發(fā)布時(shí)間：2020-11-20 10:44

　　 稀土元素包括鑭系元素以及釔和鈧兩種元素。稀土元素失去最外層電子后變成三價(jià)離子,在5s~25p~6電子層保護(hù)下,稀土離子內(nèi)部會(huì)發(fā)生電子躍遷。由于其獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu),使得稀土摻雜的上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料具有發(fā)射譜帶窄、色純度高、紅外到紫外區(qū)的吸收和發(fā)射等優(yōu)點(diǎn)。稀土摻雜的上轉(zhuǎn)換納米材料可以利用近紅外光作為激發(fā)光源,具有較深的組織穿透深度,同時(shí)可以實(shí)現(xiàn)上轉(zhuǎn)換發(fā)光(UCL)成像和磁共振成像(MRI)。通過(guò)與其他納米材料結(jié)合,可以構(gòu)建針對(duì)于癌癥的診療一體化試劑。以上這些優(yōu)點(diǎn)使得稀土摻雜納米材料在生物醫(yī)學(xué)方向具有廣泛的應(yīng)用前景。本論文針對(duì)于構(gòu)建稀土摻雜納米雜化材料在腫瘤的診斷和治療方面進(jìn)行了以下探索:1.隨著藥物載體的研究逐漸增多,各類光、pH、氧化還原電勢(shì)、溫度活化的封裝分子也相繼被報(bào)道。在這些封裝分子中二氧化錳納米片呈現(xiàn)出很多獨(dú)特的優(yōu)勢(shì):如具有大的表面積、可以實(shí)現(xiàn)充分的封裝效果阻止藥物的提前釋放,具有很寬的吸收、結(jié)合上轉(zhuǎn)換納米粒子的發(fā)光可以在腫瘤部位實(shí)現(xiàn)選擇性的UCL成像,同時(shí)二氧化錳納米片可以在腫瘤部位的酸性環(huán)境下被谷胱甘肽(GSH)還原,生成的Mn~(2+)離子可以增強(qiáng)樣品在腫瘤部位的磁共振信號(hào)�；�于以上優(yōu)點(diǎn),二氧化錳納米片作為一種新穎GSH和pH響應(yīng)的封裝分子可以有效地應(yīng)用于選擇性的藥物釋放。我們發(fā)展了一種基于二氧化錳納米片的雙敏納米結(jié)構(gòu)(UCDMs),用于選擇性藥物釋放、UCL成像、增強(qiáng)的MRI。研究了UCDMs納米結(jié)構(gòu)對(duì)pH/GSH的響應(yīng),以確定其選擇性藥物釋放的潛力。利用HeLa細(xì)胞研究了UCDMs在腫瘤細(xì)胞內(nèi)可控藥物釋放的能力及其對(duì)癌細(xì)胞的殺傷效果。結(jié)果表明,UCDMs納米結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了在腫瘤細(xì)胞內(nèi)有效的藥物釋放、UCL成像和增強(qiáng)的MRI,表明UCDMs在多模式生物成像指導(dǎo)的化療方面具有潛在的應(yīng)用前景。2.磁共振成像可以提供高的空間分辨率、高靈敏度的三維造影信息,被廣泛應(yīng)用于癌癥的診斷。在這部分內(nèi)容中,我們用簡(jiǎn)單溫和的方法合成了一種新穎的雙介孔納米體系用于腫瘤的光熱治療和磁共振成像。首先在介孔鉑納米粒子表面包裹一層介孔二氧化硅,氨基功能化后與稀土Gd配合物進(jìn)行共價(jià)鍵復(fù)合,得到最終的Gd配合物功能化鉑納米粒子雙介孔核殼納米體系mPt@mSiO_2-GdDTPA。介孔鉑納米粒子(mPt)作為核,在808 nm近紅外光激發(fā)下表現(xiàn)出優(yōu)異的光熱轉(zhuǎn)換性能。介孔二氧化硅與Gd-DTPA配合物相連作為殼,可以作為MRI的造影劑。另外,用MTT法、組織學(xué)和血液學(xué)分析,表明mPt@mSiO_2-GdDTPA納米體系在沒(méi)有激光照射時(shí)具有低的生物毒性,該納米體系已成功應(yīng)用于昆明鼠體內(nèi)的MRI研究、細(xì)胞內(nèi)以及帶瘤小鼠的光熱治療研究。
【學(xué)位單位】：上海大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TQ422;R318.08
【部分圖文】：

過(guò)光子上轉(zhuǎn)換過(guò)程發(fā)射紫外光（UV）、可見(jiàn)光或近紅外輻射[7-8]。由于近紅外光波段位于組織的“光學(xué)窗口”，因此可以有效地避免生物組織的背景熒光、增加組織穿透深度。通常些發(fā)光納米材料具有特定的性質(zhì)，可以被官能化以連接一些生物分子，實(shí)現(xiàn)對(duì)疾病的檢測(cè)療。因此，它們已被應(yīng)用于生物成像、生物傳感以及成像引導(dǎo)的疾病治療：如上轉(zhuǎn)換熒光（upconversion luminescence, UCL）、磁共振成像（magnetic resonance imaging, MRI）、X-計(jì)算機(jī)斷層掃描成像（X-ray computed tomograghy, CT）、靶向藥物釋放、光熱治photothermal therapy, PTT）、光動(dòng)力治療（photodynamic therapy, PDT）等。1.2 上轉(zhuǎn)換納米材料的發(fā)光機(jī)理鑭系離子（Ln3+）具有豐富的能級(jí)狀態(tài)，使得摻雜鑭系元素的納米材料具有巨大的實(shí)現(xiàn)換過(guò)程的機(jī)會(huì)。這些過(guò)程可以簡(jiǎn)單歸納為激發(fā)態(tài)吸收（ESA）、能量轉(zhuǎn)移上轉(zhuǎn)換（ETU）、敏化上轉(zhuǎn)換（CSU）、光子雪崩（PA）和能量遷移上轉(zhuǎn)換（EMU）如圖 1-1 所示。[9-10]

離子的上轉(zhuǎn)換納米材料的能量轉(zhuǎn)移過(guò)程[7]圖1-2為在近紅外光激發(fā)下共摻Y(jié)b3+、Tm3+和Er3+離子的上轉(zhuǎn)換納米材料的能量轉(zhuǎn)移過(guò)程，由于 Yb3+具有較大的吸收截面，所以 UCNPs 中的 Yb3+作為 Tm3+和 Er3+離子的敏化劑[17]。通過(guò)激發(fā) Yb3+的基態(tài)2F7/2到其激發(fā)態(tài)2F5/2可以實(shí)現(xiàn)光子的上轉(zhuǎn)換。激活 Yb3+后，就會(huì)發(fā)生從Yb3+到激活劑（如 Er3+和 Tm3+）的能量轉(zhuǎn)移過(guò)程。對(duì)于 Yb3+-Er3+和 Yb3+-Tm3+體系，能量轉(zhuǎn)移過(guò)程如圖 1-2 所示，這些能量轉(zhuǎn)移過(guò)程使得 Yb3+-Er3+體系在 658 nm, 541 nm, 522 nm 和 408 nm處產(chǎn)生上轉(zhuǎn)換發(fā)射，這歸因于從4F9/2,4S3/2,2H11/2和2H9/2向基態(tài)4I15/2的躍遷。類似地，Yb3+-Tm3+體系在 800 nm, 650 nm, 475 nm, 450 nm, 362 nm 和 345 nm 處的發(fā)射

圖 1-3（a）NaLuF4:Gd,Yb,Er；（b）NaGdF4納米粒子的 TEM 圖納米材料的表面改性方法中的親水性和分散性是大多數(shù)納米材料生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用的先決條由于其疏水性配體（OA、OM）通常是疏水性的，這大大限制了改變這些疏水性納米材料的水溶性，許多表面修飾的方法已去除，配體吸引，配體交換，逐層組裝和表面硅烷化（圖 1-4高 UCNPs 的親水性和分散性，而且還提供了許多化學(xué)官能團(tuán)
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本文編號(hào)：2891304