發(fā)布時(shí)間：2019-01-28 11:53

【摘要】：社會(huì)的進(jìn)步和工業(yè)化的進(jìn)程導(dǎo)致生態(tài)和環(huán)境被嚴(yán)重破壞,對(duì)水資源,人類以及生物的健康造成嚴(yán)重的安全隱患。重金屬是環(huán)境污染物中最常見(jiàn)的一類,然而環(huán)境中潛在的重金屬離子通常和有機(jī)污染物共存于污染廢水中,導(dǎo)致降低廢水中的重金屬離子的濃度更具有挑戰(zhàn)性。開發(fā)高效吸附材料變得十分重要。本文針對(duì)廢水中重金屬離子的去除有目的性的分別采用了共沉淀方法,水熱方法和H2/Ar低溫等離子體技術(shù)合成了三種快速高效吸附材料,即GO/Fe_3O_4,Fe_3O_4/PDA/LDH(簡(jiǎn)稱MPL)和NZVI/rGOs復(fù)合材料。這三種材料結(jié)合了石墨烯以及多巴胺和LDH對(duì)重金屬離子的高吸附性能和磁性氧化鐵以及零價(jià)鐵的磁分離性能,對(duì)重金屬離子和共存有機(jī)污染物具有良好的去除性能和循環(huán)再利用性能。我們利用批實(shí)驗(yàn)技術(shù)還研究了一般溶液環(huán)境,如溶液pH,背景電解質(zhì)離子種類以及離子強(qiáng)度,接觸時(shí)間,磁性納米復(fù)合材料的用量和環(huán)境溫度對(duì)這三種材料去除重金屬離子性能的影響。此外我們還研究了體系中共存有機(jī)物,如天然有機(jī)大分子FA,染料MO和CR對(duì)重金屬離子在材料上作用的影響。再此基礎(chǔ)上我們利用XPS,XRD,FTIR等表征手段對(duì)重金屬離子在這三種材料上的吸附去除機(jī)理進(jìn)行了研究。這些研究成果對(duì)研發(fā)新型高效吸附劑材料和探究這些吸附劑材料在水體環(huán)境中的實(shí)際應(yīng)用具有重要的指導(dǎo)意義。論文主要結(jié)果如下:1)利用改良的Hummers方法和共沉淀技術(shù)合成了 GO/Fe_3O_4復(fù)合材料,并利用SEM,TEM,Raman,FTIR和XPS等手段對(duì)GO/Fe_3O_4進(jìn)行了表征。將GO/Fe_3O_4作為吸附劑去除廢水中的Cu(Ⅱ)和天然有機(jī)大分子FA�？疾炝巳芤簆H,離子強(qiáng)度,接觸時(shí)間,FA或者Cu(Ⅱ)初始濃度,GO/Fe_3O_4的用量和FA或者Cu(Ⅱ)的添加順序?qū)�FA或者Cu(Ⅱ)在GO/Fe_3O_4上吸附行為的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,Cu(Ⅱ)在GO/Fe_3O_4上的吸附受溶液pH的影響,但是離子強(qiáng)度并不影響其吸附效率,這表明GO/Fe_3O_4對(duì)Cu(Ⅱ)的吸附主要是內(nèi)層表面絡(luò)合而不是離子交換或者外層表面絡(luò)合機(jī)理。在FA和Cu(Ⅱ)共存的體系中,低體系pH時(shí),FA的存在將促進(jìn)Cu(Ⅱ)在GO/Fe_3O_4上的吸附。當(dāng)溶液pH大于一定值時(shí),FA的存在導(dǎo)致Cu(Ⅱ)在GO/Fe_3O_4上的吸附率降低。但是在二組分共存的體系中,Cu(Ⅱ)的存在導(dǎo)致FA在GO/Fe_3O_4上的吸附增強(qiáng)。GO/Fe_3O_4吸附FA后將對(duì)GO/Fe_3O_4的表面進(jìn)行改性有助于吸附Cu(Ⅱ)。FA或者Cu(Ⅱ)的初始濃度和添加順序?qū)�Cu(Ⅱ)和FA在GO/Fe_3O_4上的吸附的具有不同的影響,表明Cu(Ⅱ)和FA在GO/Fe_3O_4上的吸附依賴不同的機(jī)理。GO/Fe_3O_4吸附FA之后的體系提高了 Cu(Ⅱ)的吸附量同時(shí)GO/Fe_3O_4吸附Cu(Ⅱ)之后FA的吸附量也得到了提高。這些實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明GO/Fe_3O_4復(fù)合物對(duì)去除金屬離子和有機(jī)物質(zhì)具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。2)利用簡(jiǎn)易的綠色無(wú)污染的方法合成了一種新型的磁性MPL雙功能復(fù)合材料并應(yīng)用于潛在的有毒重金屬離子和陰離子染料的同時(shí)吸附去除。在MPL這種復(fù)合材料中,PDA和LDH都達(dá)到預(yù)期的去除這些污染物。在單組分體系中,MPL復(fù)合材料對(duì)Cu(Ⅱ),MO和CR的去除能力達(dá)到75.01,624.89和584.56 mg/g。有趣的是,在Cu(Ⅱ)和MO或者CR同時(shí)存在的二元體系中,CR或者M(jìn)O的存在顯著增強(qiáng)了 MPL復(fù)合材料對(duì)Cu(Ⅱ)的吸附去除。然而,Cu(Ⅱ)的存在對(duì)CR或者M(jìn)O在MPL復(fù)合材料上的吸附?jīng)]有明顯的影響。對(duì)MPL復(fù)合材料吸附Cu(Ⅱ)前后的XRD衍射圖譜,FT-IR光譜,XPS能譜和元素分布的表征結(jié)果分析顯示MPL復(fù)合材料吸附Cu(Ⅱ)主要通過(guò)表面官能團(tuán)(羥基,兒茶酚,亞胺和胺基),同時(shí)同形取代和表面沉淀也對(duì)Cu(Ⅱ)的吸附去除起到了很大的作用�？傊�,宏觀實(shí)驗(yàn),微觀表征以及吸附機(jī)理表明了 MPL復(fù)合材料對(duì)重金屬污染物以及有機(jī)物污染物的吸附去除具有實(shí)際應(yīng)用潛力。3)采用H2/Ar低溫等離子體還原方法制備了 NZVI/rGOs復(fù)合材料。研究證明負(fù)載在rGOs上的NZVI具有很高的化學(xué)活性和穩(wěn)定性,rGOs的存在大大的提高了 NZVI顆粒的分散性。將NZVI/rGOs應(yīng)用于污染水中Cr和Pb的去除顯示出優(yōu)異的去除性能,其對(duì)Cr和Pb的去除能力分別為187.16和396.37 mg/g。該去除能力歸因于NZVI顆粒的還原能力以及rGOs對(duì)NZVI的分散和穩(wěn)定作用。XPS分析證明,NZVI/rGOs對(duì)Cr和Pb的去除依賴于吸附和還原機(jī)理。結(jié)果表明,利用H2/Ar低溫等離子體還原方法制備的NZVI/rGOs復(fù)合材料是重金屬離子去除的高效吸附劑材料。綜上,本文構(gòu)筑了三種磁性納米復(fù)合材料,并對(duì)重金屬離子的去除顯示出優(yōu)良的性能和循環(huán)再利用的性能。該成果為指導(dǎo)開發(fā)和設(shè)計(jì)高效吸附劑材料具有重要的指導(dǎo)意義。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：X703;O647.3

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本文編號(hào)：2417034