發(fā)布時(shí)間：2020-05-12 03:19

【摘要】：隨著科技和社會(huì)的不斷發(fā)展,具有優(yōu)異電化學(xué)性能的鋰離子二次電池已經(jīng)廣泛應(yīng)用于便攜式電子設(shè)備和電動(dòng)汽車等各個(gè)領(lǐng)域。然而,隨著大規(guī)模電力儲(chǔ)能領(lǐng)域的飛速發(fā)展,鋰元素儲(chǔ)量匱乏已不能滿足需求,加之鋰離子電池存在生產(chǎn)成本高、安全性不足等問(wèn)題,發(fā)展新型能量存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)換技術(shù)迫在眉睫。因此,與鋰離子電池工作原理相似的鈉離子電池受到了大家的廣泛關(guān)注。鈉與鋰屬于同一主族,化學(xué)性質(zhì)相似,且儲(chǔ)量豐富、價(jià)格低廉、安全性高,是鋰離子電池非常有潛力的替代品。而鈉離子半徑較大、鈉離子電池電極材料能量密度低、鈉離子脫嵌和擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)性能差限制其進(jìn)一步發(fā)展�，F(xiàn)階段,相比于已取得良好發(fā)展的負(fù)極材料,發(fā)展具有鈉離子快速脫/嵌動(dòng)力學(xué)、高比容量的鈉離子電池正極材料迫在眉睫。在目前已報(bào)道的鈉離子電池正極材料中,鐵基聚陰離子型化合物以其低成本、熱穩(wěn)定性優(yōu)異、安全性高、環(huán)境友好等優(yōu)勢(shì)受到人們的廣泛研究。這類化合物的晶體結(jié)構(gòu)多樣,能夠?yàn)殁c離子傳輸提供開(kāi)放通道;組成化合物的一系列四面體或八面體陰離子結(jié)構(gòu)單元間由強(qiáng)共價(jià)鍵相連,并能組建三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),穩(wěn)定的聚陰離子框架結(jié)構(gòu)能夠使材料在充放電過(guò)程中表現(xiàn)出很好的耐過(guò)充性和循環(huán)穩(wěn)定性。然而,這種材料的電子電導(dǎo)率普遍較低,這會(huì)導(dǎo)致大電流密度下材料的充放電性能較差。因此,需要尋求一種簡(jiǎn)便高效的方法來(lái)有效提高鐵基聚陰離子型化合物的電子電導(dǎo)率。本文主要以海藻酸鈉為模板,利用海藻酸鈉大分子的獨(dú)特結(jié)構(gòu),通過(guò)簡(jiǎn)單的離子交換、冷凍干燥和碳化過(guò)程制備了一系列鐵基聚陰離子型化合物,并對(duì)其作為鈉離子電池正極材料的性能進(jìn)行研究:(1)以Na:Fe:P=3.12:2.44:4的摩爾比經(jīng)600℃碳化合成Na_(3.12)Fe_(2.44)(P_2O_7)_2/r-GO氣凝膠。鐵離子與海藻酸鈉中四個(gè)α-L-古羅糖醛酸鏈段螯合形成“蛋盒”結(jié)構(gòu),鈉離子被β-D-甘露糖醛酸鏈段中的羧基靜電吸附固定,可有效避免表面氧化。碳化后“蛋盒”結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化為金屬/碳的核殼結(jié)構(gòu),海藻酸鈉的碳骨架熱解轉(zhuǎn)化為三維多孔氣凝膠。用作鈉離子電池鐵基正極材料時(shí),電流密度為0.1 C時(shí)可逆容量能達(dá)到116.1mAh g~(-1)。電流密度為20 C時(shí),經(jīng)5000次恒流充放電循環(huán)后,仍有72.3 mAh g~(-1)的容量,容量保持率為88.82%。(2)以Na:Fe:P=1.8:1:1的摩爾比經(jīng)600℃碳化合成NaFePO_4/r-GO氣凝膠,掃描電鏡照片顯示NaFePO_4納米顆粒被均勻包封在三維多孔碳質(zhì)氣凝膠中。用作鈉離子電池鐵基正極材料時(shí),電流密度為0.1 C時(shí)可逆容量為134.8 mAh g~(-1);電流密度為1 C時(shí),初始放電容量為115.6 mAh g~(-1),經(jīng)300次恒流充放電循環(huán)后仍有113.2mAh g~(-1)的容量,容量保持率為97.92%;電流密度為10 C時(shí),經(jīng)3000次恒流充放電循環(huán)后仍有79.7 mAh g~(-1)的容量,容量保持率為85.73%。(3)以Na:Fe:S=2:2:3的摩爾比經(jīng)350℃碳化合成Na_(2+2x)Fe_(2-x)(SO_4)_3/r-GO氣凝膠,用作鈉離子電池鐵基正極材料時(shí),電流密度為0.1 C時(shí)可逆容量為84.2 mAh g~(-1);電流密度為1 C時(shí)初始放電容量為73.8 mAh g~(-1),經(jīng)200次恒流充放電循環(huán)后仍有63.3 mAh g~(-1)的容量,容量保持率為85.77%。
【學(xué)位授予單位】：青島大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TQ427.26;TM912

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