【摘要】：多孔鉑電極性能優(yōu)良、用途廣泛,現(xiàn)有文獻中主要采用的制備方法有模板法、無模板法以及去合金化法。在以聚合物為模板的制備方法中,常用不導電或者無電活性的物質(zhì)為模板。本文在綜述電化學石英晶體微天平(EQCM)、聚苯胺(PANI)和多孔金屬材料的基礎上,提出了一種新穎的以導電聚合物——PANI為模板,利用HN03或洗液選擇性去除PANI制備三維孔狀鉑膜電極的方法。然后將該修飾電極用于高靈敏度生物傳感界面的構建以及甲醇的電催化氧化,取得了初步的成果。主要內(nèi)容如下： 1.在處理好的玻碳電極(GCE)上先聚合一層PANI膜,接著用恒電位法沉積一層鉑,然后利用HN03選擇性去除PANI,在GCE上成功制備了三維孔狀薄膜(Ptpor/GCE)。用EQCM實時監(jiān)測了電極的制備過程,研究了H2PtC16與PANI之間的相互作用并提出了可能的作用機理。EQCM數(shù)據(jù)表明,兩者間的作用以氧化還原效應和配位效應為主。此外,研究了Ptpor/GCE對H202的電催化性能,并與PANI溶解前的電極(Pt/PANI/GCE)以及H2PtCl6單組份常規(guī)電沉積法所制備的電極(Ptcon/GCE)的催化活性進行了比較。結果表明Ptpor/GCE的催化效果最好,檢測H2O2氧化電流的靈敏度為414μA cm-2 mM-1、檢測下限為9 nM。由此構建的殼聚糖-葡萄糖氧化酶/Ptpor/GCE在0.6 V下檢測葡萄糖的靈敏度高達93.4μA cm-2mM-1。 2.在處理好的QCM金電極上,共沉積一層PANI-Pt膜,然后用洗液選擇性除去PANI,制備了三維多孔鉑膜(Ptpor/Au)。用EQCM監(jiān)測了電極的修飾過程并結合Sauerbrey方程求出了修飾膜層的質(zhì)量。探討了苯胺與H2PtCl6在酸性、中性以及堿性溶液中共沉積制備的Ptpor的催化性能,實驗發(fā)現(xiàn)酸性條件下制得的Ptpor/Au電極催化效果最好�；诖�,比較了Ptpor/Au、PANI-Pt/Au以及Ptcon/Au電極對H202的催化活性。結果表明,Ptpor/Au電極的催化性能最好,在等質(zhì)量鉑的情況下,Ptpor/Au電極的催化活性較Ptcon/Au電極提高了約4.6倍。由此,我們構建了一高靈敏的H202傳感器,0.5 V下Ptpor/Au電極催化H2O2氧化電流的靈敏度為323μA cm-2 mM-1,檢測限為5nM(S/N=3)。 3.在處理好的QCM金電極上,于酸性介質(zhì)中共沉積一層PANI-Pt-Ru膜,然后用洗液選擇性除去PANI,制備了三維多孔鉑-釕合金膜(Pt-Rupor/Au)并研究了該修飾電極在堿性溶液中對甲醇的電催化氧化。結果表明Pt-Rupor/Au電極在堿性溶液中對甲醇的電催化氧化活性很高,其催化活性比Ptpor/Au電極提高了約75%,同時也是常規(guī)電沉積法制備的鉑-釕修飾的金電極(Pt-Rucon/Au)的2.33倍。此外,Pt-Rupor/Au電極的穩(wěn)定性也比Ptpor/Au和Pt-Rucon/Au電極好。
【學位授予單位】：湖南師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2011
【分類號】：O646.5

【參考文獻】

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本文編號：2585813