發(fā)布時(shí)間：2020-05-26 01:34

【摘要】：隨著經(jīng)濟(jì)快速增長(zhǎng),工業(yè)排放的揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)嚴(yán)重影響空氣質(zhì)量。研究表明VOCs為臭氧和二次有機(jī)氣溶膠的主要前體物質(zhì)之一,會(huì)在大氣化學(xué)反應(yīng)過(guò)程中顯著改變大氣理化性質(zhì),并可通過(guò)長(zhǎng)距離傳輸對(duì)區(qū)域和全球環(huán)境產(chǎn)生嚴(yán)重不良影響。近年來(lái)霧霾、PM2.5等大氣污染問(wèn)題在我國(guó)日趨嚴(yán)峻,從源頭上控制VOCs的排放勢(shì)在必行。催化燃燒是一種經(jīng)濟(jì)可行且環(huán)境友好的VOCs消除方法,而其研究核心是高效穩(wěn)定的催化劑開(kāi)發(fā)。本論文主要致力于多級(jí)孔ZSM-5負(fù)載型催化劑制備和作為催化劑用于甲苯催化燃燒消除。本文主要內(nèi)容和結(jié)論如下:(1)利用蒸汽輔助晶化法制備多級(jí)孔ZSM-5沸石分子篩樣品�？疾炝四�膠干燥溫度,凝膠干燥時(shí)長(zhǎng)和蒸汽輔助晶化溫度對(duì)樣品多級(jí)孔結(jié)構(gòu)的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明調(diào)節(jié)凝膠干燥時(shí)長(zhǎng)可顯著影響膠束聚集行為,從而改變后續(xù)凝膠晶化為ZSM-5沸石分子篩的微觀結(jié)構(gòu),最終實(shí)現(xiàn)對(duì)多級(jí)孔ZSM-5介孔孔容大小的調(diào)控。(2)多級(jí)孔ZSM-5沸石分子篩負(fù)載Pt催化劑的制備和催化燃燒消除甲苯的性能研究。考察了多級(jí)孔ZSM-5沸石分子篩介孔孔容對(duì)Pt分散性的影響,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明增加介孔孔容有利于提高Pt的分散度,進(jìn)而提高相應(yīng)催化劑催化燃燒消除甲苯的性能。此外,增加介孔孔容可促進(jìn)反應(yīng)物的擴(kuò)散。(3)多級(jí)孔ZSM-5沸石分子篩負(fù)載鈷錳復(fù)合氧化物制備非貴金屬催化劑。利用氧化還原方法將鈷錳復(fù)合氧化物負(fù)載到多級(jí)孔ZSM-5沸石分子篩,并考察了這種催化劑微觀結(jié)構(gòu)及表面性質(zhì)與催化燃燒消除甲苯性能之間的關(guān)系。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,更多的表面活性氧物種、高氧化態(tài)的Co及低氧化態(tài)的Mn物種,有利于甲苯催化燃燒性能的提升。多級(jí)孔沸石分子篩可促進(jìn)VOCs分子的富集、催化活性物種的分散及催化劑穩(wěn)定。
【圖文】：

.1 在 Pd/Al2O3（320oC）和 Pt/Al2O3（430oC）的催化燃燒 CH中 TOF 與金屬粒徑的關(guān)系[28]1 Dependence of TOF on metal particle size in CH4total combustPd/Al2O3(at 320oC) and Pt/Al2O3(at 430oC)[28] 等[29]將 Pt，Rh，Pd 分別負(fù)載到氧化鋁和堇青石上，研丁烷和一氧化碳的混合物的催化燃燒性能。研究發(fā)現(xiàn)不同的活性表現(xiàn)。當(dāng) CO 存在時(shí)，Pt 催化劑對(duì)三種反，但是對(duì)苯和甲苯的活性抑制弱于對(duì)己烷的活性抑制類和 CO 的競(jìng)爭(zhēng)吸附。而對(duì)于 Rh 催化劑，對(duì)于己烷催苯的催化燃燒活性則要差很多。對(duì)于 Pt，Rh 和 Pd 催活性的不同趨勢(shì)，，這可以用反應(yīng)物在不同金屬上的吸。

同 Pt 前驅(qū)體制備的 Pt/Al2O3催化劑對(duì)甲苯催化燃燒曲線。催化劑在還原：（●）PtNH3/Al2O3，（○）PtCl4/Al2O3，和（×）PtCl6/Al2O3[31].2 Toluene combustion curves over Pt/Al2O3catalysts reduced at 300oed from different platinum precursors: (●)PtNH3/Al2O3, (○) PtCl4/Al2O(×)PtCl6/Al2O3[31]劑制備方法和活性金屬前驅(qū)體對(duì)催化劑性能也有較大影響[30]。H法將 Pd 負(fù)載到不同過(guò)渡金屬氧化物載體上，研究對(duì)鄰二甲苯催化。研究發(fā)現(xiàn)，還原性 Pd 物種對(duì)鄰二甲苯催化燃燒能力強(qiáng)于 Pd 氧了 Pd 物種催化劑上金屬 Pd 是活性位。Montes 等[32]利用不同前驅(qū)催化劑，300oC 還原后催化燃燒甲苯的活性曲線如圖 1.2 所示(OH)2制備的催化劑 PtNH3/Al2O3對(duì)甲苯催化燃燒具有最好的活性。
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X701;TQ426

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本文編號(hào)：2681066