砷是一種有毒的類(lèi)金屬元素,砷(As)污染已經(jīng)成為廣泛關(guān)注的全球性環(huán)境問(wèn)題,地下水砷污染是全球飲用水的主要威脅之一。在自然水體中,砷主要以無(wú)機(jī)亞砷酸鹽(As(Ⅲ))和砷酸鹽(As(Ⅴ))形式存在,其形態(tài)分布主要取決于環(huán)境中的氧化還原電位(Eh)和pH。As(Ⅲ)到As(Ⅴ)的標(biāo)準(zhǔn)氧化還原電位低于Fe(Ⅱ)到Fe(Ⅲ)的氧化還原電位。雖然Fe(Ⅱ)在空氣中很快被氧化為Fe(Ⅲ),但是As(Ⅲ)的氧化速率卻是極其緩慢的。在低鐵含量、空氣飽和、pH值7.6-8.5的水體中As(Ⅲ)的半衰期約為9 d。因此,在地下水中砷主要以As(Ⅲ)的形態(tài)存在。As(Ⅲ)的毒性是As(Ⅴ)的60倍。在自然水體pH范圍內(nèi),As(Ⅴ)以陰離子形式存在,As(Ⅲ)以中性分子(H3ASO4)形式存在,因此As(Ⅲ)更容易遷移。吸附、離子交換、膜技術(shù)等常規(guī)除砷方法對(duì)As(Ⅴ)非常有效,但對(duì)As(Ⅲ)很差。因此有必要先將As(Ⅲ)氧化為As(Ⅴ),然后再去除As(Ⅴ)。但是傳統(tǒng)的化學(xué)氧化技術(shù)成本高,容易引起二次污染。因此迫切需要開(kāi)發(fā)新型的高效的氧化As(Ⅲ)的技術(shù)。針對(duì)As(Ⅲ)的高毒性、易遷移和難以去除的特點(diǎn)以及常規(guī)As...

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【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

圖１．２?２５?°Ｃ下神的形態(tài)隨ｐＨ的分布??Ｆｉｇ．１．２?Ｄｉｓ杜化山ｉｏｎ?ｏｆ?Ａｓ（ＩＩＩ）?ａｎｄ?Ａｓ（Ｖ）?ａｓ?ａ?ｆｕｎｃｔｉｏｎ?ｏｆ?ｐＨ?ａｔ?２５?°Ｃ．??

０?２?４?６?８?１０?１２?１４??ｐＨ??圖１．１?２５?°Ｃ時(shí)、一個(gè)大氣壓下神的ｐＨ與Ｅｈ圖，總神的濃度為１０—５?ｍｏｌ／Ｌ，總硫的濃??度為?ｌ〇－３ｍｏｌ／Ｌ??Ｆｉｇ．ｌ?．１?Ｔｈｅ?Ｅｈ－ｐＨ?ｄｉａｇｒａｍ?ｆｏｒ?Ａｓ?ａｔ?２５?°Ｃ?ａｎｄ?１?ａｔｍ....

圖２．１陰陽(yáng)極分離的電解裝置圖

口管導(dǎo)入ＡｇＮ〇３溶液中，通過(guò)控制氯氣流速將Ｈ３ＡＳ氣體趕出陰極池，被ＡｇＮ〇３??溶液吸收，然后通過(guò)紫外可見(jiàn)分光光度計(jì)測(cè)定Ｈ３ＡＳ的產(chǎn)量。將電解后的碳棒浸入??ＨＮ０３溶液中，通過(guò)ＩＣＰ－ＭＳ測(cè)定Ａｓ（０）的生成量。裝置如圖２．１所示。??１??Ｊａｋ?｜ｊ?＇：＇＇．；：：?....

圖２．２?（ａ）?０．１?Ｍ?ＨＮ０３溶液中濃度為４０?ｍｇ／Ｌ的Ａｓ（ｍ）在鉆盤(pán)電極上的伏安圖，掃描速度是５０??ｍＶ／ｓ；?（ｂ）Ａｓ田Ｉ）氧化為Ａｓ（Ｖ）的電流峰與０．１Ｍ硝酸溶液中Ａｓ巧Ｉ）的濃度（０、５、１０、２０、?＾??３０、４０、６０、８０?ｍｇ／Ｌ）關(guān)系；似１Ｍ鹽酸中濃度為４０?ｍｇ／?

ｄｉｓｋ?ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ?ｉｎ?０．１?ｍｏｌ／Ｌ?ＨＮ０３．?ＬＳＡＳＶ?ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ：?ｐｉ＊ｅｄｑ）〇ｓｉｔｉｏ打?ａｔ?－０．３?Ｖ?ｆｏｒ?２００?ｓ，化ｅ??ｓｃａｎｎｉｎｇ?ｒａｔｅ?ｗａｓ?５０?ｍＶ／ｓ，?ｓａｍｐｌｅ?ｉｎｔｅｒｖａｌ?ｗａｓ?０．....

圖２．３?（ａ）電解時(shí)間分別為０、６、１２、１５、１８、２１、２４、２７、６０ｉｎｉｎ時(shí)，陽(yáng)極液在領(lǐng)電極上的?

?２０Ｋ．５??反應(yīng)不同時(shí)間后的陽(yáng)極液在鉆盤(pán)電極上的伏安圖見(jiàn)圖２．３（ａ）。隨著電解時(shí)間的??増加，Ａｓ仰）氧化為Ａｓ（Ｖ）的氧化峰越來(lái)越低，峰電流越來(lái)越小，說(shuō)明溶液中Ａｓ（ＩＩＩ）??濃度在不斷降低。陽(yáng)極液的Ａｓ（ｎｉ）處在完全氧化的環(huán)境中極易失去電子被氧化為??Ａｓ（Ｖ）。施....

本文編號(hào)：4025094