發(fā)布時(shí)間：2018-04-13 20:49

  本文選題：煤熱解特性 + ZSM-5分子篩催化劑　； 參考：《西北大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：煤熱解是煤轉(zhuǎn)化的第一步,也是關(guān)鍵步驟,如何提高能源利用率,實(shí)現(xiàn)煤的清潔高效利用,是現(xiàn)階段我國(guó)能源戰(zhàn)略中的大問(wèn)題,也是廣大學(xué)者研究的熱點(diǎn)。本研究通過(guò)在熱重-紅外聯(lián)用儀和自搭建的固定床反應(yīng)器上對(duì)低變質(zhì)煤種-神東煤進(jìn)行加氫/加氫催化熱解實(shí)驗(yàn),來(lái)探究催化劑和熱解氣氛對(duì)煤熱解過(guò)程的影響。通過(guò)靜態(tài)水熱法合成HZSM-5型分子篩,并選取Ni、W、P等元素,采用等體積浸漬法和水熱浸漬法對(duì)ZSM-5進(jìn)行了多種改性,并對(duì)催化劑進(jìn)行了系列表征。在5%H2+95%N2氣氛下,利用TG-FTIR對(duì)不同催化劑上神東煤的熱解性能進(jìn)行評(píng)價(jià)。研究發(fā)現(xiàn):相對(duì)于ZSM-5,單金屬Ni、W改性ZSM-5能夠提高煤熱解轉(zhuǎn)化率,降低了一次和二次熱解峰溫,改善了熱解產(chǎn)物的組成和分布。兩種改性方式所得的多種NiW/ZSM-5型催化劑中,Ni-W最理想的配比均為4-6%;同樣Ni-W配比的NiW/ZSM-5中,水熱浸漬法制備的催化劑活性更高,主要表現(xiàn)為煤的熱解峰溫提前,總轉(zhuǎn)化率提高,其中4-6%NiW/ZSM-5(SR)失重最大,相對(duì)原煤熱解轉(zhuǎn)化率提高了 4.3%;經(jīng)過(guò)P改性得到的4-6%PNiW/ZSM-5(SR)催化劑熱轉(zhuǎn)化率相對(duì)原煤熱解提高了 7.2%,P改性有助于增強(qiáng)催化劑的活性,使煤熱解條件更加溫和。相對(duì)而言4-6%PNiW/ZSM-5(SR)對(duì)神東煤熱解催化效果最佳。在固定床反應(yīng)器上考察了催化劑對(duì)神東煤熱解產(chǎn)物的催化改性,具體如下:1.H2氣氛有利于提高熱解轉(zhuǎn)化率,增加焦油收率,對(duì)煤粉具有更好的脫硫脫氮性能,而且明顯提高了焦油中BTX和萘類(lèi)含量;2.相比于非催化熱解,催化熱解均能提高芳香烴和萘類(lèi)化合物含量。在N2氣氛下,ZSM-5對(duì)芳烴化合物有最大選擇性,從19.07%增加到50.28%;4-6%NiW/ZSM-5(SR)能夠明顯促進(jìn)萘類(lèi)化合物的生成,從10.72%增加到39.04%;而4-6%PNiW/ZSM-5(SR)對(duì)焦油中酚類(lèi)化合物的生成有明顯的促進(jìn)作用,從38.65%提高到50.57%。在H2氣氛下,6%W/ZSM-5對(duì)芳烴化合物有最大選擇性,從22.78%增加到39.34%;ZSM-5對(duì)萘類(lèi)有最大選擇性,從18.95%增加到53.95%;催化劑(除過(guò)ZSM-5)能夠提高焦油中BTX含量,其中4-6%PNiW/ZSM-5(SR)對(duì)BTX的選擇性最高。
[Abstract]:Coal pyrolysis is the first step and the key step of coal conversion. How to improve energy utilization efficiency and realize clean and efficient use of coal is a big problem in the energy strategy of our country at present, and it is also a hot topic for many scholars.In this study, the effect of catalyst and pyrolysis atmosphere on coal pyrolysis process was investigated by hydrogenation / hydrogenation catalytic pyrolysis experiment on low metamorphic coal-Shendong coal in a thermogravimetric infrared coupled instrument and a self-built fixed bed reactor.HZSM-5 molecular sieve was synthesized by static hydrothermal method. The ZSM-5 was modified by isovolumetric impregnation method and hydrothermal impregnation method, and the catalyst was characterized.The pyrolysis performance of Shendong coal on different catalysts was evaluated by TG-FTIR in 5%H2 95%N2 atmosphere.It is found that compared with ZSM-5, ZSM-5 modified by single metal NiGW can improve the conversion rate of coal pyrolysis, decrease the peak temperature of primary and secondary pyrolysis, and improve the composition and distribution of pyrolysis products.The optimum ratio of Ni-W and Ni-W was 4-6, and the catalyst prepared by hydrothermal impregnation method had higher activity in NiW/ZSM-5 with the same Ni-W ratio, which mainly showed that the peak temperature of coal pyrolysis was earlier and the total conversion rate was higher.The weight loss of 4-6NiW / ZSM-5R) is the largest, and the conversion rate of pyrolysis of raw coal is increased by 4.30.The 4-6PNiW / ZSM-5R) catalyst modified by P can improve the activity of catalyst and make the coal pyrolysis conditions more mild than that of raw coal pyrolysis.PNiW / ZSM-5R) is the best catalyst for pyrolysis of Shendong coal.The catalytic modification of the pyrolysis products of Shendong coal by the catalyst was investigated in a fixed bed reactor. The results are as follows: 1. The atmosphere of H 2 is beneficial to increase the conversion rate of pyrolysis, increase the yield of tar, and have better desulfurization and denitrification performance for pulverized coal.Moreover, the content of BTX and naphthalene in tar was increased obviously.Compared with non-catalytic pyrolysis, catalytic pyrolysis can increase the content of aromatic hydrocarbons and naphthalene compounds.ZSM-5 has the highest selectivity to aromatic compounds in N _ 2 atmosphere, from 19.07% to 50.28%. It can obviously promote the formation of naphthalene compounds from 10.72% to 39.04, while 4-6PNiW / ZSM-5SRS) can obviously promote the formation of phenolic compounds in tar from 38.65% to 50.57%.In H2 atmosphere, 6W / ZSM-5 has the highest selectivity for aromatic compounds, from 22.78% to 39.34% and ZSM-5 to naphthalene from 18.95% to 53.95.The catalyst (except ZSM-5) can increase the content of BTX in tar, of which 4-6PNiW / ZSM-5 SRs have the highest selectivity to BTX.
【學(xué)位授予單位】：西北大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;TQ530.2

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本文編號(hào)：1746137