發(fā)布時間：2025-01-07 00:15

　　隨著能源消費結構不斷優(yōu)化,近年來化石能源消費占比逐漸降低,但在2017年全球能源消費中,石油、煤炭、天然氣等化石原料消費占比仍高達85%,可見化石類能源依舊是當今使用的主要能源�；�石類能源存量有限,且開采和使用過程中會產(chǎn)生大量的污染,因此,其綠色開發(fā)與有效利用被人們廣泛關注。頁巖氣（非常規(guī)天然氣）儲量豐富,開采技術成熟,且使用相對清潔,能源消費逐步從石油、煤炭向天然氣傾斜是必然趨勢。甲烷作為天然氣的主要成分,如何清潔和高效的使之利用起來是目前亟需解決的問題。甲烷二氧化碳干氣重整（DRM）反應利用CH₄和CO₂兩種溫室氣體作為反應原料,生產(chǎn)得到具有更高價值的化學品H₂和CO。該反應可緩解溫室效應的同時將低價值的化學品轉化為高價值化學品,因而成為近年來的研究熱點。鎳基催化劑具有較高的初始活性,并且價格低廉,是最有希望在DRM反應中獲得應用的催化劑。然而,鎳基催化劑在DRM反應過程中的積碳問題和活性組分燒結問題會導致催化劑失活。因此,提高活性組分Ni的分散度以及抗積碳性能是鎳基催化劑亟需解決的問題。本文通過文獻深入理解DRM反應...

【文章頁數(shù)】：71 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第1章 緒論
    1.1 甲烷干氣重整(DRM)研究背景
    1.2 DRM反應催化體系概述
    1.3 DRM反應機理研究
    1.4 DRM反應積碳生成機理研究
        1.4.1 DRM反應熱力學
        1.4.2 DRM反應中CH₄活化機制對積碳的影響
        1.4.3 DRM反應中CO₂活化機制對積碳的影響
    1.5 影響DRM催化劑性能的主要因素及改性手段
        1.5.1 載體性質
        1.5.2 氧物種遷移能力
        1.5.3 金屬-載體相互作用
        1.5.4 活性組分晶粒大小
        1.5.5 活性組分暴露的晶面
        1.5.6 雙金屬體系
        1.5.7 制備方法
    1.6 本文研究內容及意義
第2章 實驗方法及數(shù)據(jù)表征
    2.1 化學原料與設備
        2.1.1 實驗中主要試劑列表
        2.1.2 實驗氣體
        2.1.3 實驗儀器
    2.2 DRM活性評價
    2.3 催化劑表征
        2.3.1 比表面及孔容孔徑分布(N2 adsorption-desorption)
        2.3.2 X射線粉末衍射(XRD)
        2.3.3 程序升溫還原(H₂-TPR)
        2.3.4 程序升溫脫附(TPD)
        2.3.5 熱重-差示掃描量熱法(TGA-DSC)
        2.3.6 拉曼光譜(Raman)
        2.3.7 透射電鏡(TEM)
        2.3.8 X射線光電子能譜(XPS)
        2.3.9 電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜(ICP-OES)
第3章 不同方法制備的Ni/La₂O₃ 催化劑用于甲烷干氣重整制氫
    3.1 引言
    3.2 催化劑的制備
        3.2.1 La₂O₃ 載體的制備
        3.2.2 Ni/La₂O₃ 催化劑的制備
    3.3 結果與討論
        3.3.1 催化劑的DRM活性測試
        3.3.2 催化劑的比表面積和孔道結構分析
        3.3.3 催化劑的XRD分析
        3.3.4 還原后催化劑的TEM分析
        3.3.5 還原和反應后催化劑的Ni的分散度分析
        3.3.6 新鮮催化劑的H₂-TPR分析
        3.3.7 還原后催化劑CO₂-TPD分析
        3.3.8 催化劑的DRM穩(wěn)定性測試
        3.3.9 反應后催化劑積碳情況分析
        3.3.10 還原和反應后催化劑XPS分析
        3.3.11 Ni/La₂O₃ 催化劑抗積碳過程探討
    3.4 本章小結
第4章 Fe改性Ni/La₂O₃ 催化劑用于甲烷干氣重整制氫
    4.1 引言
    4.2 催化劑的制備
        4.2.1 La₂O₃ 載體的制備
        4.2.2 Ni-Fe/La₂O₃ 催化劑的制備
    4.3 結果與討論
        4.3.1 催化劑的DRM活性測試
        4.3.2 催化劑的XRD分析
        4.3.3 還原后催化劑的XPS分析
        4.3.4 還原后催化劑的TEM分析
        4.3.5 還原和反應后催化劑的Ni的分散度分析
        4.3.6 新鮮催化劑的H₂-TPR分析
        4.3.7 催化劑的DRM穩(wěn)定性測試
        4.3.8 反應后催化劑積碳情況分析
        4.3.9 催化劑的DRM長時間(100h)穩(wěn)定性測試
    4.4 本章小結
第5章 結論與展望
    5.1 結論
    5.2 展望
致謝
參考文獻
攻讀學位期間的研究成果



本文編號：4024204