US強化,分析US協(xié)同作用對甲苯選擇性氧化降解的效果。結(jié)果表明,US能協(xié)同強化UV/S2O82-體系,提高其降解甲苯的能力。
【圖文】：

再進行水土分離和相應(yīng)的后處理。其典型的修復(fù)處理工藝如圖1.1所示。從圖中可看出，土壤淋洗設(shè)備簡單靈活，可進行原位修復(fù)，投資相對較少，是一種適用于高濃度HOCs污染場地快速原位修復(fù)的技術(shù)，其產(chǎn)生的同時含有淋洗試劑和污染物的淋洗廢水可通過相應(yīng)的后處理進行回收再生利用。而對HOCs具有強化解吸效果(增效作用）和增溶作用的淋洗劑主要有機助溶劑和表面活性劑等[28]。表面活性劑是目前受關(guān)注較多、應(yīng)用較為廣泛的一類淋洗劑。研究者圍繞表面活性劑對HOCs分配的影響、在土壤相的吸附一解吸行為以及增效淋洗過程及效果等，^u展了一系列的研究[26，29-31]。圖1.1表面活性剖增效修復(fù)土壤有機污染物示意圖[32]表面活性劑對土壤HOCs的淋洗修復(fù)主要通過降低污染物在土壤上的吸附，有效途徑為表面活性劑在溶液中形成膠束來提高HOCs在水相中的溶解度，即淋洗修復(fù)是否可行主要由表面活性劑的增溶能力及其在土壤上的吸附性能兩方面來決定[28]。表面活性劑的增溶能力與其自身性質(zhì)，包括親水一親油比(HydrophileLipophile Balance

本論文的技術(shù)路線
【學(xué)位授予單位】：武漢大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號】：X53

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本文編號：2606304