發(fā)布時(shí)間：2020-05-23 17:38

【摘要】：隨著海洋運(yùn)輸?shù)目焖侔l(fā)展,船舶尾氣中氮氧化物、硫氧化物等污染物對(duì)大氣環(huán)境的危害越來(lái)越嚴(yán)重。2008年國(guó)際海事組織(IMO)通過(guò)了MARPOL公約附件VI修正案,對(duì)船舶尾氣中氮氧化物的排放標(biāo)準(zhǔn)作出了更加嚴(yán)格的要求。在多種船舶尾氣脫硝技術(shù)中,NO直接分解法具有工藝流程簡(jiǎn)單、不消耗還原劑、不產(chǎn)生二次污染、產(chǎn)物無(wú)毒無(wú)害等優(yōu)點(diǎn),受到了廣泛關(guān)注。論文通過(guò)超聲液相離子交換法制備了以H-ZSM-5分子篩原粉為載體、不含硅鋁黏合劑的Cu-ZSM-5催化劑,研究了制備條件和反應(yīng)條件對(duì)Cu-ZSM-5催化劑脫硝活性的影響,確定了Cu-ZSM-5催化劑的最優(yōu)制備工藝和最佳反應(yīng)條件,并通過(guò)X射線衍射、X熒光光譜、N_2吸附-脫附和場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡等分析手段對(duì)Cu-ZSM-5催化劑進(jìn)行了表征。結(jié)果表明,相對(duì)于離子交換法和固相分散法,超聲液相離子交換法制備的Cu-ZSM-5催化劑顆粒分布更均勻、比表面積更大、脫硝活性更高;在反應(yīng)溫度為773K、硅鋁比為38、Cu~(2+)濃度為0.01mol·L~(-1)、離子交換溫度為45°C、離子交換次數(shù)為3次、Cu的負(fù)載量為3.73%、反應(yīng)空速為2800h~(-1)、無(wú)氧條件下,Cu-ZSM-5催化劑對(duì)NO分解率為79.9%。為提高Cu-ZSM-5催化劑的低溫脫硝活性和抗氧性,論文通過(guò)摻雜Ag、Ce離子的方法對(duì)其進(jìn)行改性,采用改進(jìn)超聲液相離子交換法制備了以H-ZSM-5分子篩原粉為載體、不含硅鋁黏合劑的Ag/Cu-ZSM-5、Ce/Cu-ZSM-5催化劑,研究了不同反應(yīng)條件下其脫硝活性的變化,并通過(guò)X射線衍射、N_2吸附-脫附、傅里葉變換紅外光譜和場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡等分析手段對(duì)其進(jìn)行了表征。結(jié)果表明,在反應(yīng)溫度為663K、硅鋁比為38、Ag~+濃度為0.04mol·L~(-1)、O_2濃度為5%條件下,Ag/Cu-ZSM-5催化劑對(duì)NO分解率為78.1%;在反應(yīng)溫度為623K、硅鋁比為38、O_2濃度為5%條件下,Ce/Cu-ZSM-5催化劑對(duì)NO分解率為56.9%,表明Ag/Cu-ZSM-5、Ce/Cu-ZSM-5催化劑具有良好的抗氧性。相比Cu-ZSM-5催化劑,Ag/Cu-ZSM-5、Ce/Cu-ZSM-5催化劑對(duì)NO最佳分解溫度分別降低了110K和150K,表明其具有良好的低溫脫硝活性。論文創(chuàng)新點(diǎn)在于,結(jié)合超聲化學(xué)方法制備了對(duì)高濃度NO具有理想分解活性的Cu-ZSM-5催化劑,并通過(guò)摻雜Ag、Ce等助劑離子的方法提高了其低溫脫硝活性和抗氧性。
【圖文】：

圖 1-1 熱力型 NO 含量隨燃燒溫度的變化速型 NO1 年，F(xiàn)enimore 認(rèn)為 Zeldovich 機(jī)理不能完整地解釋稀薄火焰中同時(shí)通過(guò)實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)，當(dāng)使用碳?xì)浠�合物作燃料且燃料過(guò)附近會(huì)以極快速率生成 NO[9]。 Fenimore 反應(yīng)機(jī)理，快速型 NO 的生成過(guò)程如圖 1-2 所示。圖 1-2 快速型 NO 生成過(guò)程

圖 1-1 熱力型 NO 含量隨燃燒溫度的變化型 NO，F(xiàn)enimore 認(rèn)為 Zeldovich 機(jī)理不能完整地解釋稀薄火焰時(shí)通過(guò)實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)，當(dāng)使用碳?xì)浠�合物作燃料且燃料近�?huì)以極快速率生成 NO[9]。enimore 反應(yīng)機(jī)理，，快速型 NO 的生成過(guò)程如圖 1-2 所示
【學(xué)位授予單位】：武漢理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X736.3;TQ426

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本文編號(hào)：2677718