發(fā)布時間：2020-05-26 13:48

【摘要】：光催化是一種產(chǎn)生于20世紀(jì)70年代的對于太陽能資源進(jìn)行有效利用的新興技術(shù)。其中最令人矚目的兩個應(yīng)用是:一、光催化在污水的處理方面具有效率高、工藝較為簡單、環(huán)保無毒、產(chǎn)物相對徹底等突出優(yōu)點,在降解有機(jī)污染物質(zhì),尤其是在難降解的抗生素方面表現(xiàn)出了很強(qiáng)的優(yōu)勢,是一種理想的環(huán)境治理技術(shù);二、光催化反應(yīng)中的光催化劑在太陽光照射驅(qū)動下,可以將太陽能轉(zhuǎn)化成化學(xué)能,分解水制備氫氣和氧氣,還原二氧化碳為小分子燃料,緩解能源危機(jī)。在環(huán)境處理方面,由于目前大量的抗生素被制造生產(chǎn)使用,且不能完全消耗利用,導(dǎo)致很多抗生素被排放堆積在環(huán)境中。這樣不僅對環(huán)境造成了污染,而且會提高病毒的抗性,從而影響人類身體健康。因此,基于鐵氧化物的多相芬頓技術(shù)由于具有環(huán)境友好、操作簡單等特點,而且可以產(chǎn)生強(qiáng)氧化性羥基自由基(·OH)降解有機(jī)污染物,尤其是對抗生素的結(jié)構(gòu)具有強(qiáng)有力的破壞性,逐漸成為水體中抗生素處理方法中的研究熱點。而且氧化鐵(Fe_2O_3)作為一種常用的光催化劑,在光照激發(fā)下,產(chǎn)生的空穴電子以及三價鐵離子,有助于提升太陽能光解水的效率。但是α-Fe_2O_3的一些材料本身的物理性質(zhì)仍然限制了其在光催化領(lǐng)域的應(yīng)用,例如較短的載流子擴(kuò)散長度(2~4 nm),較低的電子遷移率(0.2 cm~2 V~(-1) S~(-1)),快速的電荷復(fù)合(τ~10 ps),這些原因?qū)е缕鋵?dǎo)電性差,激發(fā)態(tài)壽命較短,電荷復(fù)合較快,對有機(jī)污染物降解效率不高�；�于上面所說的這些問題,我們對氧化鐵材料進(jìn)行了一些修飾。通過形成氧化鐵基的各種不同異質(zhì)結(jié),拓寬新材料對太陽光譜的吸收范圍,抑制光催化過程中的電子和空穴的復(fù)合,以達(dá)到提高其光降解或者光電催化性能的效果:(1)首先通過水熱反應(yīng),將Fe_2(SO_4)_3作為鐵源,形成Fe_2O_3納米顆粒。隨后通過原位部分磷化,利用次磷酸鈉在高溫下可以分解生成還原性的PH_3這一機(jī)理,將Fe_2O_3在管式爐中轉(zhuǎn)化為Fe_2O_3/Fe_3O_4@FeP核殼結(jié)構(gòu)異質(zhì)結(jié)。之后用該異質(zhì)結(jié)材料對有機(jī)污染物抗生素諾氟沙星進(jìn)行了光降解實驗。實驗測試結(jié)果表明,在氙燈產(chǎn)生的200 mW cm~(-2)的模擬太陽光照射下,新形成的Fenton-α-Fe_2O_3/Fe_3O_4@FeP/sunlight體系可以在5分鐘之內(nèi)有效地降解去除80%的諾氟沙星。(2)首先通過簡單的水熱反應(yīng)將三氧化鎢負(fù)載在導(dǎo)電玻璃表面形成FTO-WO_3,隨后通過化學(xué)氣相沉積的方法,在500℃下加熱分解乙酰丙酮鐵(FeAA),將FTO-WO_3面朝下放置在盛有適量乙酰丙酮鐵的瓷舟上,根據(jù)以下反應(yīng)方程式Fe(C_5H_7O_2)_3+O_2~?→Fe_2O_3+CO+CO_2,,受熱的乙酰丙酮鐵首先會升華沉積在FTO-WO_3表面,并通過高溫分解形成一層Fe_2O_3薄層,構(gòu)筑成負(fù)載在FTO導(dǎo)電玻璃上的WO_3與Fe_2O_3異質(zhì)結(jié),從而提高基礎(chǔ)FTO-Fe_2O_3和FTO-WO_3的光電催化全解水的效率。
【圖文】：

第一章 緒論化反應(yīng)概述的主要是在 Brattain、Garrett 和后來的 Gerisch用和轉(zhuǎn)換太陽能解決世界范圍內(nèi)的能源危機(jī)和。最早提出可以利用光電化學(xué)的方法將太陽能轉(zhuǎn)學(xué)家 EdmondBecquerel[5]。1839 年，Becquerel含有金屬鹵化物鹽的溶液可以在電解質(zhì)中的兩當(dāng)時的技術(shù)水平他并沒有透徹的理解和解釋這tain、Garrett 等科學(xué)家才結(jié)合理論以及實驗結(jié)果也標(biāo)志著光電催化的誕生。隨后，光電催化反研究和探索得以開展。

的、一直處于開路電壓下的一種微電極。當(dāng)該微電射后，會產(chǎn)生電子和空穴，，隨后，產(chǎn)生的載流子會的物質(zhì)發(fā)生一系列的化學(xué)氧化還原反應(yīng)，部分的光給出了幾個具有光催化反應(yīng)代表性的反應(yīng)方程式[6, B-代表受光子激發(fā)躍遷到導(dǎo)帶上的光生電子；hVB+表穴。v (≥Eg) → hVB++ eCB-(charge carrier generation) eCB-→ SC + heat (bulk recombination) 經(jīng)有大量的半導(dǎo)體光催化劑被研究報道。因為，影取決于光催化過程中材料的三個特性：（i）對于太和空穴的分離效率和遷移速率；（iii）材料表面的氧行光催化反應(yīng)時，主要從半導(dǎo)體材料的帶隙寬度、電及材料在水環(huán)境中的穩(wěn)定性這幾個方面考察，如圖
【學(xué)位授予單位】：青島大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：O643.36;O644.1;X703

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本文編號：2681932