發(fā)布時間：2017-11-26 12:18

  本文關(guān)鍵詞：煤矸石合成4A沸石及其對含氟廢水的吸附研究

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【摘要】：4A沸石是人類合成的一種人工沸石,對環(huán)境不產(chǎn)生污染,離子交換性能和吸附性能較強。工業(yè)廢物煤矸石的棄置不用和堆積都會對環(huán)境產(chǎn)生很大危害,而煤矸石中具有大量的Si02及A1203,可作為合成沸石的原材料。本課題利用煤矸石合成4A沸石,采用了分步溶出硅鋁水熱合成的方法,不需添加硅鋁外源,方法簡單容易控制,可操作性強,為煤矸石合成4A沸石的方法提供了一種新的途徑。隨著工業(yè)發(fā)展,工業(yè)含氟廢水及部分生活飲用水嚴重超標,若處理不當(dāng),嚴重危害環(huán)境和人體健康。將合成的4A沸石用于處理含氟廢水,探索其吸附性能和特征,不僅為處理含氟廢水提供了一種廉價有效的吸附材料,而且達到了以廢治廢的環(huán)境目的。首先,本課題以煤矸石為原料,采用分步溶出硅鋁水熱合成法,探索了提取煤矸石中硅鋁有效成分的影響因素以及晶化條件對合成產(chǎn)物的影響。結(jié)果表明：煤矸石經(jīng)過熱活化預(yù)處理后,其組分中的高嶺石、石英等惰性成分轉(zhuǎn)化為偏高嶺石等活性成分；將熱活化矸石與粉末狀的碳酸鈉按照質(zhì)量比為1：1.3混合均勻在830℃的高溫下熔融1h,通過表征發(fā)現(xiàn)煤矸石的硅鋁成分充分轉(zhuǎn)化為有利用價值的硅酸鈉和硅鋁酸鈉；將熔融產(chǎn)物與水按固液比1：30混合,攪拌水溶1h,通過表征發(fā)現(xiàn)過濾后礦物中的硅酸鈉幾乎全部溶解在水中棄去,剩余產(chǎn)物主要為硅鋁酸鈉；將脫硅矸石與3mol/L的NaOH溶液混合,在60℃恒溫下攪拌堿溶1h,硅鋁酸鈉幾乎全部溶解,過濾得到硅鋁溶液；將硅鋁溶液經(jīng)過陳化后進行晶化水熱合成沸石,在較短的晶化時間下,合成產(chǎn)物為純度較高的4A沸石,然而當(dāng)晶化時間較長時則逐漸出現(xiàn)方鈉石,本實驗得到合成4A沸石的最佳晶化時間為4h,合成方鈉石的最佳晶化時間為16h。然后,利用煤矸石合成的4A沸石作為吸附劑,探索其對模擬含氟廢水的吸附性能和特征。結(jié)果表明：溶液的初始pH值對合成4A沸石的吸附除氟效果影響較大,合成沸石去除溶液中氟化物的適應(yīng)pH范圍是4-6；合成4A沸石的除氟吸附量隨溶液與沸石的液固質(zhì)量比的增加而增加,除氟率隨液固比的增加而緩慢減小,當(dāng)溶液與合成沸石的液固質(zhì)量比為50：1時,既提高了沸石的單位吸附量,又保證了一定的除氟率；隨著溶液初始濃度的增加,合成4A沸石對高濃度和低濃度的含氟溶液的吸附量均不斷增長,合成4A沸石對高濃度含氟廢水的除氟效果具有一定的濃度限定范圍,而對于低氟廢水的處理,合成4A沸石的吸附效果較好；振蕩吸附時間對合成沸石的吸附除氟作用中,反應(yīng)初期合成沸石對含氟廢水吸附量的增加較快,而隨著振蕩時間的延長,合成沸石對溶液中氟的去除量增加緩慢,最后趨向于一個穩(wěn)定的平衡狀態(tài)。通過對合成沸石的吸附除氟結(jié)果進行動力學(xué)模型和等溫吸附模型進行研究,發(fā)現(xiàn)合成4A沸石對廢水的除氟過程較符合二級動力學(xué)模型和Freundlich等溫吸附模型,表明該過程是以化學(xué)吸附和多分子層吸附作用為主。最后,用氯化鐵和氫氧化鈣溶液對合成4A沸石進行改性實驗,探索其對高濃度的工業(yè)含氟廢水的吸附性能。結(jié)果表明：氫氧化鈣改性沸石的吸附除氟效果均高于氯化鐵改性后的沸石,其中用氯化鐵溶液改性沸石時,當(dāng)Fe3+的質(zhì)量分數(shù)和改性時間分別為0.05%和2h,對溶液中氟的去除效果最好；用氫氧化鈣溶液改性沸石時,當(dāng)Ca(OH)2的質(zhì)量分數(shù)和改性時間分別為7%和2h,對溶液中氟的去除效果最好；氫氧化鈣改性沸石對含氟溶液進行吸附后,溶液中的氟含量可達到我國工業(yè)廢水排放的一級標準,而當(dāng)溶液中氟離子的初始濃度為5OOmg/L時,吸附平衡后溶液中的氟含量可達到我國工業(yè)廢水排放的二級標準；氯化鐵改性沸石對初始濃度小于400mg/L的含氟溶液進行吸附后,溶液中的氟含量可達到我國工業(yè)廢水排放的二級標準。
【學(xué)位授予單位】：陜西師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X703;TQ424.25

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本文編號：1229766