發(fā)布時(shí)間：2017-11-26 07:19

  本文關(guān)鍵詞：氧化鈰基材料的制備及其光催化脫硝性能研究

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【摘要】：工業(yè)大量釋放的氮氧化物產(chǎn)生了一系列破壞環(huán)境的酸雨、霧霾、光化學(xué)煙霧等大氣污染物。因此,通過催化劑低溫移除火電廠及柴油機(jī)發(fā)動(dòng)機(jī)釋放出的氮氧化物是目前的當(dāng)務(wù)之急。然而,能在低溫尤其是200℃以下選擇性還原氮氧化物的催化劑依然還是空白。本項(xiàng)目針對(duì)這一現(xiàn)狀,開發(fā)在低溫下能導(dǎo)向光還原氮氧化物的氧化鈰基能級(jí)梯度材料及技術(shù)。這種新型材料的設(shè)計(jì)理念是,使用含有豐富分級(jí)多孔結(jié)構(gòu)的生物結(jié)構(gòu)作為模板,制備具有仿生富集結(jié)構(gòu)的材料；通過摻雜半導(dǎo)體、氧空位等向氧化鈰的禁帶中導(dǎo)入多個(gè)梯度能級(jí),使得材料能夠吸收利用可見光；進(jìn)一步控制摻入半導(dǎo)體材料中金屬離子與鈰離子組成的循環(huán)變價(jià)體系與光生電子空穴對(duì)協(xié)同穩(wěn)定氧空位的含量,使催化劑表面高活性的氧空位大幅促進(jìn)導(dǎo)向光還原生成N2。系統(tǒng)研究這一反應(yīng)系統(tǒng)的導(dǎo)向光還原效率、活性位與還原劑的作用機(jī)理,為設(shè)計(jì)遏制霧霾的新型氧化鈰基催化材料提供實(shí)驗(yàn)及理論基礎(chǔ)。本文以黃瓜、蓮藕為模板采用浸漬法制備仿生CeO2-CuO材料,在煅燒溫度為550℃,煅燒速率為2℃/min條件下,材料形貌最為完整,孔道結(jié)構(gòu)也最為豐富。經(jīng)XRD、BET、SEM、TEM、UV-VIS、XPS表征后可知仿黃瓜形貌的CeO2-CuO的綜合性能更為優(yōu)異,其孔隙結(jié)構(gòu)更為均勻,晶粒尺寸小,并且具有更大的比表面積及更高的可見光吸收利用率�？疾炝诉^渡金屬摻雜對(duì)于材料催化性能的影響,當(dāng)氧化鈰負(fù)載了銅以后,氧化銅以置換固溶的形式摻入到氧化鈰晶格中,導(dǎo)致氧化鈰晶格發(fā)生畸變,材料晶粒粒徑減小,比表面積增大。同時(shí)隨著氧化銅的摻入,一方面通過梯度耦合的方式減小了氧化鈰的禁帶寬度,使其對(duì)可見光產(chǎn)生響應(yīng)；另一方面當(dāng)Cu2+取代Ce4-材料內(nèi)部的氧空位便會(huì)增加,等價(jià)于在半導(dǎo)體的禁帶中引入另一個(gè)雜質(zhì)能級(jí),這進(jìn)一步促進(jìn)了催化材料的可見光催化活性。隨著銅負(fù)載量的增加,材料的粒徑增大,比表面積減小,可見光催化活性也逐漸減弱。當(dāng)銅負(fù)載量為0.2時(shí),此時(shí)材料具備最好的催化性能。通過重復(fù)實(shí)驗(yàn)得出了最佳反應(yīng)條件,催化劑材料為仿黃瓜形貌的仿生CeO2-CuO、銅負(fù)載量為0.2、催化劑體積為6mL、NO濃度為600ppm、NH3濃度為600ppm、N2為載氣、反應(yīng)溫度為140℃左右、空速為2000 h-1,此時(shí)催化劑的脫硝效率達(dá)到最高,對(duì)NO的去除率為85%。
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X701;O643.36

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