發(fā)布時間：2020-03-29 15:12

【摘要】：自然水體中抗生素物殘留及由此而引發(fā)的耐藥菌群增加,成為兩類新興的環(huán)境污染物,采用高級氧化技術(shù)是去除這兩類環(huán)境污染物的有效方法。其中Fenton試劑反應(yīng)迅速、條件溫和、無二次污染；光催化氧化技術(shù)氧化效率高,反應(yīng)速度快,并且可有效利用太陽能,綠色環(huán)保,在處理這兩類環(huán)境污染物中得到較為廣泛的應(yīng)用。本文以鹽酸莫西沙星和四種常見致病性微生物為目標(biāo),研究了Fenton反應(yīng)及可見光催化降解水環(huán)境中污染物的影響因素和動力學(xué)規(guī)律。主要研究內(nèi)容為： 1.采用氧化褪色法建立了Fenton反應(yīng)中羥基自由基的測定方法,對影響羥基自由基測定的溶液初始pH值、Fe2+濃度、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間等因素進行了優(yōu)化,結(jié)果表明在一定的濃度范圍內(nèi),不同類型的染料在最大吸收波長處的吸光度的降低值與體系中加入的H202成線性關(guān)系,可以間接測定Fenton反應(yīng)中羥基自由基的濃度。氧化褪色法方便、快捷可廣泛應(yīng)用于環(huán)境領(lǐng)域中羥基自由基、H202和金屬離子的測定以及食品、藥學(xué)領(lǐng)域中功能性物質(zhì)對羥基自由基、H202清除能力的比較。 2.以鹽酸莫西沙星的降解率及降解殘留物的抑菌活性為指標(biāo),采用響應(yīng)面分析法優(yōu)化了Fenton反應(yīng)降解鹽酸莫西沙星的工藝,建立了Fenton反應(yīng)降解鹽酸莫西沙星的數(shù)學(xué)模型。在pH2.3,Fe2+濃度57μmol·L-1, H2O2濃度100μmol·L-1,溫度44℃,降解時間30min的條件下,初始濃度30μmol·L1的鹽酸莫西沙星的降解率為85.5%,降解殘留物對大腸桿菌的抑菌圈減小至10.6mm。采用Fenton反應(yīng)對四種致病性微生物大腸桿菌、肺炎克雷伯菌、金黃色葡萄球菌和綠膿假單胞菌進行了滅活,考察了反應(yīng)體系初始pH、Fe2+濃度、H202濃度、菌體濃度及反應(yīng)介質(zhì)對滅活過程的影響,實驗結(jié)果為城鎮(zhèn)及醫(yī)院污水中致病性病原微生物的滅活提供實驗依據(jù)。 3.采用超聲輔助原位離子交換法制備了AgBr@Ag3PO4(Ag2CO3)復(fù)合型光催化劑,采用XRD、SEM、DRS等方法研究其晶型結(jié)構(gòu)、表面形態(tài)和吸光強度,探討了在可見光照射下AgBr@Ag3PO4(Ag2CO3光催化降解鹽酸莫西沙星的降解效率及動力學(xué)規(guī)律,考察復(fù)合型光催化劑摩爾比、催化劑用量、鹽酸莫西沙星初始濃度、溶液pH值、光照強度對降解率的影響,并研究了其光催化反應(yīng)機理。XRD分析結(jié)果表明,AgBr的復(fù)合并未改變本體Ag3PO4(Ag2CO3)的晶型結(jié)構(gòu),二者之間形成簡單的物理復(fù)合物。光催化降解鹽酸莫西沙星實驗表明：AgBr與Ag3PO4(Ag2CO3)形成復(fù)合物,有利于光生電子和空穴對的遷移,從而使得復(fù)合物具有更高的光催化性能；鹽酸莫西沙星的光催化反應(yīng)符合Langmuir-Hinshelwood一級動力學(xué)數(shù)學(xué)模型。當(dāng)復(fù)合物中Br與P(C)的摩爾比為0.6：1,催化劑濃度1.5gL-1,可見光照射10min, AgBr@Ag3PO4、AgBr@Ag2CO3對鹽酸莫西沙星的降解率達到99.8%和95.9%。復(fù)合型光催化劑滅活病原微生物實驗結(jié)果表明,0.2g·L-’的催化劑可在30min內(nèi)將4種致病性微生物全部殺死。 4.采用Hummers方法制備氧化石墨烯,采用超聲輔助共沉淀法制備氧化石墨烯基異質(zhì)結(jié)光催化劑GO@Ag3PO4(Ag2CO3),并用XRD、SEM-TEM、DRS、FT-IR、拉曼光譜等手段對催化劑進行表征,探討了GO@Ag3PO4光催化降解鹽酸莫西沙星的活性及機理。實驗結(jié)果表明：與氧化石墨烯形成異質(zhì)結(jié)后,Ag3PO4(Ag2CO3)晶型及表面形貌沒有發(fā)生變化,但是晶體粒徑變小,在可見光區(qū)對光的吸收得到有效提高。光催化降解實驗表明：氧化石墨烯作為有效的電子受體,在異質(zhì)結(jié)中含量為2.5%時,使得光生電子和空穴得到最大程度的分離,催化活性最高,活性要高于AgBr@Ag3PO4(Ag2CO3)復(fù)合型光催化劑,并且光催化降解反應(yīng)亦符合一級反應(yīng)動力學(xué)特性。催化劑穩(wěn)定性實驗結(jié)果表明,GO@Ag3PO4、GO@Ag2CO3循環(huán)使用四次后,對鹽酸莫西沙星的降解率分別為93.3%和89.3%,表現(xiàn)出較高的穩(wěn)定性。異質(zhì)結(jié)型光催化劑滅活病原微生物實驗結(jié)果表明,0.2g.L-1的催化劑可在30min內(nèi)將4種致病性微生物全部殺死,因自身有部分銀離子溶解具有殺菌作用,對致病性微生物的滅活活性要高于復(fù)合型光催化劑。
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號】：X172

【參考文獻】

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本文編號：2606144