有機骨架聚合物的設計、結(jié)構(gòu)與性質(zhì)研究
本文關(guān)鍵詞：稀土無機發(fā)光材料:電子結(jié)構(gòu)、光學性能和生物應用，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
《云南大學》 2013年
氨基酸Schiff堿類配合物和金屬—有機骨架聚合物的設計、結(jié)構(gòu)與性質(zhì)研究
李宗澤
【摘要】：氨基酸Schiff堿類金屬配合物在磁學、非線性光學材料、熒光探針、生物活性等諸多領域有著潛在的應用價值,因此越來越引起廣大化學工作者的極大關(guān)注。盡管對此類配合物領域的研究卓有成就,但是人們對鉆配合物的報道相對較少,而且在其相應高維金屬聚合物的組裝方面一直難有實質(zhì)進展,這可能是由于其配體的難溶性與不穩(wěn)定性導致的。另一方面,多孔金屬-有機骨架聚合物(MOFs)由于其多樣化的拓撲結(jié)構(gòu)類型和功能材料方面的廣泛應用已經(jīng)成為當今配位化學的熱點話題。基于次級構(gòu)筑單元(SBUs)合成策略構(gòu)筑的MOFs材料往往具有非貫穿的穩(wěn)定框架。本文中以氨基酸Schiff堿和吡啶基羧酸配體等為構(gòu)建基元,與過渡金屬離子自組裝,采用常規(guī)揮發(fā)法和溶劑熱合成了15個新配合物。對這些化合物進行了系列的結(jié)構(gòu)解析和性質(zhì)表征,包括X-ray單晶衍射、熱重分析、磁性和光學性質(zhì)等。 1、選擇2個類似配體丙氨酸Schiff堿和甘氨酸Schiff堿,與鈷離子、鋅離子反應,得到了7個結(jié)構(gòu)新穎的配合物,展現(xiàn)了從零維單元到三維貫穿diamond網(wǎng)絡的多樣結(jié)構(gòu)。通過引入雙吡啶基橋連配體進行結(jié)構(gòu)調(diào)控,在溶劑熱條件下成功拓展了配合物結(jié)構(gòu)體系的維數(shù)。對部分配合物的熱穩(wěn)定性、磁性、光學性質(zhì)和切割DNA活性進行了研究。聚合物1和2,6和7在300℃以前整體骨架都能保持完整,鈷離子間均表現(xiàn)為弱的反鐵磁耦合作用；配合物1在有氧化和/或還原劑(H202)的存在下,均不同程度的表現(xiàn)出化學核酸酶的活性,對PBR322DNA有切割作用。 2、利用溶劑熱法設計合成了4個基于不同金屬核數(shù)SBU的三維MOFs聚合物。在合成實驗中反應溶劑的改變和溶劑的配比不同極大地影響MOFs的最終結(jié)構(gòu)。通過氮氣吸附實驗測定了聚合物的孔隙大小,同時研究了聚合物8的變溫磁化率和交流磁化率。磁性測試證明聚合物8鈷簇中存在較強的反鐵磁耦合作用。 3、利用異煙酸和4-(異煙酰胺基)苯甲酸與過渡金屬鹽在溶劑熱條件下反應,構(gòu)筑了3個貫穿的diamond骨架聚合物。通過選用不同長度的橋連配體,成功控制了diamond拓撲網(wǎng)絡的貫穿程度。另外還得到了一個的三維pcu拓撲Mn(Ⅱ)聚合物。TGA測試表明聚合物12有較高的熱穩(wěn)定性。
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【學位授予單位】：云南大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2013
【分類號】：O621.13
【目錄】：
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