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亞硫酸氫鈉和環(huán)糊精控制酰胺類除草劑污染的機制研究

發(fā)布時間:2024-12-11 03:05
  酰胺類除草劑是世界范圍內(nèi)廣泛使用的除草劑之一,在土壤、水體中已檢測到其存在。酰胺類除草劑對許多動物、植物和微生物具有毒性,尤其是一些酰胺類除草劑被證實具有內(nèi)分泌干擾活性和“三致”效應(yīng)。因此,研究酰胺類除草劑污染控制技術(shù)及機制具有重要的環(huán)境意義。本研究考察了植物生長調(diào)節(jié)劑NaHSO3與酰胺類除草劑反應(yīng)的動力學(xué)、影響因素、反應(yīng)產(chǎn)物、機理及其毒性變化和環(huán)糊精對酰胺類除草劑的包合作用及這種包合作用對酰胺類除草劑環(huán)境行為(溶解、吸附、脫附、谷胱甘肽共軛脫氯)的影響,旨在為發(fā)展以NaHSO3和環(huán)糊精作為修復(fù)劑或農(nóng)藥助劑、從污染治理和污染源控制兩個角度實現(xiàn)酰胺類除草劑污染控制的方法提供理論依據(jù)。 考察了在NaHSO3作用下酰胺類除草劑的降解。結(jié)果表明,NaHSO3能加速甲草胺、乙草胺和S-異丙甲草胺的降解,在相同的反應(yīng)條件下,三種酰胺類除草劑的降解速率順序為:甲草胺≈乙草胺>異丙甲草胺。用HPLC-MS鑒定了反應(yīng)產(chǎn)物,為相應(yīng)的乙烷磺酸(ethane sulfonic acids, ESA)。隨NaHSO3濃度的增加和溫度的升高,除草劑的降解速率明顯加快。pH值升高有利于除草劑在NaHSO...

【文章頁數(shù)】:138 頁

【學(xué)位級別】:博士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 酰胺類除草劑的環(huán)境行為和污染控制技術(shù)研究進展
    1.1 酰胺類除草劑
    1.2 酰胺類除草劑的污染生態(tài)效應(yīng)
        1.2.1 酰胺類除草劑對動物的毒性
        1.2.2 酰胺類除草劑對植物的影響
        1.2.3 酰胺類除草劑的對微生物的影響
        1.2.4 異丙甲草胺的對映體選擇性毒性
    1.3 酰胺類除草劑的降解行為
        1.3.1 酰胺類除草劑的光解
        1.3.2 酰胺類除草劑的水解
        1.3.3 酰胺類除草劑的生物降解
        1.3.4 酰胺類除草劑與環(huán)境中存在的親核試劑的反應(yīng)
    1.4 酰胺類除草劑的污染控制技術(shù)
        1.4.1 基于源控制的酰胺類除草劑污染控制技術(shù)
        1.4.2 基于末端治理的酰胺類除草劑污染控制技術(shù)
    1.5 選題依據(jù)、研究目的、研究內(nèi)容和技術(shù)路線
        1.5.1 選題依據(jù)
        1.5.2 研究目的和研究內(nèi)容
        1.5.3 技術(shù)路線
2 酰胺類除草劑與亞硫酸氫鈉的脫氯反應(yīng)
    2.1 引言
    2.2 材料與方法
        2.2.1 材料
        2.2.2 酰胺類除草劑乙烷磺酸(ESA)轉(zhuǎn)化產(chǎn)物的合成
        2.2.3 酰胺類除草劑與亞硫酸氫鈉的脫氯反應(yīng)
        2.2.4 電負性指數(shù)(ω)的計算
        2.2.5 分析方法
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 NaHSO3初始濃度對反應(yīng)速率的影響
        2.3.2 轉(zhuǎn)化產(chǎn)物
        2.3.3 pH值對反應(yīng)速率的影響
        2.3.4 溫度對反應(yīng)速率的影響
        2.3.5 三種酰胺類除草劑的電負性指數(shù)
    2.4 小結(jié)
3 酰胺類除草劑及其降解產(chǎn)物對斜生柵藻(Scenedesmus obliquus)的急性毒性
    3.1 引言
    3.2 材料與方法
        3.2.1 材料
        3.2.2 綠藻毒性實驗
        3.2.3 S-異丙甲草胺的對映體拆分
        3.2.4 綠藻細胞通透性的測定
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 三種酰胺類除草劑及其轉(zhuǎn)化產(chǎn)物對綠藻的急性毒性
        3.3.2 Rac-異丙甲草胺和S-異丙甲草胺對斜生柵藻的毒性差異
    3.4 小結(jié)
4 環(huán)糊精/酰胺類除草劑包合物的制備及表征
    4.1 引言
    4.2 材料與方法
        4.2.1 材料
        4.2.2 相溶解測定環(huán)糊精/酰胺類除草劑結(jié)合常數(shù)
        4.2.3 溶液中環(huán)糊精/酰胺類除草劑包合物的質(zhì)譜分析
        4.2.4 環(huán)糊精/酰胺類除草劑固體包合物的制備
        4.2.5 環(huán)糊精/酰胺類除草劑固體包合物的表征
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 相溶解研究
        4.3.2 質(zhì)譜
        4.3.3 紅外光譜
        4.3.4 DSC
        4.3.5 XRD
    4.4 小結(jié)
5 環(huán)糊精包合對酰胺類除草劑典型環(huán)境行為的影響
    5.1 前言
    5.2 材料與方法
        5.2.1 材料
        5.2.2 β-CD包合對丁草胺溶解性能的影響
        5.2.3 β-CD包合對丁草胺在土壤中吸附的影響
        5.2.4 環(huán)糊精對丁草胺從土壤中脫附的影響
        5.2.5 環(huán)糊精對酰胺類除草劑與GSH反應(yīng)的影響
        5.2.6 環(huán)糊精/酰胺類除草劑包合物結(jié)構(gòu)的分子模擬
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 β-CD包合對丁草胺溶解性能的影響
        5.3.2 β-CD包合對丁草胺在土壤中吸附的影響
        5.3.3 環(huán)糊精對丁草胺從土壤中脫附的影響
        5.3.4 酰胺類除草劑與GSH的反應(yīng)
        5.3.5 環(huán)糊精對酰胺類除草劑與GSH反應(yīng)速率的影響
        5.3.6 環(huán)糊精/酰胺類除草劑包合物結(jié)構(gòu)的分子模擬
        5.3.7 包合態(tài)酰胺類除草劑與GSH的反應(yīng)速率
    5.4 小結(jié)
6 結(jié)論和建議
    6.1 結(jié)論
    6.2 建議
創(chuàng)新點摘要
參考文獻
作者簡介
攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝



本文編號:4016083

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