目前,我國(guó)很多地區(qū)的地下水源受到硝酸鹽氮(NO₃^--N)的污染,并直接或間接地威脅著用水人群的身體健康。我國(guó)《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》(GB5749-2006)中規(guī)定,飲用水中的NO₃^--N不得超過(guò)10 mg/L。多相催化還原技術(shù)因具有反應(yīng)條件溫和、NO₃^--N去除速率快、無(wú)二次污染且易于實(shí)現(xiàn)自動(dòng)化等優(yōu)點(diǎn),被譽(yù)為最具有發(fā)展前景的脫氮工藝。然而,目前該技術(shù)相關(guān)研究尚不成熟,運(yùn)行效能無(wú)法滿足凈水工程上的應(yīng)用需求�，F(xiàn)階段,基于解決催化劑的活性和選擇性之間的統(tǒng)一問(wèn)題,設(shè)計(jì)和研發(fā)出兼具高催化活性和N₂選擇性的催化劑,是推動(dòng)該技術(shù)發(fā)展和實(shí)際應(yīng)用的關(guān)鍵途徑。本論文通過(guò)系統(tǒng)研究催化劑載體、Pd-Cu結(jié)構(gòu)類(lèi)型和Pd納米顆粒尺寸對(duì)Pd基催化劑催化還原NO₃^--N和NO₂^--N效能的影響,更深層次的探究催化還原NO₃^--N反應(yīng)機(jī)制...

【文章頁(yè)數(shù)】：155 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 課題研究背景
        1.1.1 地下水資源及污染現(xiàn)狀
        1.1.2 硝酸鹽污染現(xiàn)狀
        1.1.3 硝酸鹽污染來(lái)源
        1.1.4 硝酸鹽對(duì)人體的危害
    1.2 水中硝酸鹽去除技術(shù)研究現(xiàn)狀
        1.2.1 物理化學(xué)技術(shù)
        1.2.2 生物處理技術(shù)
        1.2.3 化學(xué)還原技術(shù)
    1.3 催化還原水中硝酸鹽技術(shù)研究現(xiàn)狀
        1.3.1 催化還原硝酸鹽技術(shù)的機(jī)理
        1.3.2 催化劑及反應(yīng)器的開(kāi)發(fā)
        1.3.3 催化還原硝酸鹽的影響因素
    1.4 該領(lǐng)域的技術(shù)瓶頸及研究方向
    1.5 課題來(lái)源、研究意義與內(nèi)容
        1.5.1 課題來(lái)源
        1.5.2 研究目的與意義
        1.5.3 課題研究?jī)?nèi)容
        1.5.4 技術(shù)路線
第2章 試驗(yàn)材料與方法
    2.1 試驗(yàn)材料與儀器
        2.1.1 試驗(yàn)材料
        2.1.2 試驗(yàn)儀器與設(shè)備
    2.2 催化劑活性金屬組分選擇
    2.3 物化性質(zhì)表征
        2.3.1 催化劑活性組分含量分析
        2.3.2 微觀形貌及粒徑分析
        2.3.3 晶體結(jié)構(gòu)分析
        2.3.4 表面化學(xué)結(jié)構(gòu)和性質(zhì)分析
        2.3.5 金屬分散度與程序升溫還原分析
        2.3.6 原位CO-DRIFT光譜分析
    2.4 催化實(shí)驗(yàn)方法
        2.4.1 催化反應(yīng)裝置
        2.4.2 催化還原反應(yīng)實(shí)驗(yàn)
    2.5 分析檢測(cè)方法
        2.5.1 硝酸鹽氮的檢測(cè)方法
        2.5.2 亞硝酸鹽氮檢測(cè)方法
        2.5.3 氨氮的檢測(cè)方法
        2.5.4 其他離子的檢測(cè)方法
第3章 Pd-Cu結(jié)構(gòu)類(lèi)型及載體的影響機(jī)制與優(yōu)選
    3.1 引言
    3.2 載體及催化劑的制備
        3.2.1 催化劑載體的制備與處理
        3.2.2 催化劑的制備
    3.3 載體及催化劑物化性質(zhì)表征
        3.3.1 載體的定性表征
        3.3.2 單分散納米顆粒表征
        3.3.3 催化劑物化性質(zhì)表征
    3.4 Pd-Cu結(jié)構(gòu)類(lèi)型對(duì)催化反應(yīng)的影響機(jī)制與優(yōu)選研究
        3.4.1 Pd-Cu催化劑催化還原硝酸鹽的效能
        3.4.2 Pd-Cu結(jié)構(gòu)類(lèi)型對(duì)催化還原硝酸鹽效能的影響機(jī)制
    3.5 載體對(duì)催化反應(yīng)的影響機(jī)制與優(yōu)選
        3.5.1 Pd催化劑催化還原亞硝酸鹽的效能
        3.5.2 載體對(duì)催化硝酸鹽及亞硝酸鹽效能的影響機(jī)制
    3.6 本章小結(jié)
第4章 Pd基納米催化劑顆粒尺寸的影響機(jī)制與優(yōu)選
    4.1 引言
    4.2 催化劑的制備
        4.2.1 Pd/XC-72R催化劑的制備
        4.2.2 Pd-Li/XC-72R和 Pd-B/XC-72R催化劑的制備
        4.2.3 Pd@MIL-101 催化劑的制備及電子結(jié)構(gòu)調(diào)控
    4.3 催化劑的表征
        4.3.1 Pd基催化劑的負(fù)載率
        4.3.2 微觀形貌及顆粒尺寸
        4.3.3 晶體結(jié)構(gòu)
    4.4 Pd/XC-72R催化劑的催化效能
        4.4.1 催化反應(yīng)底物的選擇
        4.4.2 催化劑對(duì)底物及產(chǎn)物的吸附
        4.4.3 Pd/XC-72R催化劑的催化活性及選擇性
    4.5 Pd尺寸效應(yīng)的影響機(jī)制
        4.5.1 Pd原子幾何特性與催化反應(yīng)效能的關(guān)系
        4.5.2 β-PdH對(duì)催化反應(yīng)的影響
        4.5.3 Pd表面電子結(jié)構(gòu)對(duì)催化反應(yīng)的影響
    4.6 本章小結(jié)
第5章 Pd-Cu/XC-72R催化劑的制備及催化還原硝酸鹽的效能
    5.1 引言
    5.2 催化劑的制備
    5.3 催化劑的表征
        5.3.1 活性金屬負(fù)載率
        5.3.2 晶體結(jié)構(gòu)
        5.3.3 微觀形貌和粒徑尺寸
        5.3.4 元素組成及價(jià)態(tài)
    5.4 催化還原硝酸鹽的效能
        5.4.1 催化反應(yīng)活性及選擇性
        5.4.2 催化反應(yīng)熱力學(xué)
        5.4.3 催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)及模型建立
    5.5 水質(zhì)條件對(duì)催化反應(yīng)的影響
        5.5.1 反應(yīng)pH值對(duì)催化反應(yīng)的影響
        5.5.2 Fe²⁺、Mn²⁺對(duì)催化反應(yīng)的影響
        5.5.3 水中陰離子對(duì)催化反應(yīng)的影響
    5.6 催化劑的穩(wěn)定性研究
    5.7 同步去除水中含氧酸鹽的效能研究
    5.8 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的論文及其它成果
致謝
個(gè)人簡(jiǎn)歷



本文編號(hào)：3975305