34中國不同區(qū)域大氣氣溶膠化學(xué)成分濃度、組成與來源特征
本文關(guān)鍵詞：中國不同區(qū)域大氣氣溶膠化學(xué)成分濃度、組成與來源特征，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
（）１１１４犃犮狋犪犕犲狋犲狅狉狅犾狅犻犮犪犛犻；和黑碳氣溶膠的全球輻射強迫分別約為－０．０９和；＋０．４０Ｗ／ｍ２；，二次有機碳的輻射強迫約為－０．０３Ｗ／ｍ；２，生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的輻射強迫中有機碳和黑碳的貢獻；華北與關(guān)中平原有機碳和黑碳在ＰＭ１０中所占比例分；此區(qū)域有機碳氣溶膠濃度也是北京以南的城市（西安、；８—４５μｇ／ｍ３；），約是北京有機碳濃度（１９
（）１１１４犃犮狋犪犕犲狋犲狅狉狅犾狅犻犮犪犛犻狀犻犮犪 氣象學(xué)報 ２０１４，７２６ 犵
和黑碳氣溶膠的全球輻射強迫分別約為－０．０９和
＋０．４０Ｗ／ｍ２
，二次有機碳的輻射強迫約為－０．０３Ｗ／ｍ
２，生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的輻射強迫中有機碳和黑碳的貢獻基本抵消（Ｂｏｕｃｈｅｒ，ｅｔａｌ，２０１３），顯示出各種化學(xué)成分凈強迫值對氣溶膠輻射強迫評估的重要性。從表１可知，
華北與關(guān)中平原有機碳和黑碳在ＰＭ１０中所占比例分別在１１％—１４％和％—４％，
此區(qū)域有機碳氣溶膠濃度也是北京以南的城市（西安、固城和鄭州）較高的（有機碳濃度
８—４５μｇ／ｍ３
），約是北京有機碳濃度（１９—２２μｇ
／ｍ３）的１．８倍。黑碳在北京和其周邊城市的濃度差別不大（９．１—１２μｇ
／ｍ３），說明兩個區(qū)域的排放強度差別不大。在中國直接排放出的碳氣溶膠中，
化石燃料燃燒排放物中有機碳與黑碳比值為２．０、
汽油燃燒為１．４、柴油燃燒為１．４、生物質(zhì)燃燒為３．３（Ｃａｏ，ｅｔａｌ，２００６）
，而中國城市大氣中有機碳與黑碳的平均比值在３．１—３．９（Ｚｈａｎｇ，ｅｔａｌ，２００８ａ），表明城市碳氣溶膠主要還是反映了排放的情況。從排放源清單看燃煤對有機碳的貢獻超過５０％。
中國城郊站點觀測到的有機碳與黑碳比值（平均為５．２—６．１）要遠高于中國和亞洲城市大氣中報道的比值（Ｚｈａｎｇ，ｅｔａｌ，２０１２）。因露天燃燒生物質(zhì)排放出的氣溶膠中，有機碳與黑碳的比值為７．１，其中冬季為８．９、春季８．０、夏季５．６和秋季５．９（Ｃａｏ，ｔａｌ，２００６
），中國區(qū)域混合氣溶膠中較高的有機碳與黑碳比值可能與此有關(guān)。此外，還有一個重要的來源是二次轉(zhuǎn)化的有機碳氣溶膠（ＳＯＣ），在中國區(qū)域站點觀測到的總有機碳中，有機碳氣溶膠的貢獻占５５％—６０％（Ｚｈａｎｇ，ｅｔａｌ，２００８ａ，２０１２）。有機碳氣溶膠的測定、估算和在數(shù)值模式中模擬不確定性很大，這是氣溶膠散射效應(yīng)可能被低估的一個重要原因。
硝酸鹽氣溶膠在華北與關(guān)中平原所占比例為％—８％（
圖３），城市中濃度較大的仍然是鄭州、固城和西安（１９—２２μｇ
／ｍ３
），北京仍然是此區(qū)域中硝酸鹽濃度較低的大城市（約為１１μｇ／ｍ３），盡管北京的機動車保有量是區(qū)域中最大；其中西安２００６—
００７年的硝酸鹽濃度（Ｚｈａｎｇ
，ｅｔａｌ，２０１２）與９９６—１９９８年（Ｚｈａｎｇ，ｅｔａｌ，２００２）相比已有明顯下降（
表１）。從機動車保有量最大的北京其硝酸鹽氣溶膠濃度僅相當于周邊省份的１／２看，此區(qū)域硝酸鹽不僅來自機動車的貢獻，來自燃煤的貢獻應(yīng)該更大。就全球來看，
硝酸鹽氣溶膠的前體氣體ＮＯＸ主要來源于天然源，但城市大氣中的ＮＯＸ多來自人類活動使用的化石燃料燃燒，如汽車等流動源，工業(yè)窯爐等固定源。由于近些年中國經(jīng)濟的高速發(fā)展，化石燃料的用量連年攀升，使得源于化石燃料燃燒排放的ＮＯＸ等污染物的排放量也在逐年升高（Ｏｈａｒａ，ｅｔａｌ，２００７
）。雖然中國環(huán)境保護部在新建電廠推廣“低氮燃燒技術(shù)”（控制燃燒溫度，降低ＮＯＸ的生成量）
，但除北京外，其南面的多數(shù)城市還沒有完全實現(xiàn)燃煤脫氮，這可能是導(dǎo)致華北與關(guān)中平原硝酸鹽氣溶膠濃度仍然較高的主要原因。硝酸鹽氣溶
膠全球輻射氣候效應(yīng)最新估算值為－０．１１Ｗ／ｍ
２
，是對氣候系統(tǒng)施以冷卻效應(yīng)的另一個主要氣溶膠組分。
銨通常與硫酸根和硝酸根結(jié)合形成硫酸鹽和硝酸鹽，
在華北和關(guān)中平原由于存在大量農(nóng)田，再加上大城市人口眾多和廢物處置量大（Ｃａｏ，ｅｔａｌ
，２０１１），使得此區(qū)域銨的濃度也較高，通常占ＰＭ１０的４％—６％（圖３），其中農(nóng)業(yè)源起主導(dǎo)作用（Ｃａｏ，ｅｔａｌ，２０１１
）。與硝酸鹽類似，此區(qū)域城市中銨濃度在鄭州、固城和西安（１４—１６μｇ
／ｍ３）仍然高于北京１倍（６．２—８．４μｇ
／ｍ３
）（表１）。西安在２００６和２００７年的銨濃度（Ｚｈａｎｇ，ｅｔａｌ，２０１２）與１９９６—１９９８年（Ｚｈａｎｇ
，ｅｔａｌ，２００２）相比已有明顯下降。大氣中的銨根離子是大氣中硫酸鹽和硝酸鹽形成的主要限制因素，因為來自燃煤和燃油排放到大氣中的ＳＯ２和Ｎ
ＯＸ等只有在大氣中有充分氨氣存在的情況下才會有效形成大氣中的兩種重要的氣溶膠組分———硫酸鹽和硝酸鹽氣溶膠。有效減少大氣中氨的含量是未來進一步減少霧、霾改善空氣質(zhì)量的優(yōu)先方向之一。
以長三角為主體的華東區(qū)域（能見度同步變化的區(qū)域Ⅲ，
圖２），從表１可以看出像上海、南京這樣的大城市硫酸鹽、硝酸鹽、銨的濃度水平與北京相當，
但在北京以南的華北和關(guān)中平原城市（固城、鄭州和西安），其硫酸鹽、硝酸鹽和銨的濃度是華東上海等大城市的２—３倍。對比華東區(qū)域城郊站點（臨安、
常德和金沙）和華北區(qū)域城郊站點（青島站）這３種氣溶膠濃度基本類似，表明華北區(qū)域城市和城郊中這些二次氣溶膠的差別要大于華東區(qū)域，也表明排放對華北這些氣溶膠的控制作用較大，因為排放量城市還是要遠大于城郊。
在華東區(qū)域，城郊區(qū)域站點氣溶膠化學(xué)組成與華北中等城市（例如：固城）最大的不同在于礦物氣
３２ｅ５２１
張小曳：中國不同區(qū)域大氣氣溶膠化學(xué)成分濃度、組成與來源特征 �。保保保�
溶膠占ＰＭ１０比例低于３
０％（平均約為２６％），且質(zhì)量濃度較低（２８—４０μｇ／ｍ３），這也遠低于華北城市（固城、鄭州和西安）的礦物氣溶膠濃度。同時硫酸
鹽濃度雖遠低于華北—關(guān)中平原，但在ＰＭ１０中所占比例上升（１９％—２４％），這主要和礦物氣溶膠比重下降有關(guān)（
圖３）。以珠三角為主體的華南區(qū)域（能見度同步變化的區(qū)域Ⅴ，圖２），對比表１中２００６和２００７年有２４個月數(shù)據(jù)均值的６種氣溶膠化學(xué)成分質(zhì)量濃度，發(fā)現(xiàn)廣東番禺和北京的濃度基本相當，硫酸鹽甚至番禺還要稍高。與北京以南的河北固城相比，番禺礦物氣溶膠濃度只相當于固城的１／２。與北京相比，華南區(qū)域廣西南寧各氣溶膠化學(xué)成分濃度也要稍低于北京，
特別是黑碳和硝酸鹽的濃度要明顯低于北京，硫酸鹽稍高。但和華北的城市（固城、鄭州和西安）
相比，華南城市站番禺和南寧的濃度要低很多。華南區(qū)域測得的２００２年之前各種氣溶膠化學(xué)成分的濃度要低很多（表１），說明２００６和２００７年污染有所加重。
華南城市站點與華東城郊站點ＰＭ１０中各氣溶膠化學(xué)組成所占比例基本類似，有機碳比例稍高（圖）。四川盆地（能見度同步變化的區(qū)域Ⅵ，圖２），成都站２００６和２００７年觀測的平均值顯示（表１），其硫酸鹽、
銨、有機碳濃度要顯著高于北京，硝酸鹽和黑碳也稍高；礦物氣溶膠濃度水平與北京以南的河北相當，稍低于河南與西安，顯示出四川盆地氣溶膠污染較重。四川盆地氣溶膠季節(jié)變化不顯著，被認為本地氣溶膠相對“隔絕”（Ｚｈａｎｇ，ｅｔａｌ，２００８ａ），這有利于氣溶膠不斷積累、
老化，在氣象條件達到過飽和時氣溶膠活化為云霧的凝結(jié)核，參與形成云霧，并積累導(dǎo)致污染不斷加重的“惡性循環(huán)”。
四川盆地成都站點ＰＭ１０中各氣溶膠的化學(xué)組成與華北一般城市基本類似（圖３）。
東北（能見度同步變化的區(qū)域Ⅰ，圖２），表１顯示的城市站點大連各種氣溶膠化學(xué)成分的質(zhì)量濃度水平與北京相當，但硫酸鹽稍高，黑碳稍低，且在大連仍有稍低于河北固城的礦物氣溶膠濃度，表明城市逸散性粉塵在大連仍不容忽視，其中來源的進一步定量解析工作需要加強。
東北城郊站點龍鳳山各氣溶膠化學(xué)成分的濃度僅相當于北京的４０％—８０％，黑碳僅約為北京的５％。礦物氣溶膠的濃度與廣西南寧的水平相當。
城市站點大連ＰＭ１０中各氣溶膠化學(xué)組成與較污染的華北固城相當，龍鳳山較大連礦物氣溶膠所占比例下降近一半（
圖３）。西北（能見度同步變化的區(qū)域Ⅸ，圖２），表１顯示在高于城市邊界層但離蘭州城很近的城郊站點皋蘭山，除了黑碳濃度低很多，礦物氣溶膠高很多外，其他氣溶膠化學(xué)成分的濃度水平與北京相當。位于庫木塔格沙漠邊緣的敦煌站點，除礦物氣溶膠外，各種氣溶膠化學(xué)成分的濃度都要遠低于北京，尤其是硝酸鹽和銨的濃度更低，但有機碳濃度稍高，顯示出當?shù)厣镔|(zhì)燃燒的貢獻。西北邊陲的新疆阿克達拉站點（表１），各種氣溶膠化學(xué)成分的質(zhì)量濃度均很低，可視為西北部背景氣溶膠化學(xué)成分濃度水平。
西北區(qū)域ＰＭ１０中各氣溶膠化學(xué)組成與其他區(qū)域最大的不同是礦物氣溶膠起主導(dǎo)作用（
圖３）。青藏高原（能見度同步變化的區(qū)域Ⅷ，圖２），拉薩站除了有機碳氣溶膠濃度水平與北京相當外，硫酸鹽和硝酸鹽是北京的１／５，銨和黑碳低１／２，
但礦物氣溶膠濃度約為２２μｇ／ｍ３
，表明高原上ＰＭ１０中有一定程度礦物氣溶膠的貢獻。
拉薩ＰＭ１０中各氣溶膠化學(xué)成分濃度較低，因礦物氣溶膠濃度較高，故其占到ＰＭ１０的約５
０％（圖３）。云貴高原（能見度同步變化的區(qū)域Ⅶ，圖２），貴
陽城市站點的硫酸鹽濃度（２２μｇ
／ｍ３
）高于北京（平均約為１６μｇ
／ｍ３），這與西南區(qū)域燃煤中含硫量較高有關(guān)。硝酸鹽和銨分別是北京的１／４和１／２。西南邊陲的云南香格里拉站點，各種氣溶膠化學(xué)成分濃度均很低，可視為西南部區(qū)域背景氣溶膠化學(xué)成分的濃度水平。
香格里拉站點ＰＭ１０中各氣溶膠化學(xué)成分濃度較低，相對而言有機碳和硫酸鹽氣溶膠比重較大，分別約為３７％和２０％（
圖３）。 討論與總結(jié)
中國區(qū)域大氣氣溶膠濃度高，組成復(fù)雜，其對大氣動力、熱力，云霧微物理過程，云降水產(chǎn)生的影響可能較全球其他區(qū)域更大，
也出現(xiàn)了許多新的現(xiàn)象和問題。通過對中國不同區(qū)域大氣氣溶膠中６種主要化學(xué)成分研究成果的評估分析發(fā)現(xiàn)，在此方面取得了不少研究成果，但研究多分散在一些區(qū)域，觀測時間短（有至少１ａ以上，包含四季的研究不多），對許多方面的研究還有待深入。
２０世紀８０年代以來，
非雨（雪）、霧（輕霧）和沙３
２３
（）１１１６犃犮狋犪犕犲狋犲狅狉狅犾狅犻犮犪犛犻狀犻犮犪 氣象學(xué)報�。玻埃保�，７２６ 犵
塵暴天的近地面水平能見度變化在中國的９大區(qū)域內(nèi)有同步變化的特點，其中４個區(qū)域能見度下降明顯，
即：華北與關(guān)中平原（區(qū)域Ⅱ）、以長三角為主體的華東（區(qū)域Ⅲ）、以珠三角為主體的華南（區(qū)域Ⅴ）、四川盆地（區(qū)域Ⅵ），以及緊隨其后的東北區(qū)域（區(qū)域Ⅰ）
。而青藏高原（區(qū)域Ⅷ）、云貴高原（區(qū)域Ⅶ）和西北區(qū)域（
區(qū)域Ⅸ）的能見度變化不大（圖２）。非雨（雪）、霧（輕霧）和沙塵暴天的能見度下降主要是因大氣氣溶膠濃度的升高所致，對比中國大氣氣溶膠與全球其他區(qū)域氣溶膠發(fā)現(xiàn)（Ｚｈａｎｇ，ｅｔａｌ，０１２
），最大的不同是礦物氣溶膠濃度高，其主要是受干旱區(qū)產(chǎn)生的亞洲粉塵和城市逸散性粉塵的共同影響。僅背景大氣礦物氣溶膠濃度就和歐美城市的氣溶膠濃度相當甚至更高，華北和西北礦物氣溶膠
濃度的年平均值為８０—８５μｇ
／ｍ３
，從包括長三角的南方城市區(qū)域到東部和東北部的城郊區(qū)域，濃度為０—４０μｇ
／ｍ３
。在歐美和東亞到東南亞的城市區(qū)域其濃度為１０—２０μｇ／ｍ３
，城郊區(qū)域一般在０μｇ／ｍ３
以下。礦物氣溶膠組分在華北與關(guān)中平原占ＰＭ１０的３３％—３８％，在西北（敦煌、蘭州皋蘭山）這一比例甚至達到５０％—６０％。不同區(qū)域
Ｍ１０中礦物氣溶膠濃度與全球其他區(qū)域相比明顯
偏高，是氣溶膠化學(xué)組成的另一特點，礦物氣溶膠不僅貢獻了ＰＭ２．５—ＰＭ１０多數(shù)氣溶膠粒子，也對Ｍ２．５有不容忽視的貢獻。在礦物氣溶膠表面發(fā)生的非均相化學(xué)反應(yīng)導(dǎo)致更多二次氣溶膠形成，并可能使其參與到云霧的形成等問題，也是未來特別值得關(guān)注的研究。
６種主要氣溶膠化學(xué)成分與全球其他區(qū)域的對
比顯示（Ｚｈａｎｇ，ｅｔａｌ，２０１２），北美和歐洲的城郊區(qū)域，６種最主要氣溶膠粒子濃度總和為５—５μｇ／ｍ３、城市區(qū)域為２２—３７μｇ
／ｍ３，要低于東亞至東南亞城市區(qū)域的４２μｇ／ｍ３
、西部城郊和城市區(qū)域的２３和６７μｇ／ｍ３、東部城郊和城市區(qū)域的６２和５３μｇ／ｍ３、以及南亞城市區(qū)域的２３８μｇ／ｍ３
。內(nèi)陸以華北區(qū)域大城市北京為基準（硫酸鹽濃度１３—１８μｇ／ｍ３、硝酸鹽９．９—１２μｇ
／ｍ３
、銨６．２—．４μｇ／ｍ３、有機碳１９—２２μｇ／ｍ３、黑碳９．１—２μｇ
／ｍ３），發(fā)現(xiàn)長三角區(qū)域大城市上海的大氣硫酸鹽（１４—１８μｇ／ｍ３）、硝酸鹽（５．８—１４μｇ
／ｍ３
）、銨（５．７—６．４μｇ
／ｍ３
）的濃度水平與北京相當，華東區(qū)域城郊站點和華北區(qū)域城郊站點這３種氣溶膠濃度也相當，但華北與關(guān)中平原城市的氣溶膠濃度較高，
說明華北氣溶膠污染的最大貢獻者是北京南面省份的城市。
對比以珠三角為主體的華南區(qū)域，發(fā)現(xiàn)廣東番
禺的氣溶膠化學(xué)成分濃度水平（硫酸鹽２５μｇ
／ｍ３
、硝酸鹽１１μｇ／ｍ３、銨７．８μｇ／ｍ３、有機碳２１μｇ／ｍ３
、黑碳７．８μｇ
／ｍ３）也和北京相當；中國東北大連，各種氣溶膠化學(xué)成分的質(zhì)量濃度水平（硫酸鹽３μｇ／ｍ３、硝酸鹽１３μｇ／ｍ３、銨７．７μｇ
／ｍ３
、有機碳０μｇ／ｍ３、黑碳５．３μｇ／ｍ３）與北京也相當，但硫酸鹽稍高、
黑碳稍低，且在大連仍有稍低于河北固城的礦物氣溶膠濃度，表明城市的逸散性粉塵在大連仍不容忽視。
霾嚴重的四川盆地，成都站的平均值顯示其硫
酸鹽（４０μｇ／ｍ３）、銨（１４μｇ／ｍ３
）、有機碳（３６μｇ
／ｍ３
）濃度要顯著高于北京，硝酸鹽（１５μｇ／ｍ３）和黑碳（１１μｇ
／ｍ３
）稍高于北京，表明四川盆地的大氣氣溶膠污染水平較高。
西北城市站點附近、城市邊界層上部的皋蘭山
站，除了黑碳低很多（３．８μｇ／ｍ３）、硝酸鹽（１８μｇ／ｍ３）高一些外，其他氣溶膠化學(xué)成分的濃度（硫酸鹽６μｇ／ｍ３、銨６．４μｇ／ｍ３、有機碳１９μｇ／ｍ３
）與北京相當。西北庫木塔格沙漠邊緣的敦煌站，各種氣溶膠化學(xué)成分的濃度（硫酸鹽７．６μｇ／ｍ３、硝酸鹽２．４μｇ
／ｍ３、銨０．６６μｇ／ｍ３，黑碳３．９μｇ
／ｍ３
）總體上都要遠低于北京，
尤其是硝酸鹽和銨的濃度更低，但有機碳濃度（３０μｇ
／ｍ３
）稍高。青藏高原和云貴高原，氣溶膠化學(xué)組成與北京相比都明顯偏低。
通過對不同區(qū)域大氣氣溶膠化學(xué)組成及來源分析，顯示氣溶膠污染有４大最主要的來源，即燃煤、機動車、城市的逸散性粉塵和主要因農(nóng)業(yè)活動產(chǎn)生的氨氣排放。對燃煤的控制要靠長期的努力，要靠能源結(jié)構(gòu)的調(diào)整，以及保證在各種行業(yè)（不只是電力行業(yè)）燃燒過程中脫硫、脫硝和除塵設(shè)備能夠真正高效、
穩(wěn)定及可核查地運行。對機動車污染的控制很重要，一是機動車直接排放造成了污染，還有就是其排放增加了大氣氧化性，使更多二次氣溶膠形成，但對機動車污染控制不應(yīng)片面夸大其在總的大氣污染控制中的作用。整體大氣污染中除了機動車，
還有就是來自城市各項活動產(chǎn)生的其他污染（包括加油、裝修、油漆涂料使用、生物質(zhì)作為燃料的燃燒、在露天的燃燒、其他工業(yè)活動的排放）
，以及來自城市逸散性粉塵的貢獻等，這些都不應(yīng)被放在次要的位置。
２２１２２１ＰＰ１１８１
張小曳：中國不同區(qū)域大氣氣溶膠化學(xué)成分濃度、組成與來源特征 １１１７
在９大區(qū)域內(nèi)能見度有同步變化的特點，指示出污染區(qū)域協(xié)同控制的重要性。在重污染即將來臨時，
需要區(qū)域一起行動，需要根據(jù)霧、霾預(yù)報不同省市先后行動。對污染源排放的消減和控制需要通過長期努力實現(xiàn)，而這關(guān)鍵在于政府的決心，需要走一條國民生產(chǎn)總值一定增長與空氣質(zhì)量轉(zhuǎn)好的均衡發(fā)展之路。建議自然科學(xué)家、
社會科學(xué)家和政府決策者一起來深入研究和細致分析體制、機制等方面的問題，
由政府做出系統(tǒng)性的科學(xué)決策。致謝：感謝中國氣象局大氣成分觀測網(wǎng)（ＣＡＷＮＥＴ）對觀測的支持。
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