發(fā)布時間：2019-02-15 06:02

【摘要】：本文選擇新型工業(yè)廢水中存在的金屬污染物Li(Ⅰ)和Pd(Ⅱ)為研究對象,首先在螯合能力強的配體上引入不飽和雙鍵,獲得對Li(Ⅰ)和Pd(Ⅱ)具有強吸附能力的功能單體,隨后通過印跡的方式合成離子印跡聚合物,實現(xiàn)對特定金屬離子具有強吸附能力和高選擇性印跡材料。其次,通過進一步對印跡材料進行RAFT表面接枝聚合,獲得在工業(yè)廢水中具有抗干擾和抗阻塞的印跡聚合物,實現(xiàn)離子印跡聚合物在廢水中的高效選擇性吸附。本文主要研究的內(nèi)容:1、為了獲得對Li(Ⅰ)和Pd(Ⅱ)有強選擇性的功能單體,采用人工合成帶有雙鍵的功能單體來提高功能單體對Li(Ⅰ)和Pd(Ⅱ)的選擇性吸附能力。首先在50℃、機械攪拌條件下,通過三烯丙基水楊醛和硫代氨基硫脲之間的希夫堿反應(yīng)合成了3-烯丙基-2-羥基苯甲醛縮氨基硫脲(AHTB);其次,通過羥甲基12-冠醚-4和溴丙烯的親核取代反應(yīng)一步合成了2-烯丙氧基甲基12-冠醚-4(2AM12C4)。通過核磁共振、紅外光譜、元素組分分析的手段證明了兩種功能單體已經(jīng)成功合成出來。2、以Pd(Ⅱ)為模板離子,AHTB為功能單體,EGDMA為交聯(lián)劑,通過本體聚合的方法合成鈀離子印跡聚合物(Pd-ⅡP)。SEM、比表面積、TGA、元素組分分析表明Pd-ⅡP已經(jīng)成功合成。所合成的Pd-ⅡP具有表面粗糙,交聯(lián)粒徑在200nm,比表面積達到26.24mg g-1,明顯高于非印跡材料(13.19mg g-1),且在280℃以下達到熱穩(wěn)定。在pH=3.0時,通過吸附動力學和熱力學分析可知,Pd-ⅡP的吸附能力達到了59.39mg g-1。對于多種競爭金屬離子的選擇性研究,選擇性系數(shù)均大于5;6次循環(huán)吸附后維持90%的效率。模型擬合研究表明,材料符合Langmuir模型和擬二級動力學模型,傾向單層吸附,以化學吸附為主;D-R模型擬合分析表明為化學吸附過程,熱力學參數(shù)研究表明為吸熱過程。通過FT-ⅠR和XPS機理分析,證明了AHTB中的叔胺(-N=)和S原子通過螯合作用與Pd(Ⅱ)形成強的配位作用。3、以Li(Ⅰ)為模板,2AM12C4為功能單體,EGDMA為交聯(lián)劑,二硫代苯甲酸異丙苯基酯(CDB)為鏈轉(zhuǎn)移劑,95%的甲醇和水為溶劑,通過改變引發(fā)劑(AⅠBN)的加入量,可逆加成-斷裂鏈轉(zhuǎn)移(RAFT)-沉淀聚合的方式合成四種不同尺寸的印跡微球,并且在印跡微球的表面進一步接枝聚甲基丙烯酸羥乙酯(PHEMA)分子刷。SEM分析可知,通過RAFT-沉淀聚合的方式成功合成了印跡微球。相比于非印跡材料,接枝后的印跡材料在水溶液中的分散性明顯增強,動力學速率常數(shù)增加,有利于模板離子的選擇性吸附。通過GPC,比表面積,接枝質(zhì)量增重分析,證明獲得了不同接枝密度的鋰離子印跡聚合物。PHEMA分子刷的分子量達到20000水平,獲得的四種接枝密度依次為1.43、1.31、1.17和1.06chains nm-2。多種模型擬合,表明材料主要是單層的化學吸附,熱力學研究表明吸附Li(Ⅰ)為吸熱過程。不同接枝密度的模型廢水吸附研究,表明接枝聚合物刷具有良好的抗干擾能力,合適的接枝密度產(chǎn)生更大的抗干擾強度。SEM-EDS和XPS機理抗干擾機理分析,表明吸附階段的干擾物粘附在微球的外表面,避免了空腔的阻塞。
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【學位授予單位】：南昌航空大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O631.3

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本文編號：2423037