發(fā)布時(shí)間：2024-06-30 19:08

　　利用風(fēng)能或太陽(yáng)能產(chǎn)生的電力進(jìn)行水分解已經(jīng)被作為可持續(xù)氫生產(chǎn)的有效策略。二硫化鉬(MoS₂)由于邊緣活性位點(diǎn)具有貴金屬般的氫吸附吉布斯自由能而被認(rèn)為是一種良好的新型催化劑材料,然而,活性位點(diǎn)數(shù)的限制以及半導(dǎo)體的特性影響了整體的電催化活性。對(duì)于半導(dǎo)體催化劑而言,影響其催化性能的因素很多,如電荷傳輸、能帶結(jié)構(gòu)等,傳統(tǒng)的提升MoS₂電催化性能的方法多是空位的修飾和雜質(zhì)原子的摻入,這些策略最終涉及控制摻雜物質(zhì)和缺陷濃度的復(fù)雜過(guò)程,阻礙了我們對(duì)各個(gè)因素的影響機(jī)制的理解。本課題主要通過(guò)局部相轉(zhuǎn)變的方法成功獲得了同時(shí)具有半導(dǎo)體相(2H)和金屬相(1T)的單片MoS₂納米片。同時(shí),結(jié)合微加工工藝分別構(gòu)筑了金屬集流體/納米片的接觸部分為1T相或2H相的電化學(xué)微納器件,分別研究了接觸電阻、能帶結(jié)構(gòu)對(duì)MoS₂電催化析氫性能的影響機(jī)制。本工作主要的研究結(jié)果如下:(1)金屬集流體/納米片的接觸部分在相轉(zhuǎn)變前后電催化析氫性能具有明顯提升,在10 mA cm^-2的電流密度下,過(guò)電位從285 mV降低至230 ...

【文章頁(yè)數(shù)】：73 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖1-1電解水裝置工作原理示意圖[7]

3Eop=1.23V+ηa+ηc+ηother（1-6）由該等式可以得知，通過(guò)適當(dāng)?shù)姆椒�減少過(guò)電勢(shì)是使水分解反應(yīng)所需能量降低的核心手段。實(shí)際中可以通過(guò)優(yōu)化電解水裝置的結(jié)構(gòu)來(lái)減少ηother，而ηa和ηc必須分別通過(guò)具有高活性析氧和析氫催化劑材料來(lái)最小化。在這種情況下，非常需要開發(fā)....

圖1-2氫吸附吉布斯自由能和交換電流密度的火山關(guān)系圖[8]

4定因子，例如Pt的GH約為零，相應(yīng)地，Pt是最好的固態(tài)析氫催化劑。GH與材料的催化活性之間的關(guān)系如圖1-2所示，呈現(xiàn)出火山型關(guān)系。如果GH很大且為正，則Hads被強(qiáng)烈地約束在電極表面，使初始的Volmer步驟變得容易，但隨后的Tafel或Heyrovsky步驟艱難。如果GH很負(fù)....

圖1-3（a）層狀的二硫化鉬結(jié)構(gòu)示意圖[15]；（b）在光學(xué)顯微鏡下不同層數(shù)

5過(guò)渡金屬硫?qū)倩�合物具有寬的帶隙，因此在光電子、半�?dǎo)體、電化學(xué)等領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用[13,14]。1.3.1二硫化鉬的原子結(jié)構(gòu)二硫化鉬屬于典型的二維過(guò)渡金屬硫化合物材料，其層狀結(jié)構(gòu)與石墨烯類似，如圖1-3a所示[15]，在二硫化鉬晶體結(jié)構(gòu)中，層間的結(jié)構(gòu)單元為S-Mo-S，Mo原子和....

圖1-4（a）2H相和（b）1T相二硫化鉬的晶體結(jié)構(gòu)示意圖[20]

6二硫化鉬因原子堆疊次序的不同而呈現(xiàn)出不同的相。最常見的晶體類型為三棱柱結(jié)構(gòu)[18]和八面體結(jié)構(gòu)[19]，分別被稱為2H相和1T相。如圖1-4所示[20]，在2H相中，Mo原子是三棱柱配位，6個(gè)S原子分別位于三棱柱的頂點(diǎn)位置，一層S-Mo-S原子中，位于上下兩層的S原子沿著c軸方....

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