【摘要】：隨著海洋運輸?shù)目焖侔l(fā)展,船舶尾氣中氮氧化物、硫氧化物等污染物對大氣環(huán)境的危害越來越嚴重。2008年國際海事組織(IMO)通過了MARPOL公約附件VI修正案,對船舶尾氣中氮氧化物的排放標準作出了更加嚴格的要求。在多種船舶尾氣脫硝技術(shù)中,NO直接分解法具有工藝流程簡單、不消耗還原劑、不產(chǎn)生二次污染、產(chǎn)物無毒無害等優(yōu)點,受到了廣泛關(guān)注。論文通過超聲液相離子交換法制備了以H-ZSM-5分子篩原粉為載體、不含硅鋁黏合劑的Cu-ZSM-5催化劑,研究了制備條件和反應(yīng)條件對Cu-ZSM-5催化劑脫硝活性的影響,確定了Cu-ZSM-5催化劑的最優(yōu)制備工藝和最佳反應(yīng)條件,并通過X射線衍射、X熒光光譜、N_2吸附-脫附和場發(fā)射掃描電鏡等分析手段對Cu-ZSM-5催化劑進行了表征。結(jié)果表明,相對于離子交換法和固相分散法,超聲液相離子交換法制備的Cu-ZSM-5催化劑顆粒分布更均勻、比表面積更大、脫硝活性更高;在反應(yīng)溫度為773K、硅鋁比為38、Cu~(2+)濃度為0.01mol·L~(-1)、離子交換溫度為45°C、離子交換次數(shù)為3次、Cu的負載量為3.73%、反應(yīng)空速為2800h~(-1)、無氧條件下,Cu-ZSM-5催化劑對NO分解率為79.9%。為提高Cu-ZSM-5催化劑的低溫脫硝活性和抗氧性,論文通過摻雜Ag、Ce離子的方法對其進行改性,采用改進超聲液相離子交換法制備了以H-ZSM-5分子篩原粉為載體、不含硅鋁黏合劑的Ag/Cu-ZSM-5、Ce/Cu-ZSM-5催化劑,研究了不同反應(yīng)條件下其脫硝活性的變化,并通過X射線衍射、N_2吸附-脫附、傅里葉變換紅外光譜和場發(fā)射掃描電鏡等分析手段對其進行了表征。結(jié)果表明,在反應(yīng)溫度為663K、硅鋁比為38、Ag~+濃度為0.04mol·L~(-1)、O_2濃度為5%條件下,Ag/Cu-ZSM-5催化劑對NO分解率為78.1%;在反應(yīng)溫度為623K、硅鋁比為38、O_2濃度為5%條件下,Ce/Cu-ZSM-5催化劑對NO分解率為56.9%,表明Ag/Cu-ZSM-5、Ce/Cu-ZSM-5催化劑具有良好的抗氧性。相比Cu-ZSM-5催化劑,Ag/Cu-ZSM-5、Ce/Cu-ZSM-5催化劑對NO最佳分解溫度分別降低了110K和150K,表明其具有良好的低溫脫硝活性。論文創(chuàng)新點在于,結(jié)合超聲化學(xué)方法制備了對高濃度NO具有理想分解活性的Cu-ZSM-5催化劑,并通過摻雜Ag、Ce等助劑離子的方法提高了其低溫脫硝活性和抗氧性。
【圖文】：

圖 1-1 熱力型 NO 含量隨燃燒溫度的變化速型 NO1 年，F(xiàn)enimore 認為 Zeldovich 機理不能完整地解釋稀薄火焰中同時通過實驗結(jié)果發(fā)現(xiàn)，當使用碳氫化合物作燃料且燃料過附近會以極快速率生成 NO[9]。 Fenimore 反應(yīng)機理，快速型 NO 的生成過程如圖 1-2 所示。圖 1-2 快速型 NO 生成過程

圖 1-1 熱力型 NO 含量隨燃燒溫度的變化型 NO，F(xiàn)enimore 認為 Zeldovich 機理不能完整地解釋稀薄火焰時通過實驗結(jié)果發(fā)現(xiàn)，當使用碳氫化合物作燃料且燃料近會以極快速率生成 NO[9]。enimore 反應(yīng)機理，，快速型 NO 的生成過程如圖 1-2 所示
【學(xué)位授予單位】：武漢理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X736.3;TQ426

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本文編號：2677718