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石油樣品的釕離子催化反應(yīng)規(guī)律及反應(yīng)產(chǎn)物分子組成分析

發(fā)布時(shí)間:2025-01-14 17:35
  重質(zhì)油分子結(jié)構(gòu)是石油化學(xué)領(lǐng)域一個(gè)存在爭(zhēng)議的問(wèn)題。釕離子催化氧化(RICO)是一種基于化學(xué)轉(zhuǎn)化研究重質(zhì)油分子結(jié)構(gòu)的方法,通過(guò)分析氧化產(chǎn)物的分子組成研究重質(zhì)油中芳核結(jié)構(gòu)上的烷基側(cè)鏈及芳核間的橋鍵組成。傳統(tǒng)研究方法中對(duì)氧化產(chǎn)物的分析在氣相色譜上完成,但氣相色譜反映的組成信息并不完整。本文采用電噴霧電離(ESI)傅立葉變換離子回旋共振質(zhì)譜儀(FT-ICR MS)研究RICO反應(yīng)產(chǎn)物的分子組成,基于分析結(jié)果對(duì)RICO反應(yīng)實(shí)驗(yàn)條件進(jìn)行優(yōu)化,并通過(guò)RICO反應(yīng)研究了不同重油和不同餾分油中芳核上側(cè)鏈及芳核間橋鍵的結(jié)構(gòu)及組成特征。ESI FT-ICR MS分析結(jié)果揭示RICO反應(yīng)產(chǎn)物分子組成十分復(fù)雜,存在大量在傳統(tǒng)氣相色譜方法中檢測(cè)不到的組分,包括大分子難揮發(fā)性化合物和一些雜原子化合物,這些產(chǎn)物對(duì)于解釋重質(zhì)油分子組成具有重要意義。發(fā)現(xiàn)在經(jīng)典的RICO實(shí)驗(yàn)條件下,反應(yīng)物存在明顯的過(guò)氧化現(xiàn)象,24小時(shí)的反應(yīng)時(shí)間雖然保證了芳烴的充分反應(yīng),但也造成一些反應(yīng)產(chǎn)物進(jìn)一步氧化為多氧化合物。通過(guò)對(duì)反應(yīng)條件的考察,發(fā)現(xiàn)反應(yīng)1小時(shí)即可達(dá)到合適的一次反應(yīng)轉(zhuǎn)化率,且可以較大限度控制副反應(yīng)。通過(guò)RICO反應(yīng),研究了原油及其蒸餾窄餾...

【文章頁(yè)數(shù)】:79 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
引言
第1章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 重質(zhì)油概念及資源狀況
        1.1.1 重質(zhì)油的概念
        1.1.2 重質(zhì)油的資源狀況
    1.2 重質(zhì)油的化學(xué)組成及分離方法
        1.2.1 重質(zhì)油的元素組成
    1.3 重質(zhì)油分子結(jié)構(gòu)研究方法及進(jìn)展
        1.3.1 物理方法
        1.3.2 化學(xué)方法
        1.3.3 重質(zhì)油的結(jié)構(gòu)模型
    1.4 釕離子催化氧化(RICO)反應(yīng)簡(jiǎn)介
        1.4.1 RICO反應(yīng)機(jī)理
        1.4.2 RICO反應(yīng)的影響因素
        1.4.3 RICO反應(yīng)的基本反應(yīng)類型
        1.4.4 RICO反應(yīng)的副反應(yīng)類型
        1.4.5 RICO反應(yīng)的應(yīng)用進(jìn)展
    1.5 傅立葉變換離子回旋共振質(zhì)譜(FT-ICR MS)
        1.5.1 FT-ICR MS在石油組成分析中的應(yīng)用
        1.5.2 FT-ICR MS對(duì)化合物的定量探索
    1.6 文獻(xiàn)綜述小結(jié)
第2章 RICO反應(yīng)產(chǎn)物分子組成分析
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 樣品與試劑
        2.2.2 RICO反應(yīng)及分析流程
        2.2.3 ESI FT-ICR MS分析
        2.2.4 不同時(shí)間RICO產(chǎn)物有機(jī)相中物質(zhì)組成變化
            2.2.4.1 目標(biāo)產(chǎn)物羧酸(O2)的組成變化
            2.2.4.2 其它干擾物質(zhì)(On)的組成變化
    2.3 本章小結(jié)
第3章 餾分油RICO產(chǎn)物組成分析
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 樣品與試劑
        3.2.2 RICO反應(yīng)及分析流程
        3.2.3 GC-MS分析
        3.2.4 ESI FT-ICR MS分析
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 渤海原油餾分油RICO產(chǎn)物結(jié)果分析
            3.3.1.1 GC-MS結(jié)果分析
            3.3.1.2 ESI FT-ICR MS結(jié)果分析
        3.3.2 加拿大油砂瀝青餾分油RICO產(chǎn)物結(jié)果分析
            3.3.2.1 GC/MS結(jié)果分析
            3.3.2.2 ESI FT-ICR MS結(jié)果分析
        3.3.3 渤海原油,加拿大油砂瀝青分子結(jié)構(gòu)對(duì)比
    3.4 本章小結(jié)
第4章 不同重油RICO反應(yīng)產(chǎn)物組成分析
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 樣品與試劑
        4.2.2 RICO反應(yīng)及分析流程
        4.2.3 GC-MS分析
    4.3 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝
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本文編號(hào):4026950

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