近年來,半導體工業(yè)的快速發(fā)展促進了社會與科技的不斷進步。但由于信息的爆炸式增長,傳統(tǒng)半導體電子設備的弊端也日益凸顯,如:存在半導體加工工藝接近1 nm極限、設備散熱問題難以解決以及存儲信息易失等問題。由于可以同時操控載流子電荷和自旋自由度,自旋電子學器件有望突破上述傳統(tǒng)半導體器件的瓶頸。同時,自旋電子學器件具有非揮發(fā)、低功耗、集成度高,運行速度快等優(yōu)勢,成為下一代電子器件的一個重要發(fā)展方向。具有獨特幾何結構的二維非金屬材料一方面符合現(xiàn)代電子設備平面化、小型化的發(fā)展趨勢,另一方面,二維非金屬材料只含有s/p軌道電子,其自旋軌道耦合作用較弱,可提供較長的自旋弛豫時間,在自旋信息的傳輸與處理過程中占有巨大優(yōu)勢。因此,二維非金屬材料被看作是制備自旋電子學設備的理想材料。特別是鋸齒形石墨烯納米帶鐵磁性的發(fā)現(xiàn),使我們看到了二維非金屬材料在未來超薄自旋電子學設備中應用的曙光。但目前實驗上成功制備的具有鐵磁性的石墨烯基二維非金屬材料的居里溫度普遍低于100 K,這為其在自旋電子學方面的應用帶來了很多限制。因此,開展具有高溫鐵磁性的二維非金屬材料的探索和研究具有很高的實際意義,但也充滿著挑戰(zhàn)。本論文結合熱縮聚、退火、金屬共退火等方法,制備了g-C_3N_4基二維非金屬材料,通過摻雜、缺陷引入、結構相轉變等手段,實現(xiàn)了這些材料本征的高溫鐵磁性。同時,我們通過精確控制樣品制備過程中的實驗參數(shù)(摻雜濃度、退火溫度、退火時間等),實現(xiàn)了對材料鐵磁性的調控。并且,我們結合理論計算對各個體系的磁性起源進行了深入探討,為這些材料在二維自旋電子學器件中的應用提供了材料基礎和理論依據(jù)。本論文的主要研究內容和結論如下:1.利用熱縮聚法制備了若干種輕元素(F、B、P)摻雜的二維非金屬g-C_3N_4納米材料。磁性測試結果證明F、B以及P元素摻雜均可以有效的在二維非金屬g-C_3N_4納米材料中引入高溫鐵磁性,其居里溫度分別達到F:700 K、B:951 K、P:911 K。同時,發(fā)現(xiàn)樣品鐵磁性依賴于異質元素摻雜濃度,其飽和磁化強度隨異質元素摻雜濃度的增加出現(xiàn)先增大后減小的趨勢。室溫下F、B、P元素摻雜的g-C_3N_4納米片最大飽和磁化強度的值分別為F:0.011 emu/g、B:0.008 emu/g、P:0.011 emu/g。第一性原理計算結果顯示F、B以及P元素易于吸附或取代摻雜,從而改變了g-C_3N_4的電子結構,產生局域磁矩,計算結果顯示F、B摻雜g-C_3N_4體系還具有半金屬特性。2.通過后期氣氛退火及金屬共退火方法分別制備了層間結構扭曲的g-C_3N_4納米片及含有N空位的g-C_3N_4納米片。磁性測量結果證明具有層間結構扭曲g-C_3N_4納米片及含N空位的g-C_3N_4納米片都具有本征鐵磁性,其中含N空位g-C_3N_4納米片樣品的居里溫度高達926 K。通過調控退火時間我們發(fā)現(xiàn)結構扭曲g-C_3N_4及含N空位g-C_3N_4納米片樣品的磁性依賴于退火時間,且其最高飽和磁化強度分別為0.003 emu/g和0.005 emu/g。3.金屬共退火方法可以實現(xiàn)對g-C_3N_4的脫氮,因此,我們通過調控退火溫度及退火時間實現(xiàn)了材料由g-C_3N_4向N摻雜石墨烯的轉變。磁性測試結果證明N摻雜石墨烯具有依賴于N摻雜濃度的高溫鐵磁性,當N摻雜濃度為3.97 at.%時其飽和磁化強度最高達到0.025 emu/g,其居里溫度高達1043 K。理論計算結果證實體系的鐵磁性與樣品中吸附N、吡啶N以及吡咯N密切相關。
【學位單位】：蘭州大學
【學位級別】：博士
【學位年份】：2020
【中圖分類】：TB383.1
【部分圖文】：

蘭州大學博士學位論文碳基二維超薄納米材料的高溫鐵磁性研究3的操控，并逐步發(fā)展成一個新的學科——微電子學，為第三次科技化工業(yè)革命奠定了基礎[30]。而電子自旋屬性發(fā)現(xiàn)較晚，直到20世紀20年代在對堿金屬發(fā)光譜的研究中提出了自旋的概念[31]。但是，由于當時半導體技術對電子電荷自由度的依賴，電子的自旋自由度并沒有得到太多的關注。直到32年前，法國物理學家AlbertFert在鐵、鉻周期多層膜中觀察到GMR效應后，人們才真正意識到電子自旋自由度巨大的應用價值，微電子學從此開辟出一個全新的科學領域——自旋電子學[32]。圖1-1電子電荷自由度和自旋自由度。不久之后，PeterGrunberg在鐵磁/非磁/鐵磁層狀堆疊結構中也獨立的發(fā)現(xiàn)GMR效應[3]。由于兩鐵磁層之間是相互獨立的，幾乎不存在磁矩之間的耦合作用，因此外加磁場微弱的變化就可以導致系統(tǒng)磁矩在平行排布與反平行排布之間進行切換。當電子分別通過平行排布與反平行排布的系統(tǒng)時，由于系統(tǒng)對電子的散射作用，而呈現(xiàn)出明顯的電阻變化[33,34]。也就是說：利用一個很小的外加磁場可以有效控制系統(tǒng)的開關狀態(tài)，實現(xiàn)邏輯電路0、1之間的轉換，因此巨磁電阻效應在被發(fā)現(xiàn)之后便很快廣泛應用于計算機硬盤讀寫設備中[35,36]。圖1-2自旋平行狀態(tài)下系統(tǒng)的電阻（低電阻態(tài)）。圖1-3自旋反平行狀態(tài)下系統(tǒng)的電阻（高電阻態(tài)）GMR效應是自旋電子學的良好開端，之后自旋電子學及相關設備快速發(fā)展

蘭州大學博士學位論文碳基二維超薄納米材料的高溫鐵磁性研究3的操控，并逐步發(fā)展成一個新的學科——微電子學，為第三次科技化工業(yè)革命奠定了基礎[30]。而電子自旋屬性發(fā)現(xiàn)較晚，直到20世紀20年代在對堿金屬發(fā)光譜的研究中提出了自旋的概念[31]。但是，由于當時半導體技術對電子電荷自由度的依賴，電子的自旋自由度并沒有得到太多的關注。直到32年前，法國物理學家AlbertFert在鐵、鉻周期多層膜中觀察到GMR效應后，人們才真正意識到電子自旋自由度巨大的應用價值，微電子學從此開辟出一個全新的科學領域——自旋電子學[32]。圖1-1電子電荷自由度和自旋自由度。不久之后，PeterGrunberg在鐵磁/非磁/鐵磁層狀堆疊結構中也獨立的發(fā)現(xiàn)GMR效應[3]。由于兩鐵磁層之間是相互獨立的，幾乎不存在磁矩之間的耦合作用，因此外加磁場微弱的變化就可以導致系統(tǒng)磁矩在平行排布與反平行排布之間進行切換。當電子分別通過平行排布與反平行排布的系統(tǒng)時，由于系統(tǒng)對電子的散射作用，而呈現(xiàn)出明顯的電阻變化[33,34]。也就是說：利用一個很小的外加磁場可以有效控制系統(tǒng)的開關狀態(tài)，實現(xiàn)邏輯電路0、1之間的轉換，因此巨磁電阻效應在被發(fā)現(xiàn)之后便很快廣泛應用于計算機硬盤讀寫設備中[35,36]。圖1-2自旋平行狀態(tài)下系統(tǒng)的電阻（低電阻態(tài)）。圖1-3自旋反平行狀態(tài)下系統(tǒng)的電阻（高電阻態(tài)）GMR效應是自旋電子學的良好開端，之后自旋電子學及相關設備快速發(fā)展

蘭州大學博士學位論文碳基二維超薄納米材料的高溫鐵磁性研究3的操控，并逐步發(fā)展成一個新的學科——微電子學，為第三次科技化工業(yè)革命奠定了基礎[30]。而電子自旋屬性發(fā)現(xiàn)較晚，直到20世紀20年代在對堿金屬發(fā)光譜的研究中提出了自旋的概念[31]。但是，由于當時半導體技術對電子電荷自由度的依賴，電子的自旋自由度并沒有得到太多的關注。直到32年前，法國物理學家AlbertFert在鐵、鉻周期多層膜中觀察到GMR效應后，人們才真正意識到電子自旋自由度巨大的應用價值，微電子學從此開辟出一個全新的科學領域——自旋電子學[32]。圖1-1電子電荷自由度和自旋自由度。不久之后，PeterGrunberg在鐵磁/非磁/鐵磁層狀堆疊結構中也獨立的發(fā)現(xiàn)GMR效應[3]。由于兩鐵磁層之間是相互獨立的，幾乎不存在磁矩之間的耦合作用，因此外加磁場微弱的變化就可以導致系統(tǒng)磁矩在平行排布與反平行排布之間進行切換。當電子分別通過平行排布與反平行排布的系統(tǒng)時，由于系統(tǒng)對電子的散射作用，而呈現(xiàn)出明顯的電阻變化[33,34]。也就是說：利用一個很小的外加磁場可以有效控制系統(tǒng)的開關狀態(tài)，實現(xiàn)邏輯電路0、1之間的轉換，因此巨磁電阻效應在被發(fā)現(xiàn)之后便很快廣泛應用于計算機硬盤讀寫設備中[35,36]。圖1-2自旋平行狀態(tài)下系統(tǒng)的電阻（低電阻態(tài)）。圖1-3自旋反平行狀態(tài)下系統(tǒng)的電阻（高電阻態(tài)）GMR效應是自旋電子學的良好開端，之后自旋電子學及相關設備快速發(fā)展
【參考文獻】

相關期刊論文 前2條

1 金瑞瑞;游繼光;張倩;劉丹;胡紹爭;桂建舟;;Fe摻雜g-C_3N_4的制備及其可見光催化性能[J];物理化學學報;2014年09期

2 袁文輝;李保慶;李莉;;改進液相氧化還原法制備高性能氫氣吸附用石墨烯[J];物理化學學報;2011年09期

本文編號：2894487