發(fā)布時間：2019-01-24 09:34

【摘要】：甲醛作為室內(nèi)主要的有害氣體成分,嚴(yán)重威脅著人類的健康。探索消除甲醛的有效辦法一直以來都受到研究者的重視。我國具有豐富的高嶺土資源,且生產(chǎn)的高嶺土具有廉價物美、結(jié)構(gòu)性質(zhì)穩(wěn)定等特點(diǎn),廣泛用作消除污染氣體的吸附劑,特別是改性高嶺土在消除有機(jī)物小分子、重金屬離子、有害氣體等方面具有更加廣泛的應(yīng)用前景,尋求一種能有效吸附甲醛的改性高嶺土也具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。本研究利用Material Studio軟件中的Dmol3模塊,基于密度泛函理論的廣義梯度近似(GGA)泛函,系統(tǒng)地研究了HCHO在純凈的高嶺土(001)面、金屬單摻雜高嶺土體系以及非金屬單摻雜高嶺土體系的吸附甲醛的結(jié)構(gòu)和電荷性質(zhì),并對吸附前后結(jié)構(gòu)的能量、鍵長、電荷密度、總態(tài)密度、相應(yīng)原子的分態(tài)密度以及Mulliken電荷布居進(jìn)行了比較研究。對高嶺土(001)面吸附甲醛的各種吸附結(jié)構(gòu)進(jìn)行了幾何優(yōu)化和吸附能計(jì)算表明,高嶺土(001)面吸附甲醛的每個單胞中含有6個-OH,且每個-OH與甲醛有三種相對位置,共存在18種吸附穩(wěn)定結(jié)構(gòu),通過吸附能、吸附前后的鍵長、電荷密度圖以及態(tài)密度圖的比較,進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)所有吸附方式均為物理,吸附甲醛在1號-OH的吸附結(jié)構(gòu)最穩(wěn)定,且在HK1801的吸附方式下最為穩(wěn)定,吸附能為49.8 kJ/mol,吸附雖使甲醛的C=O鍵長伸長,但吸附體系并未有電子云的重疊,兩者間形成強(qiáng)的物理吸附。對金屬(Fe、Co、Ni)單摻雜高嶺土(001)面吸附甲醛的結(jié)構(gòu)優(yōu)化及摻雜前后吸附結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)和電子總態(tài)密度、分態(tài)密度變化研究發(fā)現(xiàn),與純凈的高嶺土相比,Fe摻雜體系的吸附能與純凈高嶺土吸附相比變化不大,吸附能為49.4 kJ/mol,且因雜質(zhì)峰的出現(xiàn)和價帶帶寬的增加使得禁帶寬度明顯變窄,有利于甲醛C=O鍵的活化;Co體系的吸附性能則略差,最佳吸附結(jié)構(gòu)的吸附能量為31.4 kJ/mol,僅使導(dǎo)帶的下移,表現(xiàn)為弱的物理吸附;Ni的單摻雜體系吸附能達(dá)到65.9 kJ/mol,并且d軌道電子進(jìn)入到高嶺土的價帶頂部,價帶頂雜質(zhì)能級的形成,帶隙變窄,對甲醛的吸附加強(qiáng),吸附為強(qiáng)的物理吸附。對非金屬(S、N)單摻雜高嶺土體系與吸附甲醛的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了優(yōu)化并考察了吸附能量、電子的電荷密度、總態(tài)密度、各原子的分態(tài)密度及Mulliken電荷布居。S、N吸附體系的吸附能量分別為41.3、33.5 kJ/mol,最佳吸附方式下甲醛的C=O鍵伸長0.005?,吸附效果都不及純凈的高嶺土,S、N摻雜抑制了對甲醛的吸附,屬于弱的物理吸附。對非金屬(S、N)單摻雜高嶺土體系與吸附甲醛的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了優(yōu)化并考察了吸附能量、電子的電荷密度、總態(tài)密度、各原子的分態(tài)密度及Mulliken電荷布居。S、N吸附體系的吸附能量分別為41.3、33.5kJ/mol,最佳吸附方式下甲醛的C=O鍵伸長0.005?,從各方面對比吸附效果都不及純凈的高嶺土,S、N摻雜抑制了對甲醛的吸附,屬于弱的物理吸附。
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【學(xué)位授予單位】：內(nèi)蒙古師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X51;O647.31

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2414356