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變壓吸附空分用椰殼基炭分子篩的制備與評(píng)價(jià)

發(fā)布時(shí)間:2020-11-20 11:20
   炭分子篩(carbon molecular sieves,CMS)是一種具有氣體分離作用的微孔碳質(zhì)吸附劑,是變壓吸附氣體分離技術(shù)中的重要組成部分。目前利用變壓吸附技術(shù)進(jìn)行空氣分離的技術(shù)日趨成熟,但產(chǎn)氣的質(zhì)量很大程度上取決于變壓吸附中所使用的CMS性能。雖然國內(nèi)在利用煤以及酚醛樹脂等原料所制備出來的CMS性能已經(jīng)接近國外的商業(yè)CMS,但在CMS的制備過程中依然存在成本高、污染大等問題,同時(shí)缺乏簡(jiǎn)單、快速、有效的方法來評(píng)價(jià)CMS在制備過程中的孔結(jié)構(gòu)變化和指導(dǎo)工藝參數(shù)的優(yōu)化。因此使用椰殼作為原料,同時(shí)尋找有效快速的評(píng)價(jià)手段去制備性能優(yōu)越的CMS具有重要意義。本文以椰殼預(yù)炭化料為原料,經(jīng)過混捏成型、炭化、活化以及最終的孔隙調(diào)節(jié)等步驟進(jìn)行CMS的制備。對(duì)于炭化及活化過程中反應(yīng)的發(fā)生進(jìn)行了分析,簡(jiǎn)要探討了產(chǎn)物孔結(jié)構(gòu)形成的原因,同時(shí)利用變壓吸附法、吸液驅(qū)氣法等評(píng)價(jià)手段對(duì)各反應(yīng)條件對(duì)于產(chǎn)物的孔隙結(jié)構(gòu)變化影響進(jìn)行了分析。選取了較為適宜的炭化條件為升溫速率10℃/min、炭化終溫800℃、恒溫時(shí)間30min,較為適宜的活化條件為水流率0.80ml/min,活化溫度830℃,活化時(shí)間150min。利用該炭化及活化條件下制備得到的中間體進(jìn)行二步孔隙結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié),在一步孔隙調(diào)節(jié)中使用較高濃度的苯進(jìn)行初步的沉積調(diào)孔,在二步調(diào)孔中采用了低濃度苯沉積調(diào)孔,得到了產(chǎn)氣N_2濃度為94.96%的CMS;通過引入緩釋劑的苯沉積調(diào)孔,制備得到了產(chǎn)氣N_2濃度為96.15%的CMS;對(duì)沉積過度的樣品使用再活化的方法進(jìn)行孔隙調(diào)節(jié),得到了產(chǎn)氣N_2濃度為96.82%的CMS。利用變壓吸附裝置對(duì)不同的商業(yè)CMS和實(shí)驗(yàn)室自制CMS的空氣分離性能進(jìn)行了分析比較,通過結(jié)合充壓時(shí)間、產(chǎn)氣N_2濃度、脫附氣最高O_2濃度、脫附氣量、氮回收率、堆密度等指標(biāo)的分析完善了變壓吸附的評(píng)價(jià)方法。初步探究了不同空氣分離性能的CMS對(duì)于分別吸附空氣、N_2和O_2后的氣體脫附行為,發(fā)現(xiàn)性能不同的CMS其氣體脫附行為有很大差異,并基于此提出了一種評(píng)價(jià)微孔材料氣體分離性能的方法及裝置,期望為后續(xù)的研究奠定基礎(chǔ)。
【學(xué)位單位】:大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位年份】:2019
【中圖分類】:TQ424
【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 炭分子篩概述
        1.1.1 炭分子篩的孔結(jié)構(gòu)
        1.1.2 炭分子篩吸附分離氣體原理
    1.2 炭分子篩的氣體分離應(yīng)用
    1.3 炭分子篩的制備
        1.3.1 炭分子篩的制備原料
        1.3.2 炭分子篩的制備方法
    1.4 炭分子篩等多孔炭材料的評(píng)價(jià)方法
    1.5 本文工作
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)材料及實(shí)驗(yàn)儀器
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)主體原料
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)藥品及氣體
        2.1.3 實(shí)驗(yàn)商業(yè)炭分子篩吸附劑
        2.1.4 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.2 實(shí)驗(yàn)裝置及方法
        2.2.1 炭分子篩制備流程
        2.2.2 炭分子篩制備裝置
        2.2.3 炭分子篩及其中間體評(píng)價(jià)裝置
3 炭化過程的研究
    3.1 炭化過程反應(yīng)分析
    3.2 炭化終溫對(duì)于中間體孔結(jié)構(gòu)的影響
    3.3 升溫速率對(duì)于中間體孔結(jié)構(gòu)的影響
    3.4 恒溫時(shí)間對(duì)于中間體孔結(jié)構(gòu)的影響
    3.5 本章小結(jié)
4 活化過程的研究
    4.1 活化過程反應(yīng)分析
    4.2 活化溫度對(duì)于中間體孔結(jié)構(gòu)的影響
    4.3 水流率對(duì)于中間體孔結(jié)構(gòu)的影響
    4.4 活化時(shí)間對(duì)于中間體孔結(jié)構(gòu)的影響
    4.5 本章小結(jié)
5 調(diào)孔過程的研究
    5.1 一步苯沉積調(diào)孔過程
        5.1.1 苯流率對(duì)于炭分子篩空分性能的影響
        5.1.2 沉積時(shí)間對(duì)于炭分子篩空分性能的影響
    5.2 二步調(diào)孔過程
        5.2.1 低濃度苯沉積調(diào)孔
        5.2.2 緩釋劑苯沉積調(diào)孔
        5.2.3 再活化調(diào)孔
    5.3 苯的氣相炭沉積調(diào)孔機(jī)理簡(jiǎn)述
    5.4 本章小結(jié)
6 炭分子篩的評(píng)價(jià)
    6.1 不同炭分子篩的變壓吸附評(píng)價(jià)
    6.2 炭分子篩氣體脫附過程初步探究
        6.2.1 炭分子篩吸附空氣脫附過程研究
        6.2.2 炭分子篩脫附氮?dú)狻⒀鯕膺^程研究
        6.2.3 微孔材料氣體分離性能評(píng)價(jià)方法及裝置
    6.3 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝

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