發(fā)布時間：2020-05-23 17:38

【摘要】：隨著海洋運輸?shù)目焖侔l(fā)展,船舶尾氣中氮氧化物、硫氧化物等污染物對大氣環(huán)境的危害越來越嚴重。2008年國際海事組織(IMO)通過了MARPOL公約附件VI修正案,對船舶尾氣中氮氧化物的排放標準作出了更加嚴格的要求。在多種船舶尾氣脫硝技術(shù)中,NO直接分解法具有工藝流程簡單、不消耗還原劑、不產(chǎn)生二次污染、產(chǎn)物無毒無害等優(yōu)點,受到了廣泛關注。論文通過超聲液相離子交換法制備了以H-ZSM-5分子篩原粉為載體、不含硅鋁黏合劑的Cu-ZSM-5催化劑,研究了制備條件和反應條件對Cu-ZSM-5催化劑脫硝活性的影響,確定了Cu-ZSM-5催化劑的最優(yōu)制備工藝和最佳反應條件,并通過X射線衍射、X熒光光譜、N_2吸附-脫附和場發(fā)射掃描電鏡等分析手段對Cu-ZSM-5催化劑進行了表征。結(jié)果表明,相對于離子交換法和固相分散法,超聲液相離子交換法制備的Cu-ZSM-5催化劑顆粒分布更均勻、比表面積更大、脫硝活性更高;在反應溫度為773K、硅鋁比為38、Cu~(2+)濃度為0.01mol·L~(-1)、離子交換溫度為45°C、離子交換次數(shù)為3次、Cu的負載量為3.73%、反應空速為2800h~(-1)、無氧條件下,Cu-ZSM-5催化劑對NO分解率為79.9%。為提高Cu-ZSM-5催化劑的低溫脫硝活性和抗氧性,論文通過摻雜Ag、Ce離子的方法對其進行改性,采用改進超聲液相離子交換法制備了以H-ZSM-5分子篩原粉為載體、不含硅鋁黏合劑的Ag/Cu-ZSM-5、Ce/Cu-ZSM-5催化劑,研究了不同反應條件下其脫硝活性的變化,并通過X射線衍射、N_2吸附-脫附、傅里葉變換紅外光譜和場發(fā)射掃描電鏡等分析手段對其進行了表征。結(jié)果表明,在反應溫度為663K、硅鋁比為38、Ag~+濃度為0.04mol·L~(-1)、O_2濃度為5%條件下,Ag/Cu-ZSM-5催化劑對NO分解率為78.1%;在反應溫度為623K、硅鋁比為38、O_2濃度為5%條件下,Ce/Cu-ZSM-5催化劑對NO分解率為56.9%,表明Ag/Cu-ZSM-5、Ce/Cu-ZSM-5催化劑具有良好的抗氧性。相比Cu-ZSM-5催化劑,Ag/Cu-ZSM-5、Ce/Cu-ZSM-5催化劑對NO最佳分解溫度分別降低了110K和150K,表明其具有良好的低溫脫硝活性。論文創(chuàng)新點在于,結(jié)合超聲化學方法制備了對高濃度NO具有理想分解活性的Cu-ZSM-5催化劑,并通過摻雜Ag、Ce等助劑離子的方法提高了其低溫脫硝活性和抗氧性。
【圖文】：

圖 1-1 熱力型 NO 含量隨燃燒溫度的變化速型 NO1 年，F(xiàn)enimore 認為 Zeldovich 機理不能完整地解釋稀薄火焰中同時通過實驗結(jié)果發(fā)現(xiàn)，當使用碳氫化合物作燃料且燃料過附近會以極快速率生成 NO[9]。 Fenimore 反應機理，快速型 NO 的生成過程如圖 1-2 所示。圖 1-2 快速型 NO 生成過程

圖 1-1 熱力型 NO 含量隨燃燒溫度的變化型 NO，F(xiàn)enimore 認為 Zeldovich 機理不能完整地解釋稀薄火焰時通過實驗結(jié)果發(fā)現(xiàn)，當使用碳氫化合物作燃料且燃料近會以極快速率生成 NO[9]。enimore 反應機理，，快速型 NO 的生成過程如圖 1-2 所示
【學位授予單位】：武漢理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：X736.3;TQ426

【相似文獻】

相關期刊論文 前10條

1 程德潤;趙明仁;楊德玉;黑玉芬;劉祥;賈集;蘆德華;;降低B107催化劑中本體含硫量的研究[J];化肥工業(yè);1987年01期

2 金涌;畢曉濤;袁乃駒;;列管式固定床反應器整型催化劑流體力學行為的研究[J];化學反應工程與工藝;1987年03期

3 顧其威;;催化劑工程設計的進展[J];化學反應工程與工藝;1987年04期

4 吳之仁;林玉;張英賢;;γ-Al_2O_3上鉬鎳存在形式與催化性能的關系[J];石油化工;1987年06期

5 王麗川;黃國雄;李承烈;;人工污染法研究堿金屬對渣油裂化催化劑的影響[J];石油煉制與化工;1987年12期

6 楊洪武;張明睿;楊素勤;;合成氨球形催化劑鐵比的測定[J];河南化工;1987年02期

7 Jerzy Zieliski;程玉春;;NiO/Al_2O_3催化劑結(jié)構(gòu)[J];齊魯石油化工;1987年S1期

8 朱文會,董文惠,李愛梅;影響甲醇分解催化劑活性的困素研究[J];鄭州輕工業(yè)學院學報;1988年01期

9 于濤,吳越,呂光烈,李旺榮,林炳雄;鈣鈦石型復合氧化物La_(1-x)Sr_xFeO_(3-λ)催化性能的研究——Ⅰ.固體結(jié)構(gòu)以及缺陷性質(zhì)與催化性能的關系[J];中國科學(B輯 化學 生物學 農(nóng)學 醫(yī)學 地學);1988年04期

10 陳志學,趙雅琴,陸坤權(quán);用EXAFS研究NiO/α-Al_2O_3催化劑的結(jié)構(gòu)和相含量[J];物理化學學報;1988年03期

相關會議論文 前10條

1 石晶;張翹楚;桂佳會;崔雨萌;王永釗;趙永祥;;沉淀方式對沉淀法制備Co_3O_4催化N_2O直接分解性能影響[A];第二屆能源轉(zhuǎn)化化學與技術(shù)研討會會議指南2015[C];2015年

2 張鴻喜;吳君璧;宋美婷;李海濤;亢麗娜;趙永祥;;水熱條件下Ni/La_2O_3-SiO_2-Al_2O_3催化劑結(jié)構(gòu)演變[A];第十屆全國工業(yè)催化技術(shù)及應用年會論文集[C];2013年

3 翟旭芳;譚猗生;韓怡卓;;漿態(tài)床合成甲醇催化劑失活機理研究[A];第十三屆全國催化學術(shù)會議論文集[C];2006年

4 滕波濤;;金屬與金屬氧化物負載的鈰基催化劑結(jié)構(gòu)與催化作用的研究[A];中國化學會第30屆學術(shù)年會摘要集-第十五分會：表界面結(jié)構(gòu)調(diào)控與催化[C];2016年

5 洪景萍;;山梨醇和釕助劑添加對二氧化硅擔載鈷基催化劑結(jié)構(gòu)及其費托合成性能影響的原位表征研究[A];中國化學會第28屆學術(shù)年會第1分會場摘要集[C];2012年

6 邵正鋒;朱宏志;張志;鄭振華;高博;;多孔不銹鋼負載Pd催化劑的制備及其消氫性能研究[A];第二屆中國氚科學與技術(shù)學術(shù)交流會論文集[C];2017年

7 宋燕;孟凡會;李忠;;載體對Ni基催化劑結(jié)構(gòu)及低溫漿態(tài)床甲烷化性能影響[A];第二屆能源轉(zhuǎn)化化學與技術(shù)研討會會議指南2015[C];2015年

8 程世林;張桂華;呂鵬;楊瑞芹;邢闖;;分子篩基膠囊催化劑在碳一化學中的催化作用[A];第19屆全國分子篩學術(shù)大會論文集——D會場：分子篩及多孔材料的應用[C];2017年

9 張慶釷;左建良;林嘉偉;曹敏鋒;劉自力;;MOFs衍生銅鋅催化劑的制備及其加氫性能研究[A];第十四屆全國工業(yè)催化技術(shù)及應用年會論文集[C];2017年

10 許所昌;王雪峰;韓秀文;包信和;;Pt/Ni催化劑結(jié)構(gòu)和活性的核磁共振研究[A];第十七屆全國波譜學學術(shù)會議論文摘要集[C];2012年

相關重要報紙文章 前1條

1 本報見習記者 辛雨;電解水析氫催化劑“變形記”[N];中國科學報;2019年

相關博士學位論文 前10條

1 普志英;甲烷燃燒Co_3O_4基催化劑的活性物種形態(tài)及構(gòu)效關系研究[D];浙江工業(yè)大學;2017年

2 何飛;基于分子設計的非貴金屬氮摻雜碳材料的催化性能研究[D];東南大學;2017年

3 趙磊;三維石墨化碳材料在直接甲醇燃料電池催化劑中應用研究[D];哈爾濱工業(yè)大學;2017年

4 殷實;醇烴類液體燃料的間接法合成研究[D];浙江大學;2018年

5 田松;含硫過渡金屬磷化物的制備及其加氫精制性能研究[D];大連理工大學;2018年

6 呂金昆;負載鎳和骨架釕催化劑的制備及其催化乙酰丙酸轉(zhuǎn)化[D];大連理工大學;2018年

7 劉清港;甲酸基儲氫體系中金催化劑的設計及性能研究[D];大連理工大學;2018年

8 聶望欣;新型二氧化碳甲烷化催化劑制備及性能的研究[D];上海大學;2018年

9 孫念;鋰空氣電池陰極鈣鈦礦型催化劑La_(0.6)Sr_(0.4)CoO_(3-δ)的研究與改性[D];武漢理工大學;2016年

10 程穎;大孔鈰基復合氧化物同時消除柴油機尾氣中碳煙顆粒和氮氧化物的研究[D];中國石油大學（北京）;2017年

相關碩士學位論文 前10條

1 楊飛勇;Rh_x/CeO_2催化劑結(jié)構(gòu)與催化作用的密度泛函理論研究[D];浙江工業(yè)大學;2019年

2 徐浩;負載型離子液體[Prmim][Cl]對鈀基催化劑乙炔選擇性加氫性能[D];浙江工業(yè)大學;2018年

3 張春鵬;鎂基及鉻基催化劑的制備及其催化脫HF性能的研究[D];浙江工業(yè)大學;2018年

4 邢萌萌;用于氮氧化物NH_3-SCR消除反應鈰—銅復合催化劑的設計、合成與表征[D];南昌大學;2017年

5 黃駿;錳基低溫SCR催化劑的制備表征和催化反應性能研究[D];浙江工業(yè)大學;2018年

6 魯衛(wèi)哲;MnWO_x/TiO_2-SiO_2催化劑的低溫制備及NH_3-SCR性能[D];浙江工業(yè)大學;2018年

7 白彤;OMS-2催化劑中K含量的調(diào)控對其結(jié)構(gòu)和性能影響的研究[D];河北師范大學;2019年

8 常意川;高濃度NO分解催化劑制備表征及其活性評價[D];武漢理工大學;2018年

9 王文毅;FeO_x/Rh(111)和CoO_x/Rh(111)模型催化劑的制備與研究[D];廈門大學;2018年

10 胡文達;改性Sn-β催化劑的制備、表征及其在生物質(zhì)衍生物催化制乳酸中的應用[D];廈門大學;2018年

本文編號：2677718