過臭氧化技術處理低濃度有機廢水的過程強化及機理研究
發(fā)布時間:2020-12-10 11:33
過臭氧化技術是一種典型的高級氧化技術,依靠O3與H2O2反應生成高活性的·OH對廢水中有機污染物進行高效處理,然而該技術存在02資源浪費,H202運輸儲存安全風險和酸性溶液降解效率低效等問題,嚴重制約著該技術的發(fā)展。利用電化學技術,非均相催化劑和等離子體技術強化過臭氧化技術,為開發(fā)新型高效過臭氧化技術提供了新思路。然而,電化學-過臭氧化技術雖實現(xiàn)H2O2的原位制備,但存在機理研究匱乏和O3利用率低等問題;非均相催化劑是解決過臭氧化技術在酸性溶液低效問題的重要途徑,但由于體系復雜性,該研究仍處于空白;介質(zhì)阻擋放電低溫等離子體技術可同時實現(xiàn)O3和H2O2的原位制備,但過臭氧化效果不顯著。本論文針對各強化路徑中存在的問題分別進行研究,主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下:(1)搭建三電極體系旋轉(zhuǎn)圓環(huán)盤裝置,發(fā)現(xiàn)電化學-過臭氧化技術中存在協(xié)同效應。O3電還原原位產(chǎn)生的O2與本體溶液中O2一同電還原為H2O2,而電化學反應的發(fā)生導致電極附近OH-濃度增加,加速O3向H2O2轉(zhuǎn)變,共同提升體系中H2O2產(chǎn)率,從而加速過臭氧化反應產(chǎn)生·OH,并與O3電還原產(chǎn)生的·OH協(xié)同作用于電化學-過臭氧化技術有機物的去除。利...
【文章來源】:中國科學院大學(中國科學院過程工程研究所)北京市
【文章頁數(shù)】:144 頁
【學位級別】:博士
【部分圖文】:
圖1.2?03,?UV/H202和過臭氧化技術對內(nèi)毒素的降解效率圖??
??完美抑制,此外,研宄者還探索出該技術抑制溴酸鹽形成的機理(圖1.5),為同??時去除飲用水中微污染物以及抑制溴酸鹽生成提供了新的解決思路。對于低濃度??的PPCPs廢水為了節(jié)約成本往往采用吸附濃縮再處理的方法進行去除,這對材??料的吸脫附性能和氧化工藝的選擇要求很高。Huang等人[97]介紹一種碳管-PTFE??電極與電化學-過臭氧化技術協(xié)同降解技術,先通過對碳管-PTFE電極加壓吸附??雙氯芬酸鈉,再將該電極改為陰極,進行電化學-過臭氧化反應實現(xiàn)底物的完美??去除。在多次循環(huán)實驗中,保持了高效的降解效率,而且碳管-PTFE電極的結(jié)構(gòu)??沒有發(fā)生任何破壞,這說明電化學-過臭氧化技術是解決吸附劑再生和底物去除??的最優(yōu)方案[9S]。??e—?h?〇?HOBr/OBr?—BrO,-??fk?ii?H??T?〇?Br?BrO,-??Carbon-?2??ptfh?02?and?03??cathode?t??圖1.5電化學_過臭氧化技術抑制溴酸鹽機理圖??Figure?1.5?Mechanism?diagram?of?inhibition?of?bromate?in?electro-peroxone?process.??對電化學-過臭氧化技術研宄的不斷拓展
驗中引入紫外燈,結(jié)果表明結(jié)合后可將取代苯在15?min內(nèi)基本礦化完全,而對??于11\7〇3技術和電化學-過臭氧化技術需要90〇1丨11,提升效率非常明顯。8611531311??等人[_同時在電化學-過臭氧化技術中引入BDD陽極和紫外燈,裝置如圖1.6所??示,對4-硝基酚的降解結(jié)果表明,添加BDD電極的電化學-過臭氧化技術準一級??反應速率常數(shù)比〇3氧化技術高7倍,而BDD電極和紫外燈同時引入后速率常??數(shù)提升高達14倍。添加BDD電極和紫外燈可以顯著提升電化學-過臭氧化技術??的處理效率,由于降解時間的大幅降低,能耗方面也低于前者,但是裝置的前期??投入可能會增大。??Cathode?UV?lamp?Anode??管。卜??)f??,?h2o??CFTT°e'?02^03?BDD??圖1.6裝配紫外燈和BDD電極的電化學-過臭氧化技術裝置圖??Figure?1.6?Schematic?diagram?of?electro-peroxone?process?with?UV?lamp?and?BDD??electrode??1.4.1.3電化學耦合過臭氧化技術存在問題??雖然電化學-過臭氧化技術表現(xiàn)出獨特的有機污染物處理優(yōu)勢,但仍存在諸??多問題。首先,關于該技術的機理研宄相對匱乏,目前關于過程的最多解釋是通??過經(jīng)驗公式而來,沒有直接實驗證據(jù)佐證;其次,受電極尺寸,曝氣裝置的影響,??裝置存在傳質(zhì)問題
【參考文獻】:
期刊論文
[1]濕式氧化技術處理高濃度有機廢水的研究進展[J]. 張權,國潔,薛驍,侯永江. 煤炭與化工. 2018(05)
[2]BDD電極電催化降解苯酚廢水的研究[J]. 呂江維,馮玉杰,曲有鵬,劉峻峰,崔福義. 水處理技術. 2013(10)
[3]低溫等離子體處理次甲基藍染料廢水實驗[J]. 李善評,姜艷艷,陰文杰,曹小紅,崔江杰,曾雪緣. 實驗室研究與探索. 2013(02)
[4]O3、O3/H2O2、O3/H2O2/UV工藝降解炸藥工業(yè)廢水中RDX的試驗研究[J]. 艾翠玲. 安全與環(huán)境工程. 2013(01)
[5]UV/H2O2高級氧化工藝反應機理與影響因素最新研究進展[J]. 劉楊先,張軍. 化學工業(yè)與工程技術. 2011(03)
[6]臭氧氧化技術處理含抗生素廢水[J]. 徐武軍,張國臣,鄭明霞,陳健,王凱軍. 化學進展. 2010(05)
[7]O3、O3/H2O2、O3/H2O2/UV去除水中六氯苯的研究[J]. 王華,呂錫武,楊開明,江元霞. 給水排水. 2007(05)
[8]O3/UV降解水中的乙酸和硝基苯[J]. 童少平,褚有群,馬淳安,劉維屏. 中國環(huán)境科學. 2005(03)
[9]過氧化氫高級氧化技術去除水中有機污染物[J]. 張文兵,肖賢明,傅家謨,盛國英,閔育順,劉光漢. 中國給水排水. 2002(03)
[10]Fenton法處理垃圾滲濾液[J]. 張暉,Huang C.P.. 中國給水排水. 2001(03)
本文編號:2908624
【文章來源】:中國科學院大學(中國科學院過程工程研究所)北京市
【文章頁數(shù)】:144 頁
【學位級別】:博士
【部分圖文】:
圖1.2?03,?UV/H202和過臭氧化技術對內(nèi)毒素的降解效率圖??
??完美抑制,此外,研宄者還探索出該技術抑制溴酸鹽形成的機理(圖1.5),為同??時去除飲用水中微污染物以及抑制溴酸鹽生成提供了新的解決思路。對于低濃度??的PPCPs廢水為了節(jié)約成本往往采用吸附濃縮再處理的方法進行去除,這對材??料的吸脫附性能和氧化工藝的選擇要求很高。Huang等人[97]介紹一種碳管-PTFE??電極與電化學-過臭氧化技術協(xié)同降解技術,先通過對碳管-PTFE電極加壓吸附??雙氯芬酸鈉,再將該電極改為陰極,進行電化學-過臭氧化反應實現(xiàn)底物的完美??去除。在多次循環(huán)實驗中,保持了高效的降解效率,而且碳管-PTFE電極的結(jié)構(gòu)??沒有發(fā)生任何破壞,這說明電化學-過臭氧化技術是解決吸附劑再生和底物去除??的最優(yōu)方案[9S]。??e—?h?〇?HOBr/OBr?—BrO,-??fk?ii?H??T?〇?Br?BrO,-??Carbon-?2??ptfh?02?and?03??cathode?t??圖1.5電化學_過臭氧化技術抑制溴酸鹽機理圖??Figure?1.5?Mechanism?diagram?of?inhibition?of?bromate?in?electro-peroxone?process.??對電化學-過臭氧化技術研宄的不斷拓展
驗中引入紫外燈,結(jié)果表明結(jié)合后可將取代苯在15?min內(nèi)基本礦化完全,而對??于11\7〇3技術和電化學-過臭氧化技術需要90〇1丨11,提升效率非常明顯。8611531311??等人[_同時在電化學-過臭氧化技術中引入BDD陽極和紫外燈,裝置如圖1.6所??示,對4-硝基酚的降解結(jié)果表明,添加BDD電極的電化學-過臭氧化技術準一級??反應速率常數(shù)比〇3氧化技術高7倍,而BDD電極和紫外燈同時引入后速率常??數(shù)提升高達14倍。添加BDD電極和紫外燈可以顯著提升電化學-過臭氧化技術??的處理效率,由于降解時間的大幅降低,能耗方面也低于前者,但是裝置的前期??投入可能會增大。??Cathode?UV?lamp?Anode??管。卜??)f??,?h2o??CFTT°e'?02^03?BDD??圖1.6裝配紫外燈和BDD電極的電化學-過臭氧化技術裝置圖??Figure?1.6?Schematic?diagram?of?electro-peroxone?process?with?UV?lamp?and?BDD??electrode??1.4.1.3電化學耦合過臭氧化技術存在問題??雖然電化學-過臭氧化技術表現(xiàn)出獨特的有機污染物處理優(yōu)勢,但仍存在諸??多問題。首先,關于該技術的機理研宄相對匱乏,目前關于過程的最多解釋是通??過經(jīng)驗公式而來,沒有直接實驗證據(jù)佐證;其次,受電極尺寸,曝氣裝置的影響,??裝置存在傳質(zhì)問題
【參考文獻】:
期刊論文
[1]濕式氧化技術處理高濃度有機廢水的研究進展[J]. 張權,國潔,薛驍,侯永江. 煤炭與化工. 2018(05)
[2]BDD電極電催化降解苯酚廢水的研究[J]. 呂江維,馮玉杰,曲有鵬,劉峻峰,崔福義. 水處理技術. 2013(10)
[3]低溫等離子體處理次甲基藍染料廢水實驗[J]. 李善評,姜艷艷,陰文杰,曹小紅,崔江杰,曾雪緣. 實驗室研究與探索. 2013(02)
[4]O3、O3/H2O2、O3/H2O2/UV工藝降解炸藥工業(yè)廢水中RDX的試驗研究[J]. 艾翠玲. 安全與環(huán)境工程. 2013(01)
[5]UV/H2O2高級氧化工藝反應機理與影響因素最新研究進展[J]. 劉楊先,張軍. 化學工業(yè)與工程技術. 2011(03)
[6]臭氧氧化技術處理含抗生素廢水[J]. 徐武軍,張國臣,鄭明霞,陳健,王凱軍. 化學進展. 2010(05)
[7]O3、O3/H2O2、O3/H2O2/UV去除水中六氯苯的研究[J]. 王華,呂錫武,楊開明,江元霞. 給水排水. 2007(05)
[8]O3/UV降解水中的乙酸和硝基苯[J]. 童少平,褚有群,馬淳安,劉維屏. 中國環(huán)境科學. 2005(03)
[9]過氧化氫高級氧化技術去除水中有機污染物[J]. 張文兵,肖賢明,傅家謨,盛國英,閔育順,劉光漢. 中國給水排水. 2002(03)
[10]Fenton法處理垃圾滲濾液[J]. 張暉,Huang C.P.. 中國給水排水. 2001(03)
本文編號:2908624
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