1-甲基-3,4,5-三硝基吡唑（MTNP）是一種高能鈍感的低熔點單質(zhì)炸藥,其爆轟性能與RDX相當(dāng),感度接近B炸藥,是一種潛在可替代TNT作為熔鑄炸藥載體的含能材料。但目前國內(nèi)合成MTNP的工藝不成熟,嚴(yán)重阻礙了其廣泛應(yīng)用,因此對MTNP的合成工藝研究具有一定的現(xiàn)實意義及應(yīng)用價值。以N-甲基吡唑為原料,20%發(fā)煙硫酸-98%硝酸為硝化劑,研究了一步硝化法合成MTNP的工藝。通過單因素實驗和正交實驗優(yōu)化了合成工藝,確定了較佳工藝條件:20%發(fā)煙硫酸與98%硝酸的體積比為3:1;98%硝酸與N-甲基吡唑的摩爾比為5:1;反應(yīng)溫度110℃;反應(yīng)時間2h。在此條件下MTNP的得率為55.73%,直接過濾即可得到純度為99.0%的產(chǎn)品。通過熔點、紅外光譜、核磁共振氫/碳譜、元素分析、質(zhì)譜及高效液相色譜對目標(biāo)產(chǎn)物進(jìn)行純度和結(jié)構(gòu)表征。在百克級放大實驗中,MTNP的產(chǎn)率有所下降。對二步硝化法合成MTNP進(jìn)行了探索性研究,通過單因素實驗確定第一步硝化合成1-甲基-4-硝基吡唑的較佳工藝條件:N-甲基吡唑,濃硝酸與濃硫酸的摩爾比為1:2:4;反應(yīng)溫度50℃;反應(yīng)時間1h;得率為90.53%。根據(jù)熔點、薄層... 

【文章來源】：中北大學(xué)山西省

【文章頁數(shù)】：81 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

反應(yīng)裝置

圖 3.2 MTNP 的 DSC 圖 圖 3.3 MTNP 的高效液相色譜圖Fig. 3.2 DSC of MTNP Fig. 3.3 HPLC of MTNP（3）紅外光譜紅外光譜表征結(jié)果如圖 3.4 所示。從圖 3.4 中可以看出在波數(shù)為 2884cm-1處有吸收峰，是結(jié)構(gòu)中甲基 C-H 鍵的吸收振動峰，在 1581cm-1、1338cm-1處存在強(qiáng)吸收峰，是-NO2的吸收振動峰。4000 3500 3000 2500 2000 1500 1000 500020406080100過率透（%）波數(shù)（cm-1）2884158113389047778441051NNCH3NO2O2NO2N

圖 3.2 MTNP 的 DSC 圖 圖 3.3 MTNP 的高效液相色譜圖Fig. 3.2 DSC of MTNP Fig. 3.3 HPLC of MTNP（3）紅外光譜紅外光譜表征結(jié)果如圖 3.4 所示。從圖 3.4 中可以看出在波數(shù)為 2884cm-1處有吸收峰，是結(jié)構(gòu)中甲基 C-H 鍵的吸收振動峰，在 1581cm-1、1338cm-1處存在強(qiáng)吸收峰，是-NO2的吸收振動峰。4000 3500 3000 2500 2000 1500 1000 500020406080100過率透（%）波數(shù)（cm-1）2884158113389047778441051NNCH3NO2O2NO2N

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]4-硝基吡唑的一鍋兩步法合成及其晶體結(jié)構(gòu)[J]. 李永祥,黨鑫,曹端林,柴笑笑.  含能材料. 2018(05)
[2]N2O5/發(fā)煙硫酸體系一步法合成1-甲基-3,4,5-三硝基吡唑[J]. 吳霏,李永祥,郝彩麗,薛梅,王建龍,曹端林.  含能材料. 2016(06)
[3]新型含能化合物3,5-二硝基吡唑-4-硝酸酯的合成與表征[J]. 馮曉琴,崔建蘭,曹端林,李永祥,王建龍.  含能材料. 2016(01)
[4]1-甲基-3,4-二硝基吡唑的合成、性能及晶體結(jié)構(gòu)[J]. 李永祥,郭俊玲,宋磊,曹端林,王建龍.  火炸藥學(xué)報. 2015(03)
[5]超酸硝化法合成1-甲基-3,4,5-三硝基吡唑[J]. 郭俊玲,李永祥,王建龍,曹端林,王艷紅.  合成化學(xué). 2015(02)
[6]1-甲基-3,4-二硝基吡唑合成與表征[J]. 張巧玲,李雅津,焦清介,任惠,李永祥.  含能材料. 2015(03)
[7]1-甲基-3,4,5-三硝基吡唑的一步法合成及熱性能[J]. 郭俊玲,李永祥,王建龍,曹端林,王艷紅,王少林.  含能材料. 2015(03)
[8]1-甲基-4,5-二硝基吡唑的合成及表征[J]. 郭俊玲,李永祥,王建龍,曹端林,王艷紅.  科學(xué)技術(shù)與工程. 2015(03)
[9]硝基吡唑類化合物的合成研究進(jìn)展[J]. 郭俊玲,曹端林,王建龍,王艷紅,喬瑞,李永祥.  含能材料. 2014(06)
[10]一鍋法合成4-氯-3,5-二硝基吡唑[J]. 喬瑞,王艷紅,李永祥.  化工中間體. 2014(04)

碩士論文
[1]3,4,5-三硝基吡唑的合成研究及其與苦基氯縮合反應(yīng)探索[D]. 吳軍鵬.中北大學(xué) 2017
[2]DNTF結(jié)晶工藝研究[D]. 蘭貫超.中北大學(xué) 2016
[3]1-甲基-3,4,5-三硝基吡唑（MTNP）的制備及性能[D]. 陶文昌.北京理工大學(xué) 2016
[4]1-甲基-3,4,5-三硝基吡唑的合成工藝研究[D]. 李雅津.中北大學(xué) 2014
[5]3，4-二硝基吡唑的合成及其性能研究[D]. 杜閃.中北大學(xué) 2012
[6]3，4-二硝基吡唑合成及性能研究[D]. 田新.中國工程物理研究院 2012



本文編號：2902847