厭氧體系下導(dǎo)電碳材料對苯甲酸或苯酚的降解影響
發(fā)布時(shí)間:2020-05-26 21:51
【摘要】:苯甲酸和苯酚是目前工業(yè)上運(yùn)用最為廣泛的有機(jī)化工原料,其在工業(yè)廢水中含量較高,具有生物毒性,在自然狀態(tài)下很難被微生物降解,給人類健康及環(huán)境生態(tài)帶來了極大的危害,其在厭氧條件下的降解涉及多種微生物的生物化學(xué)過程,容易受到外界因素如溫度、pH、H2等的影響,研究這些環(huán)境因素對其降解的影響并通過其他途徑如直接電子傳遞(DIET)加強(qiáng)其生物降解過程是十分有必要的。同時(shí),苯甲酸還是一些復(fù)雜芳香族化合物厭氧降解過程中的重要中間產(chǎn)物,也是苯酚厭氧降解的中間產(chǎn)物,因此對苯酚、苯甲酸的厭氧降解的探究有助于進(jìn)一步理解芳香族化合物在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化,并且對其他復(fù)雜芳香族化合物如多環(huán)芳烴(PAHs)的厭氧降解也具有一定的指導(dǎo)意義。本研究的主要內(nèi)容和結(jié)果如下:1.在Batch模式下,保證適宜的厭氧條件,探究了不同濃度的顆粒活性炭(GAC)和多壁碳納米管(MwCNTs)對苯甲酸降解的影響,發(fā)現(xiàn)有中間產(chǎn)物乙酸生成,且最終全部轉(zhuǎn)化為甲烷。相比于對照組,加入導(dǎo)電碳材料后,苯甲酸的厭氧降解都有所增強(qiáng)。根據(jù)DIET理論,導(dǎo)電碳材料作為電子導(dǎo)管,其在苯甲酸厭氧降解過程中直接將產(chǎn)電微生物降解苯甲酸過程中產(chǎn)生的電子直接傳遞給了產(chǎn)甲烷菌,加快了中間產(chǎn)物乙酸的消耗,從而加快了苯甲酸的降解。當(dāng)GAC濃度為5 g/L,MwCNTs濃度為1 g/L時(shí)其促進(jìn)作用最佳,苯甲酸的降解速率分別提高了 45.09%和15.24%(Cycle2)。另外還探究了頂空H2分壓對其降解的抑制影響,發(fā)現(xiàn)當(dāng)分壓大于80%時(shí),苯甲酸的降解會被徹底抑制,隨著頂空H2分壓增大,其抑制效果越強(qiáng)。2.選擇了三種不同導(dǎo)電碳材料的最適濃度,其中GAC為5 g/L,MwCNTs為1g/L,Graphite濃度為100 mg/L,對比其對苯甲酸厭氧降解的影響,發(fā)現(xiàn)所有材料都對苯甲酸的厭氧降解有一定的促進(jìn)作用,其中5 g/L GAC實(shí)驗(yàn)組苯甲酸的降解速率最快,其次是MwCNTs和Graphite實(shí)驗(yàn)組,此外,相比于對照組,其厭氧降解速率分別提高了 75%、35%和11%。微生物菌群分析表明,對照組中變形菌門中α-變形菌綱(Deltproteobacteria)、β-變形菌綱(Betaproteobacteria)和γ-變形菌綱(Gammaproteobacteriaa)占主導(dǎo)(56.25%),總體而言,微生物種類繁多且比例相當(dāng)。而在實(shí)驗(yàn)組α,β-變形菌綱仍然占據(jù)優(yōu)勢,但Y-變形菌綱(Gammaproteobacteria)并不占優(yōu)勢了,取而代之的是鞘脂桿菌綱(Spirochaetes)、擬桿菌綱(Bacteroidia)和互養(yǎng)菌綱(Synergistia)等產(chǎn)電微生物,根據(jù)DIET理論,這些微生物有助于苯甲酸的水解產(chǎn)酸產(chǎn)氫。其次,對與產(chǎn)甲烷有關(guān)聯(lián)的古菌分析,可知實(shí)驗(yàn)組中嗜氫產(chǎn)甲烷菌有所增長,而嗜乙酸產(chǎn)甲烷菌卻在減少,嗜氫產(chǎn)甲烷菌相比嗜乙酸產(chǎn)甲烷菌在DIET中更占優(yōu)勢。3.進(jìn)一步探究了這三種濃度下不同導(dǎo)電碳材料對苯酚的降解影響。相比于對照組,實(shí)驗(yàn)組中MwCNTs和Graphite對苯酚的厭氧降解都有促進(jìn)作用,且MwCNTs比Graphite實(shí)驗(yàn)組的促進(jìn)效果更明顯,其厭氧降解速率分別提高了59.20%和44.40%。另外還發(fā)現(xiàn),在batch模式下,添加1 g/L MwCNTs時(shí),200mg/L條件下苯酚的降解速率最佳,其降解速率為33.51 mg·L-1·d-1,相比于對照組,速率提高了 147%;相對的,Graphite實(shí)驗(yàn)組降解速率為27.38 mg·L-d-1,提高了102%。
【圖文】:
(3)龍膽酸途徑:龍膽酸途徑最先是由Altenschmidt等發(fā)現(xiàn)的[42]。苯甲酸逡逑先后在苯甲酰輔酶A[43]、單加氧酶和3-羥基苯甲酰輔酶A-6-單加氧酶作用生成逡逑龍膽酸,最終生成反丁烯二酸和丙酮酸[42-44],如圖1.2所示:逡逑on逡逑a^OOH邐H(KK;邋O^^COOH邋Fumaric邋?c?d逡逑-(7邋-C7邋-邋(7邋-——逡逑O邐T邐Pyruvic邐ackl逡逑OH邐Oil邐OH逡逑Bcnxok邋acid邐Bcn/oyiCoA邋3-HydroxybeiM<*y。茫铮铃澹牵澹睿簦椋螅椋沐澹幔悖椋溥姡停幔欤簦欤穑颍酰觯酰欤暹姡疲酰恚幔颍簦浚裕酰觯幔?逡逑圖1.2苯甲酸的龍膽酸代謝途徑逡逑(4)原兒茶酸途徑:原兒茶酸的代謝途徑是在A^rg///wW#rATCC1015逡逑降解苯甲酸的過程中首次發(fā)現(xiàn)的,如圖1.3所示,其代謝途徑分2個(gè)。一種是通逡逑過4-輕化酶作用生成原兒茶酸[45],或者在3-羥化酶及3-羥基苯甲酸4-羥化酶的逡逑作用下生成原兒茶酸[46]。有研宄顯示,某些微生物體內(nèi)具備多種代謝途徑,如逡逑在邋5wrA:/20/(5fen_a邋jceHovorara邋LB400
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本文編號:2682456
【圖文】:
(3)龍膽酸途徑:龍膽酸途徑最先是由Altenschmidt等發(fā)現(xiàn)的[42]。苯甲酸逡逑先后在苯甲酰輔酶A[43]、單加氧酶和3-羥基苯甲酰輔酶A-6-單加氧酶作用生成逡逑龍膽酸,最終生成反丁烯二酸和丙酮酸[42-44],如圖1.2所示:逡逑on逡逑a^OOH邐H(KK;邋O^^COOH邋Fumaric邋?c?d逡逑-(7邋-C7邋-邋(7邋-——逡逑O邐T邐Pyruvic邐ackl逡逑OH邐Oil邐OH逡逑Bcnxok邋acid邐Bcn/oyiCoA邋3-HydroxybeiM<*y。茫铮铃澹牵澹睿簦椋螅椋沐澹幔悖椋溥姡停幔欤簦欤穑颍酰觯酰欤暹姡疲酰恚幔颍簦浚裕酰觯幔?逡逑圖1.2苯甲酸的龍膽酸代謝途徑逡逑(4)原兒茶酸途徑:原兒茶酸的代謝途徑是在A^rg///wW#rATCC1015逡逑降解苯甲酸的過程中首次發(fā)現(xiàn)的,如圖1.3所示,其代謝途徑分2個(gè)。一種是通逡逑過4-輕化酶作用生成原兒茶酸[45],或者在3-羥化酶及3-羥基苯甲酸4-羥化酶的逡逑作用下生成原兒茶酸[46]。有研宄顯示,某些微生物體內(nèi)具備多種代謝途徑,如逡逑在邋5wrA:/20/(5fen_a邋jceHovorara邋LB400
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