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基于過渡金屬氧化物為基礎(chǔ)的類芬頓體系對難降解污染物的去除

發(fā)布時間:2020-05-25 08:13
【摘要】:洛克沙胂、雙酚A等有機物具有高毒性和難降解等特點,嚴(yán)重影響地球的生態(tài)環(huán)境和生物體。因此,各國正在積極研究安全、高效、經(jīng)濟有效的處理方法。在此,本文旨在通過非均相類Fenton技術(shù)對難降解有機污染物進行高效、無二次污染的去除。其一,設(shè)計并驗證一種鐵基非均相類Fenton技術(shù),該技術(shù)依靠具有優(yōu)良無機砷吸附性能和H_2O_2催化活化性能的鐵礦石雙功能材料,降低了二次污染。這種簡單的策略不僅徹底降解了有機砷,同時選擇性地吸附了降解過程中釋放出的高毒性無機砷。通過對制備的幾種典型鐵氧化物進行結(jié)構(gòu)分析和研究其吸附特性,證明了鐵氧化物具有優(yōu)良的富集結(jié)構(gòu)和高效的吸附效果。且以洛克沙胂為目標(biāo)污染物,鐵基類Fenton體系在不同水基質(zhì)中對洛克沙胂的降解和無機砷的吸附均表現(xiàn)出較好的容量,與同類條件下的典型均相體系相比,表現(xiàn)出更好的性能。超過80%的洛克沙胂在3.0h后被降解,大部分釋放的AsO_4~(3-)被同時去除,不需要任何額外的后續(xù)處理。而其中FeOOH具有更強的氧化還原能力,這主要是由于其熱力學(xué)上良好的電子結(jié)構(gòu)所決定的表面中心Fe原子具有較強的氧化還原循環(huán)能力。其二,本文還首次證實了半導(dǎo)體TiO_2經(jīng)過摻雜改性能夠活化過硫酸鹽(PDS,S_2O_8~(2-))、促進自由基生成和提高氧化還原循環(huán)能力。經(jīng)氧缺陷設(shè)計的高能{001)晶面TiO_(2-x)催化PDS構(gòu)建的優(yōu)良類Fenton催化體系,在中性pH下,對羅丹明B(RhB)和雙酚A(BPA)的降解具有良好的活性和選擇性。通過電子順磁共振(EPR)技術(shù)進行熒光測量,證明了TiO_(2-x)催化PDS降解有機污染物的主要活性物質(zhì)為SO_4·~-。研究表明,TiO_(2-x)/PDS體系在四種典型陰離子、天然有機物以及真實地表水存在的情況下對目標(biāo)污染物降解表現(xiàn)出更低的水基質(zhì)效應(yīng)。因此,以SO_4·~-介導(dǎo)的TiO_(2-x)催化體系在天然水基質(zhì)中的選擇性以及催化材料的無毒性,對于具有復(fù)雜的實際環(huán)境應(yīng)用具有重要的意義。
【圖文】:

SEM圖,公司,荷蘭,美國


合肥工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文通過場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FE-SEM,SIRION200,,F(xiàn)EI 公司,荷蘭)射電子顯微鏡(TEM,JEM-2100,JEOL 公司,Japan)表征形態(tài)。通過使runauer-Emmett-Teller 方法和 Builder 4200 儀器(Tristar II 3020M,Micromer司,美國)在液氮溫度下測量表面積。X 射線晶體衍射(XRD,X'Pert,PANalytV,荷蘭)用于分析晶體結(jié)構(gòu)。化學(xué)成分和價帶譜分別通過能量色散 X 射線儀(EDX,GENESIS,EDAX 公司,美國)和 X 射線光電子能譜(XPS,00,Perkin-Elmer 公司,美國)檢測。另外,拉曼光譜分析通過配備有 785極管激光器的 Evolution 型(HORIBA JOBIN YVON)拉曼光譜儀進行測試譜范圍為 100~2000cm-1。所有測試均重復(fù)進行三次,均以均值和標(biāo)準(zhǔn)差表示。3 結(jié)果和討論3.1 三種典型鐵氧化物的形態(tài)和結(jié)構(gòu)特征
【學(xué)位授予單位】:合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2019
【分類號】:X52

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