發(fā)布時(shí)間：2019-02-16 15:50

【摘要】：本文針對(duì)持久性有毒有機(jī)污染物生物毒性強(qiáng)、可生化性差等關(guān)鍵技術(shù)難題,采用簡(jiǎn)易熱解法成功制備出新型氮摻雜碳納米管包覆磁性鐵、鈷、鎳金屬納米粒子(M@N-C,M=Fe、Co、Ni)以及硼/氮共摻雜碳納米管包覆磁性鐵系金屬納米粒子(Fe@C-BN)非均相催化劑。并以典型有害物質(zhì)偶氮染料金橙Ⅱ (Orange Ⅱ)為模型污染物,構(gòu)建基于硫酸根自由基的新型催化氧化反應(yīng)體系,從反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、影響因素、反應(yīng)機(jī)理等角度對(duì)該類(lèi)催化劑/PMS體系進(jìn)行深入的分析研究,并結(jié)合現(xiàn)代測(cè)試分析表征手段(XRD、XPS、SEM、TEM等)闡明催化材料的組成-結(jié)構(gòu)-表/界面性質(zhì)-催化性能間的構(gòu)效關(guān)系,實(shí)現(xiàn)催化劑的循環(huán)利用。主要開(kāi)展了以下幾個(gè)方面的工作:(1)采用熱解法制備了 M@N-C非均相復(fù)合材料,并成功地將其應(yīng)用于催化分解PMS降解有機(jī)污染物的反應(yīng)體系中。系列表征結(jié)果顯示催化劑具有管狀結(jié)構(gòu),且金屬納米粒子被碳納米管有效包覆形成核殼結(jié)構(gòu)。非均相M@N-C/PMS體系降解金橙Ⅱ的催化效率呈現(xiàn)Co@N-C Fe@N-C Ni@N-C,這與文獻(xiàn)報(bào)道的金屬鈷分解PMS產(chǎn)生活性自由基的效果最佳相符合。以Co@N-C/PMS體系為研究對(duì)象,考察了反應(yīng)溫度、PMS用量、污染物初始濃度等不同反應(yīng)因素對(duì)金橙Ⅱ降解效率的影響。另外,催化劑循環(huán)實(shí)驗(yàn)表明催化劑具有很好的穩(wěn)定性。通過(guò)自由基抑制實(shí)驗(yàn)得出催化劑表面的SO4·-和·OH自由基為主要的活性物種,并結(jié)合表征分析推斷出金屬與氮摻雜的碳納米管協(xié)同作用共同活化PMS降解有機(jī)污染物。(2)以硼酸、三聚氰胺作為非金屬原料與不同物質(zhì)的量的九水合硝酸鐵均相混合,并采用熱解法在不同煅燒溫度下合成Fe@C-BNTX (T代表催化劑的煅燒合成溫度,X代表鐵源物質(zhì)的量)系列復(fù)合催化劑。系列表征結(jié)果表明催化劑具有管狀結(jié)構(gòu),金屬納米粒子被碳納米管有效包覆,且碳層表面有效實(shí)現(xiàn)硼/氮元素的共摻雜。催化實(shí)驗(yàn)顯示Fe@C-BN80/PMS體系降解金橙Ⅱ的效率最佳,說(shuō)明了合成溫度和鐵金屬含量的不同對(duì)PMS的活化產(chǎn)生了不同的影響。實(shí)驗(yàn)以Fe@C-BN800 /PMS體系為研究對(duì)象,系統(tǒng)考察了 pH值、無(wú)機(jī)離子種類(lèi)、反應(yīng)溫度、污染物種類(lèi)以及催化劑重復(fù)使用條件下的有機(jī)物降解效率。通過(guò)催化機(jī)理分析,得出金屬鐵納米粒子與硼/氮共摻雜的碳納米管協(xié)同催化PMS產(chǎn)生SO4-和·OH自由基高效去除水中有機(jī)污染物。
[Abstract]:In view of the key technical problems such as high biotoxicity and poor biodegradability of persistent toxic organic pollutants, a novel N-doped carbon nanotube coated with magnetic iron, cobalt and nickel was successfully prepared by a simple pyrolysis method. And boron / nitrogen co-doped carbon nanotubes (CNTs) were coated with heterogeneous catalysts of magnetic ferric metal nanoparticles (Fe@C-BN). Using gold orange 鈪，

本文編號(hào)：2424598