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中國不同區(qū)域大氣氣溶膠化學成分濃度、組成與來源特征

發(fā)布時間:2016-08-09 22:15

  本文關鍵詞:中國不同區(qū)域大氣氣溶膠化學成分濃度、組成與來源特征,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


:/10.11676xxb2014.092        中國氣象學會成立90周年紀念?           庀髮W報。洌铮椋

中國不同區(qū)域大氣氣溶膠化學成分

濃度、組成與來源特征

??

張小曳

ZHANGXiaoey

中國氣象科學研究院,北京,100081

犆犺犻狀犲狊犲犃犮犪犱犲犿犲狋犲狅狉狅犾狅犻犮犪犾犛犮犻犲狀犮犲狊,犅犲犻犻狀00081,犆犺犻狀犪狔狅犳犕犵犼犵120140102收稿,20140925改回.

張小曳.組成與來源特征.氣象學報,():2014.中國不同區(qū)域大氣氣溶膠化學成分濃度、72611081117

犣犺犪狀犻犪狅犲.2014.犆犺犪狉犪犮狋犲狉犻狊狋犻犮狊狅犳狋犺犲犮犺犲犿犻犮犪犾犮狅犿狅狀犲狀狋狊狅犳犪犲狉狅狊狅犾犪狉狋犻犮犾犲狊犻狀狋犺犲狏犪狉犻狅狌狊狉犲犻狅狀狊狅狏犲狉犆犺犻狀犪.犃犮狋犪犕犲狋犲狅犵犡狔狆狆犵():狉狅犾狅犻犮犪犛犻狀犻犮犪,72611081117犵

”icture犃犫狊狋狉犪犮狋Inordertoobtaintheoverallchemical“oftheaerosolpollutioninthevariousreionsofChinaanddiscuss pg,,weneedtoassessandevaluatetheconcentrationlevelchemicalcomositionandtheirthefurtherdirectionofollutioncontrolpp,sourcesreionbreioninChina.FeaturesofthechemicalaerosolarticlesinChinahavebeenobtainedbasedontheanalsisgygpy,,,ofthesixmaorchemicalcomonents(sulfatenitrateammonium,mineralaerosoloranicandelementcarbon)fromthegjproundbasedobservationwithallhavintleastoneearloneasurements.Thefourmosthazeionsoftheninereionsggaygmyrgg,whicharethereionsouthofBeiinwithcharacteristicsofsnchronouschanininvisibilitithinChinaarealsoidentifiedgjgyggyw();;alsocalledtheHuabeiPlainandGuanzhonlaintheeasternChinareionwiththeYantzeRiverDeltaasitsmainbodgPggy;,thesouthChinareionwiththePearlRiverDeltaasitsmainbodandalsothereionofSichuanBasin.OfthePM1nChinagyg0i,,threemaorcomonentsareaccountedfor20%-38%ofthetotalmassformineralaerosol14%-24%forsulfateand11%jp,-18%fororaniccarbon.TheheaviestaerosolollutionwasfoundintheHuabeiandGuanzhonlainreionwiththeannualgpgPg

33//),35-47μmofsulfate(whichwasmuchhiherthantheurbanBeiinlevelof13to18μm28-meanconcentrationsofggjgg333

//),/45μmoforaniccarbon(about1.8factorhiherthantheBeiinevelof19-22μm19-22μmfornitrate(2ggjglggg33

/),/timeshiherthantheBeiinlevelof9.9-12μm14-16μmforammonium(stillonefactorhiherthantheBeiingjggggjg33

/),/meanconcentrationof6.2-8.4μmandthe9.1-12μmofelementalcarbonwhichwassimilarwiththelevelofBeigg

,inorethan50%massofnitrateandoraniccarbonareattributabletocoalcombustionandtheariculturalactivitisthejg.Mggy,,southernandnortheasternChinatheconcentrationlevelsmostimortantsourceforammonium.Intheurbanareasofeasternp,,ofaerosolchemicalcomonentsweresimilartothoseinBeiinbutintheurbanareasoftheSichuanBasintheannualmeanpjg,,concentrationswerehiherthaninBeiinexhibitineaverosolollutionthere.InLanzhouofnorthwesternChinatheurgjgghyap,excetformuchlowerconcentrabanlevelconcentrationsofaerosolchemicalcomonentswerealsosimilartothatinBeiinppjg,tioninelementalcarbonandbithiherconcentrationofnitrateobserved.IntheremotedesertareaofnorthwesternChinatheg,wchemicalconcentrationsofaerosolarticleswerefarlowerthaninBeiinhileitisalsotruefortheTibetanandYuannanpjg,,motorvehiclesourcesforurbanfuitivedustandariculturalactivitiesarefoundtobetheGuizhouPlateau.Coalcombustiongg,thefuturecontrolfourmaorpollutionsourcesbtheaerosolchemicalcomositionanalsisinthedifferentreions.Thereforejypyg:countermeasuresofatmoshericaerosolollutantsshouldbedirectedtothefollowinstrentheninoaldesulfurizationinadppgggc

國家重點基礎研究發(fā)展計劃9)。73項目(2011CB403401資助課題:

作者簡介:張小曳,主要從事大氣氣溶膠研究。E:mailxiaoeams.cma.ov.cn@cyg

張小曳:中國不同區(qū)域大氣氣溶膠化學成分濃度、組成與來源特征                        1109,,ditiontothepowergenerationindustrfurtherreducinoalroducedemissionsofNOxoraniccarbonanditsprecursorgaygcpg,sesandeffectiveleducinmmoniaemissionsfromariculturalactivititheffectivelimitinheformationofsecondaryrgagywylgty,eseciallorsulfateandnitrate.aerosolpyf

,,V,A犓犲狅狉犱狊erosolchemicalcomonentChinaariousreionerosolpollutioncontrol。粒穑鐮鶢

摘 要 為獲得中國不同區(qū)域大氣氣溶膠化學組成的總體“圖景”,進一步探討污染治理方向,需要分區(qū)域評估其化學成分濃組成與來源特征。通過對近地層中國內(nèi)陸大氣氣溶膠中6種主要化學成分(硫酸鹽、硝酸鹽、銨、有機碳、黑碳和礦物度水平、

氣溶膠)至少有1a觀測研究的評估分析,獲得不同區(qū)域氣溶膠化學成分質(zhì)量濃度水平與組成的評估結果,認識到在氣溶膠污染最嚴重的4大區(qū)域(即北京以南的華北與關中平原區(qū)域、以長三角為主體的華東區(qū)域、以珠三角為主體的華南區(qū)域以及四川盆地)的PM1所占比例在2、硫酸鹽(、有機碳(是3個主要組分;其中華北0%—38%)14%—24%)11%—18%)0中礦物氣溶膠(

333

硫酸鹽濃度在3/(遠高于北京(/))、有機碳2/(約是與關中平原氣溶膠污染在中國最重,5—47μm13—18μm8—45μmggg3333

北京(/)的1.、硝酸鹽1/(約是北京(/)的2倍)、銨1/(仍然比北京19—22μm8倍)9—22μm9.9—12μm4—16μmgggg33(/)高1倍),黑碳在北京和北京以南城市的濃度差別不大(/)。這其中燃煤對硝酸鹽和有機碳氣6.2—8.4μm9.1—12μmgg

農(nóng)業(yè)活動是銨的最重要來源。華東、華南和東北城市區(qū)域氣溶膠化學成分濃度水平與北京相近,但四溶膠的貢獻超過50%,川盆地城市站各組分濃度均高于北京,污染較重。西北蘭州城市站,除了黑碳濃度低很多、硝酸鹽濃度稍高外,其他氣溶膠化學成分濃度水平與北京相當。西北偏遠區(qū)域沙漠站點,各種氣溶膠化學成分的濃度都要遠低于北京。青藏高原和云貴高原城市站氣溶膠化學成分濃度與北京相比也明顯偏低。不同區(qū)域氣溶膠化學組成分析顯示,燃煤、機動車、城市逸散性粉塵和農(nóng)業(yè)活動是4個最需要關注的污染源,加強除發(fā)電行業(yè)外的燃煤脫硫,進一步消減燃煤氮氧化物、一次有機碳和揮發(fā)性有機物排放,并有效減少農(nóng)業(yè)活動排放到大氣中的氨,更有效限制硫酸鹽和硝酸鹽的形成是已有大氣污染治理對策基礎上,未來應特別關注的控制方向。

關鍵詞 氣溶膠化學成分,中國,,各區(qū)域,氣溶膠污染控制中圖法分類號 P402

1 引 言

源自不同排放源的大氣氣溶膠化學成分對于氣且決定著氣溶膠光溶膠污染控制的指示意義明顯,

學特性,并最終影響其天氣氣候效應。在人類活動影響不大的時期,氣溶膠多為自然來源的背景氣溶其中來自中國北方和蒙古國南部,以及中亞和西膠,

亞的亞洲粉塵氣溶膠(,,)成為Zhanetal1996,2003g,北半球中緯度大氣氣溶膠的主要組成成分(Duceet,,。通過對比全球不al1980;Uematsu,etal1983)同城市和城郊區(qū)域至少有1a粉塵氣溶膠觀測的數(shù)圖1),發(fā)現(xiàn)亞洲特別是近地面礦物氣溶膠的年據(jù)(

均濃度較高,這其中有伴隨著風蝕過程產(chǎn)生亞洲粉也包括城市逸散性粉塵的貢獻,它們包括塵的影響,

沒有充分燃燒的煤煙塵、道路開挖、未覆蓋、建筑工,地和水泥等工業(yè)活動產(chǎn)生的礦物氣溶膠等(Zhang,)。etal2002

人類活動0世紀80年代中國改革開放,  隨著2

排放和形成的氣溶膠大幅度增加,中東部近地面水

,,)。

通過對平能見度也明顯下降(Zhanetal2012g

圖1 全球不同區(qū)域近地面層礦物氣溶膠年均

質(zhì)量濃度對比(,,)Zhanetal2012g

Fi.1。茫铮恚幔颍椋螅铮睿铮妫簦瑁澹幔睿睿酰幔欤恚澹幔睿恚幔螅螅悖铮睿悖澹睿簦颍幔簦椋铮睿纾穑铮妫恚椋睿澹颍幔欤幔澹颍铮螅铮欤猓颍铮酰睿洫玻猓幔螅澹洌恚澹幔螅酰颍澹恚澹睿簦螅妫颍铮恚簦瑁澹

,,)variousreionsoftheworld(Zhanetal2012gg

()1110犃犮狋犪犕犲狋犲狅狉狅犾狅犻犮犪犛犻狀犻犮犪 氣象學報 2014,726                               犵

1957—2005年去除雨(

雪)、霧(輕霧)和沙塵天之外,每天14時(北京時,下同)能見度變化的分析發(fā)現(xiàn)有9大區(qū)域能見度同步變化(Zhang,etal,2012),其中4個區(qū)域能見度下降明顯,它們是北京南面的華北與關中平原區(qū)域、

以長三角為主體的華東區(qū)域、以珠三角為主體的華南區(qū)域及四川盆地,可視為霾的主要分布區(qū)域(圖2中的區(qū)域Ⅱ、Ⅲ、Ⅴ和Ⅵ)

。圖2 對1957—2005年去除雨(雪)、霧(輕霧)和沙塵暴天之外,每天14時能見度做旋轉經(jīng)驗正交函數(shù)分解提取主模態(tài)特征,獲得的9個能見

度變化同步的區(qū)域(Zhang,etal,2012)Fig.2 Nineregionswithcharacteristicsofsynchronouschanginginvisibilityw

ithinChina(Thedataare14:00BTsurfacevisibilityd

atafromthe681meteorologicalstationsinChinaduring1957-2005.Visibilitym

ode(principalcomponent)coefficientdistributionsisresolvedbyR

EOFmethod;Zhang,etal,2012)2 中國不同區(qū)域大氣氣溶膠化學組成

華北與關中平原(能見度同步變化的區(qū)域Ⅱ,圖2),有至少1a(表1)大氣氣溶膠化學組成的研究顯示,礦物氣溶膠是此區(qū)域城市站點PM10中濃度最高(表1)和含量最大(圖3)的組分,約占38%(河南省鄭州)、35%(陜西省西安)、33%(河北省固城)。在北京的細氣溶膠粒子中,礦物氣溶膠雖不占主導地位,但也有約7%的貢獻(表1)。礦物氣溶膠在不同下墊面、不同混合狀態(tài)和不同形狀與粒度分布下,其散射和吸收效應也有所不同,礦物氣溶膠對光的吸收作用為5%—14%已經(jīng)在中國不同區(qū)域被發(fā)現(xiàn)(Zhang,etal,2008b)。在華北區(qū)域的低溫條件下,O3與SO2在礦物氣溶膠表面還被發(fā)現(xiàn)存在協(xié)同效應使二次硫酸鹽生成速率隨著溫度降低出現(xiàn)先加快

后減慢的趨勢,直接影響大氣中二次硫酸鹽生成總量(Wu,etal,2011)

。礦物氣溶膠還與2—3種酸性氣體反應,在表面形成液膜,抑制新粒子形成,并促使更多的硫酸鹽和硝酸鹽在其表面轉化(Li,etal,2011

)。研究還發(fā)現(xiàn)礦物氣溶膠因非均相反應形成的酸性液態(tài)表面對氣液反應過程有一定的催化作用,

同時氧化劑的存在可以顯著提高反應速率,促進二次有機氣溶膠的形成(Liu,etal,2012)。礦物氣溶膠濃度較高,

不僅有亞洲粉塵的貢獻,還有大量逸散性粉塵加入,其參與非均相化學反應導致的其在云霧形成和天氣氣候變化中的作用,值得進一步研究。

硫酸鹽氣溶膠對太陽輻射有較強的散射作用,最新全球硫酸鹽與輻射相互作用導致的輻射強迫估

算約為-0.4(-0.6—-0.2)W/m2

(Boucher,et

al,2013

),顯示其對氣候系統(tǒng)的冷卻作用。在華北與關中平原,硫酸鹽占PM10的比例為14%—17%(圖3),從2006和2007年的硫酸鹽平均濃度(表1)來看,城市站點硫酸鹽濃度較高的包括西安

(47μg/m3)、鄭州(44μg/m3)、固城(35μg

/m3)。不同觀測獲得的北京近些年細氣溶膠粒子中硫酸鹽濃度水平為13—18μg

/m3

,遠低于其南面的鄭州、西安和河北固城。西安在2006和2007年的濃度雖

仍然較高(Zhang,etal,2012),但與1996—1998年(Zhang

,etal,2002)相比已經(jīng)有明顯下降(表1)。城市大氣中硫酸鹽濃度較高與多數(shù)區(qū)域能源結構中煤所占比例超過70%有關,燃煤是硫酸鹽氣溶膠的主要來源,也是區(qū)域性霧霾天氣形成、空氣污染影響天氣氣候的一個主要貢獻者。而預測到2050年,中國煤的使用仍將總體超過50%(大氣環(huán)境保護戰(zhàn)略專題組,2010),硫酸鹽濃度較高的狀況不會因此有明顯的改變。從硫酸鹽氣溶膠前體物的排放量分布看,中國SO2排放強度較高的是東北、華北及華東、

華南等工業(yè)發(fā)達、人口眾多的區(qū)域,而面積廣大的西部地區(qū)及內(nèi)蒙古則因為地廣人稀、

工業(yè)用煤少的原因,排放強度也較低(Cao,etal,2011;Zhang,etal,2009

)! √細馊苣z包括有機碳(OrganicCarbon,OC)和黑碳(或元素碳,ElementalCarbon,EC)兩種,二者有許多共同的排放源,例如煤、石油等化石燃料燃燒,還有生物質(zhì)燃燒源(Cao,etal,2011)

。最新估算認為來自化石燃料和生物燃料排放的一次有機碳

張小曳:中國不同區(qū)域大氣氣溶膠化學成分濃度、組成與來源特征                        1111

表1 中國陸地不同區(qū)域近地面大氣氣溶膠中6種主要化學成分質(zhì)量濃度(單位:/)mgμ

Tabel1。裕瑁澹恚幔螅螅悖铮睿悖澹睿簦颍幔簦椋铮睿螅妫铮颍簦瑁澹叮恚幔铮颍悖瑁澹恚椋悖幔欤悖铮恚铮睿澹睿簦螅椋睿簦瑁澹辏

atmosherenearthegroundinthedifferentreionsoverChinapg

粒徑

切割



采樣位置及時間區(qū)域(—華北Ⅱ)與關中平原

能見度同步

變化區(qū)域

濃度

數(shù)據(jù)描述

礦物

2-

SO4

NO3

NH4

文獻

氣溶膠

OCEC



PM1

北京

(2008年)

四季均值

14

12

19

(,,Zhanetalg

)2013

大城市站點

PM1

北京(2007年6月

—2008年6月)北京(2001—2003年)北京(1999—2000年)

2226小時均值5站均值

(2001—2003年)

車公莊

清華大學

13116.76.1229.2

(張小曳,,etal

)2012(,,Wanetalg)2005(,,Yaoetal)2002

PM2.51618

17

1110

99.

8.46.2

56.



PM2.5

城市站點

PM10PM10PM10TSP

固城(河北)

(2006和2007年)鄭州(河南)(2006和2007年)西安(陜西)(2006和2007年)西安(陜西)(1996—1998年)

城郊站點

PM2.5

青島(山東)(1997—2000年)區(qū)域(—華東Ⅲ)大城市站點

四季均值

47

4.5

5.8

(,,Huetal

)2002

24個月均值

(2006和2007年)24個月均值(2006和2007年)24個月均值(2006和2007年)

四季均值

354447117

20221934

15161455

81102122

372845

119.112

(,,Zhanetalg

)2012(,,Zhanetalg)2012(,,Zhanetalg)2012(,,Zhanetalg)2002

上海(年月(,,

TSP

20039

—2年0051月)

181416

151618

14

5.75.76.6

6.26.411

Wantalge

)2006(,,Yeetal)2003Yaoetal)2002Yaoetal)2002

PM2.5PM2.5PM10PM10

上海(1999年3月

—2000年3月)

5.86.8

6.5

上海海南路站(,,上海(,,

(1999—2000年)南京

(2001年2—12月)

城郊站點

PM10PM10PM10

臨安(浙江)(2006和2007年)常德(湖南)(2006和2007年)金沙(湖北)(和20062007年)區(qū)域(—華南Ⅴ)

城市站點

24個月均值

(2006和2007年)24個月均值(2006和2007年)24個月均值(2006和2007年)

222727

8.87.96.8

6.87.57.6

334028

151415

4.22.72.9

(,,Zhanetalg

)2012(,,Zhanetalg)2012(,,Zhanetalg)2012

兩站均值

6.79.1

5站均值

(,,Wanetalg)2003

(1999—2000年)

同濟站

番禺(廣東)個月均值(,,

PM10

(2006和2007年)

24

(2006和2007年)

25

11

7.8

39

21

7.5

Zhantalge

)2012

()1112犃犮狋犪犕犲狋犲狅狉狅犾狅犻犮犪犛犻狀犻犮犪 氣象學報。玻埃保,726                               犵

續(xù)表1

)Table1 (Continued

粒徑

切割

能見度同步

變化區(qū)域

濃度

數(shù)據(jù)描述



采樣位置及時間—華南區(qū)域(Ⅴ)

礦物

2-

SO4

NO3

NH4

文獻

氣溶膠

OCEC



PM10

南寧(廣西)

(2006和2007年)

24個月均值

(2006和2007年)廣州樣點

深圳樣點中山樣點香港城市樣點

海岸站

211510129.36.9

5.104.

2.31.81.02.2

5.554.

3.23.32.6

22

18

3.9

(,,Zhanetalg

)2012

城市站點



PM2.5

廣東(2002年10月

—2003年6月)

(,,Haleretalg

)2006



TSPand

PM10

香港

(1995—1996年)

城郊站

PM2.5

廣東(2002年10月—2003年6月)

香港

區(qū)域(—四川盆地Ⅵ)

城市站點

從化樣點城郊樣點

109.2

0.300.50

2.42.3

(,,Haleretalg

)2006

0.96

(,,Chenetalg)2000



PM10

成都(四川)

(2006和2007年)區(qū)域(—東北Ⅰ)

城市站點

24個月均值

(2006和2007年)

40

15

14

85

36

11

(,,Zhanetalg

)2012



PM10

大連(遼寧)

(2006和2007年)

城郊站點

PM10

龍鳳山(黑龍江)(2006和2007年)區(qū)域(—西北Ⅸ)

城郊站點

24個月均值

(2006和2007年)

10

4.9

2.6

19

16

2.3

(,,Zhanetalg

)2012

24個月均值

(2006和2007年)

23

13

7.7

62

20

5.3

(,,Zhanetalg

)2012

皋蘭山(甘肅)個月均值(,,

PM10

(2006和2007年)

沙漠站

PM10

敦煌(甘肅)

(2006和2007年)

遙遠背景站

PM10

阿克達拉(新疆)(2004—2005年)區(qū)域(—青藏高原Ⅷ)(2006和2007年)區(qū)域(—云貴高原Ⅶ)

城市站點

24

(2006和2007年)

3.3

0.58

0.60

4.7

2.9

0.35

(,,Quetal

)2009Zhantalge)2012

24個月均值

(2006和2007年)

7.6

2.4

0.66

86

30

3.9

(,,Zhanetalg

)2012

24

(2006和2007年)

16

18

6.4

83

19

3.8

Zhantalge

)2012

拉薩(西藏)個月均值(,,

PM10

3.1

2.2

3.6

38

22

3.9

貴陽(貴州)

TSP

(2003年)遙遠背景站點

PM10

香格里拉(云南)

(2004—2005年)

1.6

0.45

0.15

0.85

3.1

0.34

(,,Quetal

)2009

22

3.0

3.8

(,,)Xiaoetal2004

,,Zhanetal2012)    所有數(shù)值至少包括一年四季的觀測,(g

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