發(fā)布時(shí)間：2020-05-25 02:48

【摘要】：重金屬?gòu)U水的產(chǎn)生不僅污染了環(huán)境,也造成了一定的資源浪費(fèi)。納米零價(jià)鐵(nZVI)因其比表面積大,反應(yīng)活性高,吸附性強(qiáng),適應(yīng)性廣,在處理重金屬污染方面廣泛應(yīng)用。硫化納米零價(jià)鐵(S-nZVI)是一種改性后的nZVI,提高了 nZVI分散性、降低了其被氧化速率,提高了反應(yīng)活性,增加了其對(duì)污染物的去除效率。目前nZVI和S-nZVI作為一種新型功能修復(fù)材料在重金屬?gòu)U水處理方面得到了廣泛的應(yīng)用。本文采用液相還原法制備了 nZVI,并采用“兩步法”合成了S-nZVI。對(duì)nZVI和S-nZVI去除鎢酸根(W(Ⅵ))的效果進(jìn)行了對(duì)比研究,考察了 W(Ⅵ)的初始濃度、nZVI和S-nZVI投加量、共存含氧酸根(NO3-、SO42-、SiO32_、PO43_)等因素對(duì)鎢酸根去除效果的影響,并通過(guò)X射線(xiàn)電子能譜分析(XPS)和高清晰透射電子顯微鏡(TEM)等技術(shù)手段對(duì)反應(yīng)產(chǎn)物進(jìn)行表征,相關(guān)研究結(jié)果如下:1)新制備的nZVI呈交錯(cuò)鏈狀結(jié)構(gòu),“兩步法”合成的S-nZVI也呈現(xiàn)類(lèi)似的結(jié)構(gòu)。nZVI和S-nZVI顆粒均呈現(xiàn)“核-殼”結(jié)構(gòu),兩者的“核”主要組成均為Fe(0),其中nZVI“殼”主要由鐵(氫)氧化物組成,S-nZVI“殼”主要由鐵硫化物或鐵(氫)氧化物共同組成。2)當(dāng)nZVI的投加量為0.3g·L-1,W(VI)的初始濃度為20 mg·L-1時(shí),去除效果較好,W(Ⅵ)最終被nZVI還原為W(V);共存含氧酸根對(duì)W(Ⅵ)的去除呈現(xiàn)不同的影響趨勢(shì),其中NO3-和SO42_對(duì)W(Ⅵ)的去除影響較小,SiO32_和PO43_明顯抑制nZVI對(duì)W(VI)的去除,且隨濃度升高呈遞增關(guān)系,當(dāng)SiO32-或PO43-與W(Ⅵ)的摩爾比為10:1時(shí),水體中的W(Ⅵ)基本不能去除。產(chǎn)物的TEM和XPS的結(jié)果分析表明,含氧酸根共存會(huì)不同程度改變nZVI的表面微觀(guān)結(jié)構(gòu),影響產(chǎn)物中的W(V)的含量。3)當(dāng)S-nZVI的投加量為0.3 g·L-1,W(Ⅵ)的初始濃度為20 mg·L-1時(shí),去除效果較好,W(Ⅵ)被S-nZVI還原為W(Ⅴ);投加不同濃度的含氧酸根離子共存會(huì)不同程度改變W(Ⅵ)的去除效果,其中N03_和SO42-對(duì)W(Ⅵ)的去除影響較小,SiO32-和PO43-的存在會(huì)抑制S-nZVI對(duì)水體中的W(Ⅵ)去除,并且濃度越高抑制程度越大。與nZVI的相關(guān)研究結(jié)果對(duì)比發(fā)現(xiàn),SiO32-與PO43-對(duì)S-nZVI去除W(Ⅵ)影響程度明顯減小。
【圖文】：

圖 1.1 鎢資源分布圖Fig.1.1 Map of distribution of tungsten resources通常以鎢酸鹽（W(VI)）形式存在于土壤和沉積物中[16,17]，一般情，如一些含磷肥料中就可能含有鎢，研究表明，植物和蠕蟲(chóng)可以大)，含 W(VI)化合物可能會(huì)被引入食物鏈，對(duì)自然界生物產(chǎn)生危害[18鎢進(jìn)入人體短時(shí)間內(nèi)可以通過(guò)消化和排泄系統(tǒng)從體內(nèi)排出，但是長(zhǎng)含鎢化合物可能會(huì)造成人體組織和器官受損、呼吸道疾病和腸胃功，這些含鎢化合物包括鎢酸鈉、碳化鎢粉塵、氧化鎢[19]，其中影各類(lèi)鎢酸鹽。近年來(lái)，為了實(shí)現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展的資源節(jié)約型、環(huán)境友溶液中去除重金屬的相關(guān)技術(shù)已經(jīng)獲得了越來(lái)越多的關(guān)注[20]。米零價(jià)鐵去除重金屬污染的研究進(jìn)展

5 10 15 20 25 3070time/min圖 3.4 反應(yīng)體系 pH 對(duì) nZVI 去除 W(VI)的影響Fig.3.4 Effect of pH of Reaction System on Removal of W(VI) by nZVI.2.5 nZVI 的形態(tài)學(xué)演變?yōu)榱搜芯?nZVI 的形態(tài)學(xué)演變，對(duì)反應(yīng)前后的 nZVI 分別進(jìn)行 TEM 表征。.5a 和 3.5b 為新制備的 nZVI 的 TEM 圖，從圖中可以看出，nZVI 整體交錯(cuò)呈，顆粒呈現(xiàn)“核-殼”結(jié)構(gòu)，與文獻(xiàn)報(bào)道一致[22]，“核”是 Fe(0)，“殼”是周裹的一層鐵氧化物（FeOOH），這種結(jié)構(gòu)為 nZVI 所特有。圖 3.5c 為 nZVI后的 TEM 圖，，從圖中可以看出，反應(yīng)后的 nZVI 整體仍保持鏈狀結(jié)構(gòu)，但中的形成了較多的中空結(jié)構(gòu)，可能發(fā)生了 Kirkendall 效應(yīng)[22]。abc
【學(xué)位授予單位】：貴州師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：X703;TB383.1

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本文編號(hào)：2679433