發(fā)布時間：2020-03-29 05:59

【摘要】：由于煤炭資源枯竭及國家產(chǎn)業(yè)政策的調(diào)整,大量煤礦被廢棄或關(guān)閉,由此帶來的安全與環(huán)境問題日益突出。煤礦關(guān)閉后,采空區(qū)及巷道充水,水文地質(zhì)條件發(fā)生顯著變化,其中的污染物會浸出、釋放及遷移,并對地下水環(huán)境構(gòu)成污染風險。論文通過現(xiàn)場調(diào)研、理論分析及室內(nèi)模擬實驗,研究了礦區(qū)環(huán)境中多環(huán)芳烴的分布特征以及礦井水中多環(huán)芳烴的主要來源,重點研究了關(guān)閉煤礦特殊環(huán)境條件下多環(huán)芳烴的變化規(guī)律和降解機理。主要結(jié)論如下:(1)研究了我國不同礦區(qū)煤中多環(huán)芳烴賦存特征,結(jié)果表明煤中16種優(yōu)先控制多環(huán)芳烴(16-PAHs)的含量為10.540±7.973μg/g,以低分子量多環(huán)芳烴為主,占16-PAHs含量的44%。煤中16-PAHs含量與煤化程度有關(guān),在煙煤中含量最高,主要受煤炭揮發(fā)份和H/C摩爾比的影響,二者對煤中16-PAHs含量變化的總貢獻度為61.6%。(2)徐州、淮南、淄博、峰峰、兗州等典型礦區(qū)煤礦井下污泥及礦井水中16-PAHs含量分別為0.64~24.02μg/g和0.56~4.61μg/L,以3~5環(huán)多環(huán)芳烴為主,其中,萘、苊、二氫苊、菲等低分子量多環(huán)芳烴檢出率較高。對礦井水中多環(huán)芳烴污染狀況進行評估,發(fā)現(xiàn)苯并[a]芘普遍超出地下水質(zhì)量標準規(guī)定的III類水限值,礦井水中多環(huán)芳烴生態(tài)風險呈中、高風險水平。(3)開展了原煤-矸石-礦井水體系中多環(huán)芳烴遷移模擬實驗,實驗周期360天,結(jié)果表明,在關(guān)閉煤礦缺氧-避光條件下,實驗初期原煤-矸石-礦井水體系中多環(huán)芳烴的遷移以低分子量多環(huán)芳烴為主,水中16-PAHs濃度最高可達20.83μg/L,巷道中殘留的乳化油等對16-PAHs的遷移起促進作用;關(guān)閉煤礦礦井水中16-PAHs的濃度變化符合一級動力學模型(R~2=0.901,p0.05)。(4)研究了600~700m深度煤礦井下細菌群落的分布特征,煤礦井下最豐富的細菌門類為變形菌門(平均占比36.9%)、厚壁菌門(平均占比24.0%)、放線菌門(平均占比20.0%)及綠灣菌門(平均占比6.8%),細菌群落豐富度差異主要受pH、C/N等因素影響。通過135天的細菌群落演替模擬實驗,發(fā)現(xiàn)煤礦關(guān)閉后,部分好氧菌群(如節(jié)桿菌屬)逐漸被厭氧菌及兼性厭氧菌(如土芽孢桿菌屬)取代,群落豐富度呈先增加后減少的趨勢。(5)篩選出多環(huán)芳烴高效降解菌Pseudomonas Sp.P-1,并利用該菌株開展了菲的降解實驗,結(jié)果表明,菲在缺氧-避光條件下的降解速率常數(shù)為0.0348h~(-1)(30℃);該菌株具有較強的環(huán)境適應(yīng)性,在20~40℃、pH值6~8條件下均能生存并完成多環(huán)芳烴降解。在25~30℃、弱堿性條件下P-1菌株的降解能力最強,最高降解率為96.0%~98.9%,此外,礦井水中Fe(III)、硫酸鹽對降解過程起促進作用。(6)利用基因組測序技術(shù)從Pseudomonas Sp.P-1菌株的基因組序列中獲得5750個功能基因,其中約80%的基因功能被注釋。通過分析NR注釋及KEGG注釋的結(jié)果,確定13種功能基因直接參與了菲的降解過程。結(jié)合中間產(chǎn)物分析,認為關(guān)閉煤礦缺氧-避光條件下Pseudomonas Sp.P-1菌株主要通過菲醌途徑完成菲的代謝過程。關(guān)閉煤礦礦井水中硫酸鹽對該過程影響較大,除作為菲缺氧降解的電子受體外,還直接參與了菲醌的形成。
【圖文】：

1 緒論以上的高分子量多環(huán)芳烴（如苯并(a)芘、苯并(ghi)傒等）。Hs 以固態(tài)的形式存在，與相同碳原子數(shù)目的直鏈烷烴相比1979 年，美國國家環(huán)保局（US-EPA）發(fā)布了 16 種環(huán)境中先監(jiān)測控制污染物[12]（圖 1-1），，其理化性質(zhì)如表 1-1 所優(yōu)先控制多環(huán)芳烴污染物有 7 種，包括萘、熒蒽、苯并(b苯并(a)芘、苯并(ghi)傒及茚并(1,2,3-cd)芘。 是一種持久性有機污染物，化學結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，且 PAHs 為半揮離遷移到達地球的絕大多數(shù)地區(qū)[13]。在自然條件下，部分a]蒽等）會發(fā)生光解[14, 15]、熱解，或通過植物[16, 17]、微生物除。PAHs 具有很強的親脂憎水性，常溫下在在有機溶劑，PAHs 具有一定的生物累積性，環(huán)境中的 PAHs 濃度會終在動物和人類脂肪中蓄積，危害動植物和人類健康，破明，PAHs 普遍具有“三致”作用，且毒性隨苯環(huán)數(shù)的增加

博士學位論文77%[120]。此外，學者研究了鐮刀菌[121]、不動對多環(huán)芳烴的降解，最高去除率均在 50%以共代謝過程中，主要利用細菌自身含有的雙使苯環(huán)降解[124]，其降解利用芳香族化合物的作用打開苯環(huán)，從而將其轉(zhuǎn)化成能夠進入圖 1-2）[125]。在多環(huán)芳烴的生物降解中，開酶和限速酶[108]。研究發(fā)現(xiàn)，假單胞菌對多徑通向兒茶酚或原兒茶酸等重要的中間產(chǎn)物間產(chǎn)物[126]。鞘氨醇單胞菌屬通常通過水楊芳香化合物。Gennaro 等發(fā)現(xiàn)混濁紅球菌 R7能降解萘又能降解二甲苯的能力，通過芳烴酶系催化萘和二甲苯的降解[127]。
【學位授予單位】：中國礦業(yè)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：X752

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本文編號：2605564