Ce-Zr-O x /ATS復(fù)合催化劑的制備及其催化氧化Hg 0 性能研究
發(fā)布時(shí)間：2020-12-10 09:24
采用等體積浸漬法制備了一系列的Ce-Zr-Ox/ATS復(fù)合催化劑,在模擬燃煤煙氣中研究Ce-Zr-Ox/ATS復(fù)合催化劑催化氧化單質(zhì)汞（Hg0）的活性.結(jié)果表明,當(dāng)空速小于7000 h-1時(shí),催化劑在200350℃的溫度區(qū)間內(nèi)催化氧化活性能達(dá)到80%以上.當(dāng)空速為3000 h-1,HCl濃度為20 mg·m-3,氧含量為6%（體積分?jǐn)?shù)）,350℃時(shí)催化劑活性最高為94.70%.催化劑表征結(jié)果表明,催化劑比表面積、孔容和孔徑與汞脫除能力沒有相關(guān)性.抗硫?qū)嶒?yàn)表明,SO2會(huì)抑制Hg0的脫除反應(yīng),原因是SO2與HCl在催化劑表面活性位上的競(jìng)爭(zhēng)吸附.300℃時(shí),通入NH3對(duì)催化活性有一定的抑制作用,原因是NH3會(huì)與Hg0和HCl在催化劑表面產(chǎn)生競(jìng)爭(zhēng)吸附.
【文章來源】：環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2017年03期 第871-877頁(yè) 北大核心
【文章頁(yè)數(shù)】：7 頁(yè)
【部分圖文】：
Ce/Zr不同配比對(duì)Hg0催化氧化率的影響
3期朱亞鵬等:Ce-Zr-Ox/ATS復(fù)合催化劑的制備及其催化氧化Hg0性能研究氧化Hg0的性能會(huì)受到影響．由圖1還可知，Ce/Zr比為1∶1的復(fù)合氧化物催化劑催化活性明顯高于其他比例的催化劑，這可能是由于Ce/Zr比為1∶1的催化劑能很好地形成CexZryO2(x+y)固溶體，因此，選擇Ce/Zr比為1∶1作為催化劑的最佳配比．圖1Ce/Zr不同配比對(duì)Hg0催化氧化率的影響Fig．1EffectsofCe/ZronHg0oxidationefficiency3．2負(fù)載量對(duì)Ce0．5Zr0．5O2催化氧化性能的影響圖2為550℃保溫2h焙燒制得的不同負(fù)載量的Ce0．5Zr0．5O2復(fù)合氧化物催化劑的活性變化曲線．由圖2可知，Ce0．5Zr0．5O2復(fù)合氧化物催化劑的活性隨著反應(yīng)溫度的增加呈拋物線變化．在150～250℃，Hg0氧化率隨溫度的升高而上升;在300～350℃，催化氧化活性穩(wěn)定在最高效率;350℃以后，Hg0氧化率逐漸下降．由此可見，該復(fù)合催化劑活性溫度窗口為200～350℃．圖2不同負(fù)載量對(duì)Ce0．5Zr0．5O2催化劑活性的影響Fig．2EffectsofloadingratesonHg0oxidationefficiencyoverCe0．5Zr0．5O2catalyst另外，隨著催化劑活性組分負(fù)載量的不同，催化劑的催化活性也表現(xiàn)各異．當(dāng)活性組分負(fù)載量達(dá)到10%時(shí)，催化劑的催化氧化活性最為穩(wěn)定．當(dāng)活性組分負(fù)載量低于10%時(shí)，隨著負(fù)載量的增加，催化劑在載體表面的單層覆蓋率也相應(yīng)增大，催化活性組分不斷增多使得催化活性相應(yīng)上升．而當(dāng)負(fù)載量達(dá)到10%時(shí)，活性組分在載體表面的覆蓋率接近最高，因而催化活性穩(wěn)定在最高．然而，隨著負(fù)載量的進(jìn)一步增加，催化劑活性出現(xiàn)降低，主要原因可能是負(fù)載量增加，鈰鋯氧化物富集結(jié)晶程度增加，比表面積減小，導(dǎo)致催化活性下降．3
性組分負(fù)載量的不同，催化劑的催化活性也表現(xiàn)各異．當(dāng)活性組分負(fù)載量達(dá)到10%時(shí)，催化劑的催化氧化活性最為穩(wěn)定．當(dāng)活性組分負(fù)載量低于10%時(shí)，隨著負(fù)載量的增加，催化劑在載體表面的單層覆蓋率也相應(yīng)增大，催化活性組分不斷增多使得催化活性相應(yīng)上升．而當(dāng)負(fù)載量達(dá)到10%時(shí)，活性組分在載體表面的覆蓋率接近最高，因而催化活性穩(wěn)定在最高．然而，隨著負(fù)載量的進(jìn)一步增加，催化劑活性出現(xiàn)降低，主要原因可能是負(fù)載量增加，鈰鋯氧化物富集結(jié)晶程度增加，比表面積減小，導(dǎo)致催化活性下降．3．3空速對(duì)Hg0氧化的影響圖3為在20mg·m－3HCl條件下，10%負(fù)載量的Ce0．5Zr0．5O2/ATS復(fù)合催化劑對(duì)Hg0氧化率隨空速的變化曲線．由圖3可知，隨空速的增加，Hg0氧化率呈下降趨勢(shì)．350℃時(shí)，空速?gòu)?000h－1升至7000h－1，Hg0氧化率從97．1%下降至87．4%．原因主要是空速較小時(shí)，參與反應(yīng)的氣體分子與催化劑表面可以充分接觸，氣體分子可以很好地?cái)U(kuò)散到催化劑內(nèi)孔表面活性位上，催化反應(yīng)進(jìn)行完全，Hg0氧化率高;而當(dāng)空速較大時(shí)，氣體分子與催化劑的接觸時(shí)間縮短，部分反應(yīng)分子擴(kuò)散不到催化劑內(nèi)微孔表面活性位上，導(dǎo)致了Hg0氧化率的下降．圖3空速對(duì)Hg0催化氧化率的影響Fig．3EffectofspacevelocityonHg0oxidationefficiency3．4SO2對(duì)Hg0氧化的影響在350℃下，SO2濃度對(duì)10%負(fù)載量的Ce0．5Zr0．5O2/ATS復(fù)合催化劑催化氧化Hg0效率的影響如圖4所示．由圖4可知，隨著SO2濃度的增加，催化劑的催化氧化活性不斷下降，當(dāng)SO2濃度為800mg·m－3時(shí)，催化劑的催化氧化活性下降至64．3%．SO2與HCl在催化劑表面的競(jìng)爭(zhēng)吸附導(dǎo)致催化劑表面吸附的HCl873
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Ti-Zr-V-O復(fù)合催化材料的制備及其選擇性催化還原NO[J]. 沈岳松,祝社民,丘泰,沈樹寶. 無機(jī)材料學(xué)報(bào). 2009(03)
[2]MnOx/α-Al2O3催化氧化燃煤煙氣中Hg0的試驗(yàn)研究[J]. 喬少華,晏乃強(qiáng),陳杰,瞿贊,賈金平. 中國(guó)環(huán)境科學(xué). 2009(03)
碩士論文
[1]SCR催化劑對(duì)燃煤煙氣汞的吸附反應(yīng)機(jī)理研究[D]. 何明峰.華中科技大學(xué) 2011
本文編號(hào)：2908459
【文章來源】：環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2017年03期 第871-877頁(yè) 北大核心
【文章頁(yè)數(shù)】：7 頁(yè)
【部分圖文】：
Ce/Zr不同配比對(duì)Hg0催化氧化率的影響
3期朱亞鵬等:Ce-Zr-Ox/ATS復(fù)合催化劑的制備及其催化氧化Hg0性能研究氧化Hg0的性能會(huì)受到影響．由圖1還可知，Ce/Zr比為1∶1的復(fù)合氧化物催化劑催化活性明顯高于其他比例的催化劑，這可能是由于Ce/Zr比為1∶1的催化劑能很好地形成CexZryO2(x+y)固溶體，因此，選擇Ce/Zr比為1∶1作為催化劑的最佳配比．圖1Ce/Zr不同配比對(duì)Hg0催化氧化率的影響Fig．1EffectsofCe/ZronHg0oxidationefficiency3．2負(fù)載量對(duì)Ce0．5Zr0．5O2催化氧化性能的影響圖2為550℃保溫2h焙燒制得的不同負(fù)載量的Ce0．5Zr0．5O2復(fù)合氧化物催化劑的活性變化曲線．由圖2可知，Ce0．5Zr0．5O2復(fù)合氧化物催化劑的活性隨著反應(yīng)溫度的增加呈拋物線變化．在150～250℃，Hg0氧化率隨溫度的升高而上升;在300～350℃，催化氧化活性穩(wěn)定在最高效率;350℃以后，Hg0氧化率逐漸下降．由此可見，該復(fù)合催化劑活性溫度窗口為200～350℃．圖2不同負(fù)載量對(duì)Ce0．5Zr0．5O2催化劑活性的影響Fig．2EffectsofloadingratesonHg0oxidationefficiencyoverCe0．5Zr0．5O2catalyst另外，隨著催化劑活性組分負(fù)載量的不同，催化劑的催化活性也表現(xiàn)各異．當(dāng)活性組分負(fù)載量達(dá)到10%時(shí)，催化劑的催化氧化活性最為穩(wěn)定．當(dāng)活性組分負(fù)載量低于10%時(shí)，隨著負(fù)載量的增加，催化劑在載體表面的單層覆蓋率也相應(yīng)增大，催化活性組分不斷增多使得催化活性相應(yīng)上升．而當(dāng)負(fù)載量達(dá)到10%時(shí)，活性組分在載體表面的覆蓋率接近最高，因而催化活性穩(wěn)定在最高．然而，隨著負(fù)載量的進(jìn)一步增加，催化劑活性出現(xiàn)降低，主要原因可能是負(fù)載量增加，鈰鋯氧化物富集結(jié)晶程度增加，比表面積減小，導(dǎo)致催化活性下降．3
性組分負(fù)載量的不同，催化劑的催化活性也表現(xiàn)各異．當(dāng)活性組分負(fù)載量達(dá)到10%時(shí)，催化劑的催化氧化活性最為穩(wěn)定．當(dāng)活性組分負(fù)載量低于10%時(shí)，隨著負(fù)載量的增加，催化劑在載體表面的單層覆蓋率也相應(yīng)增大，催化活性組分不斷增多使得催化活性相應(yīng)上升．而當(dāng)負(fù)載量達(dá)到10%時(shí)，活性組分在載體表面的覆蓋率接近最高，因而催化活性穩(wěn)定在最高．然而，隨著負(fù)載量的進(jìn)一步增加，催化劑活性出現(xiàn)降低，主要原因可能是負(fù)載量增加，鈰鋯氧化物富集結(jié)晶程度增加，比表面積減小，導(dǎo)致催化活性下降．3．3空速對(duì)Hg0氧化的影響圖3為在20mg·m－3HCl條件下，10%負(fù)載量的Ce0．5Zr0．5O2/ATS復(fù)合催化劑對(duì)Hg0氧化率隨空速的變化曲線．由圖3可知，隨空速的增加，Hg0氧化率呈下降趨勢(shì)．350℃時(shí)，空速?gòu)?000h－1升至7000h－1，Hg0氧化率從97．1%下降至87．4%．原因主要是空速較小時(shí)，參與反應(yīng)的氣體分子與催化劑表面可以充分接觸，氣體分子可以很好地?cái)U(kuò)散到催化劑內(nèi)孔表面活性位上，催化反應(yīng)進(jìn)行完全，Hg0氧化率高;而當(dāng)空速較大時(shí)，氣體分子與催化劑的接觸時(shí)間縮短，部分反應(yīng)分子擴(kuò)散不到催化劑內(nèi)微孔表面活性位上，導(dǎo)致了Hg0氧化率的下降．圖3空速對(duì)Hg0催化氧化率的影響Fig．3EffectofspacevelocityonHg0oxidationefficiency3．4SO2對(duì)Hg0氧化的影響在350℃下，SO2濃度對(duì)10%負(fù)載量的Ce0．5Zr0．5O2/ATS復(fù)合催化劑催化氧化Hg0效率的影響如圖4所示．由圖4可知，隨著SO2濃度的增加，催化劑的催化氧化活性不斷下降，當(dāng)SO2濃度為800mg·m－3時(shí)，催化劑的催化氧化活性下降至64．3%．SO2與HCl在催化劑表面的競(jìng)爭(zhēng)吸附導(dǎo)致催化劑表面吸附的HCl873
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Ti-Zr-V-O復(fù)合催化材料的制備及其選擇性催化還原NO[J]. 沈岳松,祝社民,丘泰,沈樹寶. 無機(jī)材料學(xué)報(bào). 2009(03)
[2]MnOx/α-Al2O3催化氧化燃煤煙氣中Hg0的試驗(yàn)研究[J]. 喬少華,晏乃強(qiáng),陳杰,瞿贊,賈金平. 中國(guó)環(huán)境科學(xué). 2009(03)
碩士論文
[1]SCR催化劑對(duì)燃煤煙氣汞的吸附反應(yīng)機(jī)理研究[D]. 何明峰.華中科技大學(xué) 2011
本文編號(hào)：2908459
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